碱金属催化碳烟燃烧反应机理及应用

发布时间：2017-06-07 19:04

  本文关键词：碱金属催化碳烟燃烧反应机理及应用，由笔耕文化传播整理发布。

【摘要】：柴油车碳烟颗粒物(尤其是PM2.5)的排放是导致我国近年中东部地区大面积的严重雾霾原因之一。由于粒径较小,PM2.5极易进入人的呼吸道,引发各种呼吸系统和心血管疾病。控制碳烟排放的经济有效的方式是催化燃烧。在各类碳烟燃烧催化剂中,廉价的碱金属材料表现出优异的活性。但是,对碱金属催化作用的解释仍存在争议,而且对碱金属催化剂的开发应用仍处于初级阶段。本论文从研究反应机理出发,基于碱金属的电子特性揭示其催化作用本质。以Na、K、Rb、Cs等碱金属为催化剂,考察其催化碳烟与O_2反应的表观活性和内在活性。在此基础上,归纳结构和活性数据,关联碱金属的电子特性,通过电子结构计算揭示碱金属的催化作用本质。本文开发一种钾改性的FeCrAl金属丝网型催化柴油颗粒过滤器用以控制柴油机尾气碳烟颗粒的排放。钾金属催化剂通过化学沉积法沉积到金属丝网上,该方法中在高温条件下(≥800℃)炭黑将氢氧化钾转化为可以活化金属丝网的钾金属。XRF和SEM测试结果表明950℃预处理后的金属丝网表面析出并形成大量氧化铝,钾金属与其发生反应。在金属丝网表面生成一种K-O-Al物种,该物种在催化碳烟燃烧反应中具有很高的活性并且具有很高的稳定性。在循环评价试验中,该金属丝网可以将碳烟的起燃温度降低至350℃左右,在五次的循环试验后仍保持较高且稳定的催化活性。
【关键词】：钾 碳烟燃烧 催化柴油微粒过滤器 金属丝网 化学沉积法 机理
【学位授予单位】：河北科技大学
【学位级别】：硕士
【学位授予年份】：2016
【分类号】：TQ038
【目录】：

• 摘要4-5
• Abstract5-9
• 第1章 绪论9-19
• 1.1 论文的研究背景9-10
• 1.2 碳烟燃烧催化剂种类10-11
• 1.2.1 贵金属催化剂10
• 1.2.2 过渡金属催化剂10-11
• 1.2.3 碱金属催化剂和碱土金属催化剂11
• 1.3 碱金属催化碳烟燃烧反应机理11-14
• 1.3.1 接触方式机理11-12
• 1.3.2 碳酸盐机理12
• 1.3.3 氧转移机理12-13
• 1.3.4 电子转移机理13-14
• 1.4 颗粒过滤器材料14-16
• 1.4.1 陶瓷基过滤体14-15
• 1.4.2 金属基过滤体15-16
• 1.4.3 复合基过滤体16
• 1.5 研究内容16-19
• 第2章 实验材料与表征技术19-23
• 2.1 实验试剂和仪器19-20
• 2.1.1 实验试剂19-20
• 2.1.2 实验设备20
• 2.2 实验样品制备20
• 2.3 材料的表征20-23
• 2.3.1 粉末X-射线衍射(XRD)20
• 2.3.2 扫描电子显微镜(SEM)20-21
• 2.3.3 显微共聚焦拉曼光谱仪（Renishaw inVia Raman）21
• 2.3.4 X-射线荧光光谱仪 (X-Ray Fluorescence Spectrometer)21
• 2.3.5 X-射线光电子能谱（XPS）21
• 2.3.6 红外气体分析仪21-22
• 2.3.7 红外光谱仪22-23
• 第3章 碱金属催化碳烟燃烧反应机理探究23-35
• 3.1 引言23-24
• 3.2 实验部分24-26
• 3.2.1 掺杂碳烟颗粒的碱金属催化剂24
• 3.2.2 氧化铝负载的钾催化剂24-25
• 3.2.3 程序升温氧化实验25-26
• 3.3 实验结果分析26-33
• 3.3.1 掺杂碳烟颗粒的碱金属催化剂26-30
• 3.3.2 氧化铝负载的钾催化剂30-33
• 3.4 本章小结33-35
• 第4章 钾沉积的金属丝网催化碳烟燃烧颗粒过滤器35-47
• 4.1 引言35-36
• 4.2 实验部分36-38
• 4.2.1 金属丝网预处理36
• 4.2.2 涂覆浆液的配制36
• 4.2.3 催化剂涂覆36-37
• 4.2.4 催化活性测试37-38
• 4.3 结果与讨论38-46
• 4.3.1 金属丝网预处理38-40
• 4.3.2 XRD测试40-41
• 4.3.3 煅烧温度对钾涂覆效果的影响41-44
• 4.3.4 催化效果及催化稳定性测试44-46
• 4.4 本章小结46-47
• 结论47-49
• 参考文献49-55
• 攻读硕士学位期间所发表的论文55-57
• 致谢57

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