Cu基非晶合金的电催化氧化性能研究

发布时间：2017-03-27 16:06

  本文关键词：Cu基非晶合金的电催化氧化性能研究，由笔耕文化传播整理发布。

【摘要】：直接醇类燃料电池(Direct Alcohol Fuel Cell, DAFC)具有燃料易运输和存储,重量轻,体积小,结构简单,能量效率高和低污染等优点,在手提电源,电动汽车等领域具有广阔的发展前景。然而目前在DAFC中最常用的阳极催化材料,Pt基贵金属催化材料存在价格昂贵,储量较少,易中毒等缺点。本文用旋淬快速凝固法制备Cu基非晶合金条带,使用HF溶液对非晶条带进行活化处理,使用X射线衍射仪和扫描电子显微镜表征其晶体和微观结构,通过循环伏安(Cyclic Voltammetry, CV)曲线图和计时电流(Chronoamperometry, CA)曲线图,分析了Cu基非晶合金的成分对甲醇和乙醇的电催化氧化性能及稳定性的影响,使用双恒电位阶跃的方法测定了活化后的Cu60Zr3aTi6和Cu60Zr3aTi1Ni5非晶条带对甲醇和乙醇电催化氧化反应速率常数(k)等动力学参数。未经活化的非晶条带对甲醇和乙醇都没有催化氧化作用,经过HF活化的非晶条带对甲醇和乙醇存在催化氧化作用,并且改变腐蚀液的浓度和腐蚀时间可以优化其催化氧化性能。非晶的两个表面的电催化氧化性能不同,远辊面要优于近辊面,由于远辊面形成了更好的微观结构。非晶条带的电催化氧化性能要优于相同成分的晶态样品。Cu60Zr34Ti6非晶条带对甲醇催化反应的反应速率常数为4.55x105cm3.mol-1.s-1;对乙醇催化反应的反应速率常数为5.42x105cm3.mol-1.s-1。随着铜含量的升高三元CuZrTi非晶条带对醇类的电催化氧化性能先升高后减小。在(X=Co, Fe, Ni, In)非晶中,Cu60Zr34Ti5Ni非晶有着较为优良的电催化氧化性能。不同含镍的Cu基非晶条带Cu60Zr34TixNi6-x(x=1,3,5)非晶条带具有优异的电催化氧化性能。Cu60Zr34Ti1Ni5非晶条带对甲醇催化反应的反应速率常数为9.53x105cm3.mol-1.s-1;对乙醇催化反应的反应速率常数为8.30x105cm3.mol-1.s-1。
【关键词】：Cu基非晶 旋淬快凝 HF活化处理 电催化氧化
【学位授予单位】：东南大学
【学位级别】：硕士
【学位授予年份】：2016
【分类号】：TG139.8
【目录】：

• 摘要5-6
• Abstract6-9
• 第一章 绪论9-20
• 1.1 非晶合金的研究现状9-11
• 1.1.1 非晶合金的结构特点9
• 1.1.2 非晶合金在催化领域的应用9-11
• 1.2 直接醇类燃料电池11-17
• 1.2.1 简介11
• 1.2.2 工作原理及基本结构11-15
• 1.2.3 碱性直接醇类燃料电池15-17
• 1.3 电催化电极应用的局限和改进方法17-18
• 1.3.1 Pt基电催化电极的局限17
• 1.3.2 电催化电极的改进方法17-18
• 1.3.3 非晶合金在电催化电极中的应用18
• 1.4 本课题的研究意义和研究内容18-20
• 第二章 实验材料与方法20-26
• 2.1 实验所使用的试剂与仪器20-21
• 2.1.1 实验试剂20
• 2.1.2 实验仪器20-21
• 2.2 实验流程图21
• 2.3 样品成分表21-22
• 2.4 样品的制备与腐蚀22-23
• 2.4.1 晶态样品的制备22
• 2.4.2 非晶条带的制备22-23
• 2.4.3 非晶条带的腐蚀23
• 2.5 测试方法23-26
• 2.5.1 X射线衍射(XRD)测试23-24
• 2.5.2 扫描电子显微镜(SEM)观察24
• 2.5.3 电化学性能测试24-26
• 第三章 三元Cu基非晶合金电催化氧化性能26-46
• 3.1 Cu晶体的电催化氧化性能26-27
• 3.2 Cu_(60)Zr_(34)Ti_6非晶合金电催化氧化性能27-39
• 3.2.1 HF溶液的浓度与腐蚀时间对非晶合金电催化氧化性能的影响27-29
• 3.2.2 腐蚀后Cu_(60)Zr_(34)Ti_6的非晶电催化氧化性能29-39
• 3.3 Cu含量对于三元铜基非晶电催化氧化性能的影响39-45
• 3.3.1 不同成分三元铜基合金的非晶特征39-41
• 3.3.2 不同成分三元铜基非晶合金的微观结构特征41-42
• 3.3.3 不同Cu含量的三元铜基非晶合金的电催化氧化性能42-45
• 3.4 本章小结45-46
• 第四章 四元Cu基非晶合金的电催化氧化性能46-78
• 4.1 Cu_(60)Zr_(34)Ti_5Ni_1非晶的电催化氧化性能46-54
• 4.1.1 HF的腐蚀工艺参数对电催化氧化性能和微观结构的影响46-51
• 4.1.2 燃料浓度对电催化氧化性能的影响51-52
• 4.1.3 Ni原子取代Ti原子对非晶合金电催化氧化性能的影响52-54
• 4.2 Cu_(60)Zr_(34)Ti_5X_1(X=Co,Fe，Ni,In)非晶合金电催化氧化性能54-61
• 4.2.1 腐蚀时间对电催化氧化性能的影响54-58
• 4.2.2 Cu_(60)Zr_(34)Ti_5X_1(X=Co,Fe,Ni,In)非晶合金的电催化氧化性能58-61
• 4.3 Ni含量对四元Cu基非晶合金电催化性能的影响61-76
• 4.3.1 Cu_(60)Zr_(34)Ti_3Ni_3非晶合金电催化氧化性能62-64
• 4.3.2 Cu_(60)Zr_(34)Ti_1Ni_5非晶电催化氧化性能64-71
• 4.3.3 Ni含量对CuZrTiNi四元非晶合金电催化氧化性能的影响71-76
• 4.4 本章小结76-78
• 第五章 结论78-79
• 致谢79-80
• 参考文献80-83
• 在读期间取得的成果83

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本文编号：270629