过渡金属硫化物氢析出催化剂的结构设计与性能优化

发布时间：2017-08-21 16:28

  本文关键词：过渡金属硫化物氢析出催化剂的结构设计与性能优化

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【摘要】：当今世界面临着两个最为严峻的考验,一是环境污染,二是能源危机。环境和能源问题与世界各国的经济发展密切相关,清洁可再生能源的开发利用受到许多国家的重视。氢能是广受关注的清洁能源。催化水电解产氢最好的催化剂是贵金属Pt,Pt在自然界中存储量低,因而价格昂贵,由此也限制了水电解产氢产业的发展。研究开发储量丰富、低成本并且高效的非贵金属催化剂来代替Pt催化剂成为了能源科学领域的关注热点。本论文重点通过调控催化剂的形貌、掺杂杂原子以及引入界面等方式有效地提高了过渡金属硫化物的氢析出催化性能。本论文的主要研究内容如下：(1)用HCl预处理泡沫镍后,通过水热方法成功地合成了长在泡沫镍基底上的多级二硫化三镍纳米棒阵列(Ni3S_2/AT-Ni foam)。结果证明用HCl预处理泡沫镍对于合成理想的结构与形貌非常重要。合成的Ni3S_2/AT-Ni foam展现了极好的氢析出电催化活性与稳定性,在低的过电势200 mV的时候就达到了电流密度10mA cm~(-2),比其它很多文献报道的非贵金属催化剂都要好。(2)第一次设计合成了P掺杂的CoS_2纳米片阵列作为高效的氢析出催化剂(CoS_2/P),研究了阴离子掺杂对氢析出性能的影响。P掺杂会促进电荷转移并促进质子吸附,优化CoS_2的表面特性,从而使其成为更高效的氢析出催化剂。P掺杂的策略使得CoS_2的氢析出性能显著提高,起始电位低至25 mV,在低的过电势67 mV的时候就达到了电流密度10 mA cm~(-2),甚至超过了CoP。(3)通过界面将二硫化钼(MoS_2)稳定性好的优点以及二硫化钴(CoS_2)催化活性高的优点成功地结合在一起,合成了高效的复合MoS_2@CoS_2氢析出催化剂。得到的同轴MoS_2@CoS_2氢析出性能较纯的MoS_2以及CoS_2有显著提高,起始电位仅为20 mV,在低的过电势69 mV的时候就达到了电流密度10 mAcm~(-2)。
【关键词】：二硫化三镍 二硫化钴 二硫化钼 形貌调控 掺杂 界面 氢析出
【学位授予单位】：湖南大学
【学位级别】：硕士
【学位授予年份】：2016
【分类号】：O643.36;TQ116.21
【目录】：

• 摘要5-6
• Abstract6-11
• 第1章 绪论11-18
• 1.1 能源现状11
• 1.2 氢气能源11-12
• 1.3 氢气能源的应用12-13
• 1.3.1 在生物医疗方面的应用12
• 1.3.2 在工业方面的用途12
• 1.3.3 在燃料电池方面的应用12-13
• 1.4 电催化产氢反应机理13-14
• 1.5 本文研究意义及背景14-16
• 1.5.1 无机非金属催化剂15-16
• 1.5.2 过渡金属催化剂16
• 1.6 本文研究思路及主要研究内容16-18
• 第2章 多级Ni_3S_2纳米棒阵列作为高效的氢析出催化剂研究18-27
• 2.1 前言18-19
• 2.2 实验试剂与仪器19-20
• 2.2.1 实验试剂19
• 2.2.2 实验仪器19-20
• 2.3 实验部分20-21
• 2.3.1 材料合成20
• 2.3.2 物理表征20
• 2.3.3 电化学测试20-21
• 2.4 结果与讨论21-26
• 2.4.1 BET比表面积21
• 2.4.2 X射线衍射光谱21-22
• 2.4.3 拉曼光谱22
• 2.4.4 场发射扫描电子显微镜22-23
• 2.4.5 场发射透射电子显微镜23-24
• 2.4.6 电化学性能表征24-26
• 2.5 本章小结26-27
• 第3章 P掺杂的CoS_2纳米片阵列作为高效的氢析出催化剂研究27-41
• 3.1 前言27-28
• 3.2 实验试剂与仪器28-29
• 3.2.1 实验试剂28
• 3.2.2 实验仪器28-29
• 3.3 实验部分29-30
• 3.3.1 材料合成29
• 3.3.2 物理表征29-30
• 3.3.3 电化学测试30
• 3.4 结果与讨论30-40
• 3.4.1 X射线衍射光谱30-31
• 3.4.2 拉曼光谱31
• 3.4.3 场发射扫描电子显微镜31-33
• 3.4.4 场发射投射电子显微镜33-34
• 3.4.5 X射线光电子能谱34-35
• 3.4.6 电化学性能表征35-40
• 3.5 本章小结40-41
• 第4章 多级同轴的MoS_2@CoS_2作为高效的氢析出催化剂研究41-59
• 4.1 前言41-42
• 4.2 实验试剂与仪器42-43
• 4.2.1 实验试剂42
• 4.2.2 实验仪器42-43
• 4.3 实验部分43-44
• 4.3.1 材料合成43
• 4.3.2 物理表征43-44
• 4.3.3 电化学测试44
• 4.4 结果与讨论44-58
• 4.4.1 X射线衍射光谱44-45
• 4.4.2 拉曼光谱45
• 4.4.3 场发射扫描电子显微镜45-48
• 4.4.4 场发射透射电子显微镜48-50
• 4.4.5 X射线光电子能谱50-52
• 4.4.6 电化学性能表征52-58
• 4.5 本章小结58-59
• 结论与展望59-61
• 参考文献61-69
• 附录A 攻读硕士学位期间发表的论文69-70
• 致谢70

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