负载型金催化剂及金—银双金属催化剂低温条件下催化尾氯脱氢性能的研究

发布时间：2017-08-29 07:03

  本文关键词：负载型金催化剂及金—银双金属催化剂低温条件下催化尾氯脱氢性能的研究

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【摘要】：氯碱工业是最基本的化学工业之一,我国氯碱产量已居世界首位,2015年达到三千多万吨。尾氯为电解池生产的氯气被压缩液化后富集的多种成分气体的混合,有氯气、氮气、氧气、氢气等。由于氢气爆炸极限的限制,尾氯在下游工艺中使用的安全问题,一直是氯碱工业中一道难题。本实验模拟工业尾氯的组成配制混合气,通过催化氢-氧反应和氢-氯反应达到安全脱氢的目的,采用固定床反应装置对催化剂的催化脱氢性能进行评价。本人在吸收借鉴前人工作的基础上主要进行了以下三个方面的研究:一、在实验中通过阴离子浸渍法和等体积浸渍法制备Au/Al_2O_3和Au-Ag/Al_2O_3双金属催化剂。本实验选用γ-Al_2O_3作为载体,活性金属源采用氯金酸和硝酸银,经活性组分的浸渍、稀氨水的浸泡、去离子水洗涤、干燥、焙烧和还原等步骤来制备了Au/Al_2O_3和Au-Ag/Al_2O_3双金属催化剂。二、使用单因素变量法,研究了负载量、稀氨水浸泡时间、焙烧温度、还原温度、反应温度对催化剂的催化脱氢性能的影响。实验结果表明:Au/Al_2O_3催化剂在负载量为0.7%,稀氨水浸泡时间为10min,400℃焙烧4h,氢气300℃还原2h,反应温度为100℃下的催化脱氢性能最佳,氢气转化率为86.29%,氢-氧反应选择性为64.55%;Au-Ag/Al_2O_3双金属催化剂在负载量为0.4%-0.7%,稀氨水浸泡时间为10min,500℃焙烧4h,氢气250℃还原3h时,制备的Au-Ag/Al_2O_3双金属催化剂在反应温度为100℃下的催化脱氢效果最佳,氢气转化率为94.58%,氢-氧反应选择性为59.28%。三、通过X射线衍射(XRD)、傅里叶红外光谱(FTIR)和氮气吸附脱附等表征手段对催化剂的物相结构分析和表面性质进行了研究,得出以下结论:负载和脱氢反应后,金属在载体上均高度分散,载体的基本骨架保持稳定,耐湿性好,活性氧化铝载体的比表面积和孔容稍有减小,但是平均孔径不变,表明负载过程和反应过程并没有改变催化剂的孔结构,催化剂骨架稳定。
【关键词】：尾氯 低温 Au/Al_2O_3 Au-Ag/Al_2O_3 催化脱氢
【学位授予单位】：太原理工大学
【学位级别】：硕士
【学位授予年份】：2016
【分类号】：O643.36;X781.2
【目录】：

• 摘要3-5
• ABSTRACT5-11
• 第一章 文献综述11-21
• 1.1 选题背景11
• 1.2 氯气11-13
• 1.2.1 氯气的基本性质和应用11-12
• 1.2.2 氯气的危害12-13
• 1.3 催化剂概述13-16
• 1.3.1 催化剂的概念及组成13-15
• 1.3.2 催化剂的制备方法15
• 1.3.3 催化剂的性能评价及表征15-16
• 1.4 负载型金催化剂的理化性质和应用16-17
• 1.5 实验进展和研究内容17-21
• 1.5.1 尾氯催化脱氢的研究进展17-18
• 1.5.2 本实验研究内容18
• 1.5.3 实验创新点18-21
• 第二章 实验部分21-29
• 2.1 实验主要试剂和仪器21-22
• 2.2 实验步骤22-25
• 2.2.1 催化剂的制备22-23
• 2.2.2 实验装置23-24
• 2.2.3 尾氯催化脱氢实验步骤24-25
• 2.3 实验数据分析和处理25-27
• 2.3.1 氢-氧反应转化率的计算25-26
• 2.3.2 氢-氯反应转化率的计算26-27
• 2.3.3 氢-氧反应选择性分析27
• 2.4 催化剂的表征27-29
• 第三章 Au/Al_2O_3低温尾氯催化脱氢性能的研究29-43
• 3.1 金负载量对Au /Al_2O_3催化脱氢性能的影响29-30
• 3.2 稀氨水浸泡时间对Au /Al_2O_3催化脱氢性能的影响30-32
• 3.3 还原温度对Au /Al_2O_3催化脱氢性能的影响32-34
• 3.4 反应温度对Au /Al_2O_3催化脱氢性能的影响34-35
• 3.5 负载型催化剂Au /Al_2O_3催化脱氢寿命测试35
• 3.6 负载型催化剂Au /Al_2O_3的XRD图谱分析35-37
• 3.6.1 不同金属负载量的Au /Al_2O_3的XRD图谱分析35-36
• 3.6.2 不同还原温度下制备的Au/Al_2O_3的XRD图谱分析36
• 3.6.3 不同状态下Au /Al_2O_3的XRD图谱分析36-37
• 3.7 负载型催化剂Au /Al_2O_3的FTIR图谱分析37-38
• 3.8 负载金属前后的氮吸附脱附测试38-40
• 3.9 本章小结40-43
• 第四章 Au-Ag/Al_2O_3负载型双金属催化脱氢性能的研究43-57
• 4.1 Au-Ag不同配比负载量对催化剂催化脱氢性能的影响43-45
• 4.2 焙烧温度对Au-Ag/Al_2O_3催化脱氢性能的影响45-46
• 4.3 还原温度对Au-Ag /Al_2O_3催化脱氢性能的影响46-47
• 4.4 反应温度对 Au-Ag/Al_2O_3催化脱氢性能的影响47-48
• 4.5 负载型催化剂Au-Ag/Al_2O_3催化脱氢寿命测试48-49
• 4.6 负载型催化剂Au-Ag /Al_2O_3的XRD图49-52
• 4.6.1 Au-Ag不同配比负载量的Au-Ag /Al_2O_3的XRD图49-50
• 4.6.2 不同焙烧温度下制备的Au-Ag/Al_2O_3的XRD图50-51
• 4.6.3 不同还原温度下制备的Au-Ag /Al_2O_3的XRD图51
• 4.6.4 不同状态下Au-Ag/Al_2O_3的XRD图51-52
• 4.7 负载型催化剂Au-Ag /Al_2O_3的FTIR图谱分析52-53
• 4.8 负载金属前后的氮吸附脱附测试53-55
• 4.9 本章小结55-57
• 第五章 结论及展望57-59
• 5.1 主要结论57
• 5.2 展望57-59
• 参考文献59-63
• 致谢63-65
• 攻读硕士学位期间发表的学术论文65

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