多元金属复合催化剂的制备及其在直接甲醇燃料电池中的应用

发布时间：2017-07-02 23:07

  本文关键词：多元金属复合催化剂的制备及其在直接甲醇燃料电池中的应用

  更多相关文章： 直接甲醇燃料电池 多元金属电催化剂 碳纳米管 石墨烯

【摘要】：随着人类对能源的需求量剧增,以及环境的恶化,目前亟需一种绿色、环保、可再生的新型能源替换传统的化石燃料。直接甲醇燃料电池(DMFC)以其燃料来源广、能量转化率高、污染低、储存和运输方便等优点,被誉为最具发展前景的发电技术之一。但燃料电池中阳极催化剂的活性较低、容易中毒及价格昂贵等问题大大阻碍了燃料电池的发展。因此,本论文在提高催化剂活性和降低催化剂成本方面开展了以下研究。首先,以羧基化多壁碳纳米管为载体,制备了Ni CoPt/c-MWCNTs和NiCoPd/c-MWCNTs系列催化剂,分别在酸性及碱性条件下测试了对甲醇氧化反应(MOR)的电催化活性。研究结果表明,无论Pt基还是Pd基催化剂,三元金属催化剂均表现出更高的电化学活性及稳定性,优于相应的二元催化剂和一元催化剂。此外,我们对Ni CoPd/c-MWCNTs系列催化剂在氧还原(ORR)中进行电化学性能测试,结果表明,三元金属催化剂具有最高活性。其次,以还原的氧化石墨烯为载体,用NaBH4为还原剂一步法制备了CuFePt/rGO,Ni FePt/rGO,CoFePt/rGO系列Pt基催化剂。电化学测试结果表明,三元催化剂对MOR表现出最强的活性及稳定性。同时考察了CuFePt/rGO催化剂中各组分不同比例对催化活性的影响,发现Cu的引入不仅可以提高催化剂的催化活性,而且提高了抗CO中毒能力。此外,研究了CuFePt/rGO系列催化剂对甲酸氧化反应(FAOR)的催化性能,结果表明,三元催化剂CuFePt/rGO仍具有最高的电化学活性及稳定性。最后,分别通过电化学法和酸处理法对NiCo Pd/c-MWCNTs催化剂进行去合金,研究了去合金化后催化剂的电化学活性及稳定性,结果表明,去合金后催化剂的活性显著提高,但稳定性会有所下降。
【关键词】：直接甲醇燃料电池 多元金属电催化剂 碳纳米管 石墨烯
【学位授予单位】：东华大学
【学位级别】：硕士
【学位授予年份】：2016
【分类号】：O643.36;TM911.4
【目录】：

• 摘要5-7
• ABSTRACT7-11
• 第一章 绪论11-26
• 1.1 引言11
• 1.2 燃料电池简介11-15
• 1.2.1 燃料电池的发展史11-12
• 1.2.2 燃料电池工作原理及分类12-14
• 1.2.3 燃料电池的特点14
• 1.2.4 燃料电池的发展方向14-15
• 1.3 直接甲醇燃料电池15-18
• 1.3.1 直接甲醇燃料电池概况15
• 1.3.2 直接甲醇燃料电池优点15-16
• 1.3.3 直接甲醇燃料电池的工作原理16-17
• 1.3.4 直接甲醇燃料电池目前存在的问题17-18
• 1.4 直接甲醇燃料电池阳极催化剂18-19
• 1.4.1 Pt基催化剂18
• 1.4.2 Pd基催化剂18-19
• 1.5 催化剂的改性方法19-25
• 1.5.1 催化剂金属组分的改变19-20
• 1.5.2 不同载体的选择20-23
• 1.5.3 催化剂形貌结构的控制23-25
• 1.6 本论文的设计思路及主要研究工作25-26
• 第二章 实验部分26-35
• 2.1 实验试剂及仪器26-28
• 2.1.1 实验试剂26-27
• 2.1.2 实验仪器27-28
• 2.2 催化剂的制备28-32
• 2.2.1 以碳纳米管为载体的催化剂的制备28-29
• 2.2.2 以石墨烯为载体的催化剂的制备29-31
• 2.2.3 去合金化催化剂的制备31-32
• 2.3 催化剂的物理表征32-33
• 2.3.1 X射线衍射（XRD）32
• 2.3.2 X射线光电子能谱（XPS）32
• 2.3.3 电感耦合等离子体发射光谱（ICP-AES）32-33
• 2.3.4 场发射扫描电子显微镜（FE-SEM）33
• 2.3.5 透射电子显微镜（TEM）33
• 2.4 电化学测试技术33-35
• 2.4.1 工作电极的清洗33-34
• 2.4.2 制备工作电极34
• 2.4.3 循环伏安法（CV）34
• 2.4.4 计时电流法（i-t）34
• 2.4.5 电化学活性面积（ECSA）34-35
• 第三章 以碳纳米管为载体催化剂的表征及电催化性能研究35-48
• 3.1 引言35
• 3.2 结果与讨论35-47
• 3.2.1 NiCoPt/c-MWCNTs催化剂的性能研究35-41
• 3.2.2 NiCoPd/c-MWCNTs催化剂的性质研究41-47
• 3.3 本章小结47-48
• 第四章 以石墨烯为载体催化剂的表征及电催化性能研究48-64
• 4.1 引言48
• 4.2 结果与讨论48-62
• 4.2.1 CuFePt/rGO催化剂的性能研究48-57
• 4.2.2 NiFePt/rGO催化剂的性能研究57-60
• 4.2.3 CoFePt/rGO催化剂的性质研究60-62
• 4.3 本章小结62-64
• 第五章 去合金化催化剂的表征及电催化性能研究64-71
• 5.1 引言64
• 5.2 电化学性能测试64-70
• 5.2.1 电化学法去合金化64-68
• 5.2.2 酸处理法去合金化68-70
• 5.3 本章小结70-71
• 第六章 总结与展望71-73
• 6.1 总结71-72
• 6.2 展望72-73
• 参考文献73-81
• 攻读硕士学位期间取得的研究成果81-82
• 致谢82-83

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