负载型过渡金属氧化物用于阳极碱性析氧的研究

发布时间：2017-10-08 10:06

  本文关键词：负载型过渡金属氧化物用于阳极碱性析氧的研究

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【摘要】：水分解为人类提供了一种可行的路径去制造清洁,可循环使用的氢气和氧气。但是如何提高水分解的效率仍然是一个比较困难的挑战。科研人员发现联合氮元素,金属与碳材料可以制备出有效的非贵金属电催化剂。因此我们设计了一种催化剂即将过渡金属氧化物负载于多孔碳纳米片上,将其用于阳极碱性析氧。本论文包括以下两个部分:1.以三聚氰胺和对苯二甲醛为原料,利用希夫碱反应原理,通过一步水热法合成出了含氮量高及比表面积大的有机多孔聚合物(SNW),通过表征发现其结构为不完全的球体连接而成的网状聚合物,后以其为前驱体制备出了氮丰富的多孔碳纳米片(NPC)。2.首先采用化学还原的方法分别将Ni-Co合金和Co-Fe合金负载于SNW的表面,后通过一步碳化的方法合成了目标催化剂NiyCo10-y Ox/NPC和Coy Fe10-y Ox/NPC。将合成的目标催化剂修饰在玻碳电极上,用于阳极碱性析氧的研究。电化学测试结果表明,在1M KOH溶液中,目标催化剂的最佳效果是起始电压为1.51V,电流密度为10m A cm-2时的过电势为328m V,并且可以在这个电流密度下稳定最少15h。除此以外,Tafel斜率为31.4 m V dec-1,这与其它含Co的催化剂相比,也是比较有优势的。同时本论文还验证了Fe可以增加铁族的电催化活性,更重要的是电极材料可以通过有机聚合物的碳化来制备,这为研究非贵金属催化剂提供了一种新思路。
【关键词】：析氧 过渡金属氧化物 多孔碳纳米片
【学位授予单位】：兰州大学
【学位级别】：硕士
【学位授予年份】：2016
【分类号】：TQ116
【目录】：

• 摘要3-4
• Abstract4-8
• 第一章 文献综述8-29
• 1.1 析氢的研究现状8-9
• 1.29-13
• 1.2.1 矿物燃料制氢9-10
• 1.2.2 核能制氢10-11
• 1.2.3 生物质制氢11
• 1.2.4 光解水制氢11-12
• 1.2.5 电解水制氢12-13
• 1.3 析氧材料的研究现状13-16
• 1.3.1 贵金属及其氧化物13-14
• 1.3.2 非金属及合金电极14
• 1.3.3 ABO3钙钛矿型氧化物14-15
• 1.3.4 尖晶石型氧化物15-16
• 1.4 多孔有机骨架材料的研究进展16-21
• 1.4.1 超交联聚合物HCPs16-17
• 1.4.2 固有微孔聚合物PIMs17-19
• 1.4.3 共轭微孔聚合物CMPs19-20
• 1.4.4 共价有机框架聚合物COFs20-21
• 1.5 选题意义与方法21-23
• 参考文献23-29
• 第二章 基于希夫碱的有机多孔聚合物的合成与表征29-38
• 2.1 前言29
• 2.2 实验试剂与仪器29-30
• 2.2.1 实验试剂29
• 2.2.2 仪器29-30
• 2.3 基于希夫碱的多孔有机聚合物（SNW）合成30-31
• 2.4 结果讨论31-35
• 2.4.1 结构表征——红外，，紫外-可见31-32
• 2.4.2 结构表征——固体核磁，XRD32-33
• 2.4.3 结构表征——微观结构，孔道结构及稳定性33-35
• 2.6 小结35-36
• 参考文献36-38
• 第三章 NiCo纳米粒子负载于氮丰富的碳纳米片上电化学析氧性能研究38-51
• 3.1 前言38
• 3.2 实验部分38-41
• 3.2.1 实验试剂38-39
• 3.2.2 物理表征仪器39
• 3.2.3 电化学表征装置39-40
• 3.2.4 Ni Co 纳米粒子负载氮丰富的多孔碳材料制备（Ni_yCo_(10-y)O_x/NPC）40
• 3.2.5 Ni_yCo_(10-y)O_x/NPC工作电极的制备40-41
• 3.3 结果与讨论41-48
• 3.3.1 结构表征41-43
• 3.3.2 电化学表征43-48
• 3.4 小结48-49
• 参考文献49-51
• 第四章 CoFe纳米粒子负载于氮丰富的碳纳米片上电化学析氧性能研究51-66
• 4.1 引言51
• 4.2 实验部分51-53
• 4.2.1 实验试剂51-52
• 4.2.2 物理表征仪器52
• 4.2.3 电化学表征装置52
• 4.2.4 CoFe纳米粒子负载氮丰富的碳材料制备（Co_yFe_(10-y)O_x/NPC）52-53
• 4.2.5 Co_yFe_(10-y)O_x/NPC工作电极的制备53
• 4.3 结果与讨论53-62
• 4.3.1 结构表征53-57
• 4.3.2 电化学表征57-62
• 4.4 小结62-63
• 参考文献63-66
• 研究生期间学术论文66-67
• 致谢67

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本文编号：993402