FeBSiY金属玻璃降解偶氮染料的效率及影响因素研究

发布时间：2017-04-13 19:00

  本文关键词：FeBSiY金属玻璃降解偶氮染料的效率及影响因素研究，由笔耕文化传播整理发布。

【摘要】：金属玻璃因优异的力学性能而备受关注,但受制于玻璃形成能力,其样品尺寸受限,连同其本质脆性的本质,大大制约其在结构材料领域的应用。利用金属玻璃的非平衡高能态特性,开发其功能方面的应用,是利用这类全新材料的全新发展方向。目前偶氮染料的降解一直是污水处理最棘手的问题,寻求投资小、处理效率高、又可以达到排放标准的处理工艺是迫在眉睫的工程难题。最新研究表明,高能态的非晶Fe粉能高效降解偶氮染料,但其高效降解的本质机理尚缺乏深入研究。本论文采用甩带和后续球磨法制备Fe_(76)B_(12)Si_9Y_3金属玻璃粉末(G-ZVI),借助扫描电子显微镜(SEM)分析样品表面微观形貌,利用X射线能谱仪(EDS)分析样品成分,X射线衍射仪(XRD)及高温热综合分析仪(DSC)分析非晶的结构特性,采用激光粒度分析仪分析粉末样品的粒径分布。全面分析了样品形貌、反应环境、非晶态结构对降解效率的影响,并与金属玻璃条带(R-ZVI)和商业铁粉(C-ZVI)进行比对试验,利用质谱(MS)监测降解过程的产物变化,分析了Fe基金属玻璃降解偶氮染料的反应机理。研究表明,采用甩带和后续球磨的方法,能有效制备分散较好,尺寸均匀的Fe_(76)B_(12)Si_9Y_3金属玻璃粉末,粉末的粒径可控制在10-40μm。Fe_(76)B_(12)Si_9Y_3金属玻璃粉末对偶氮染料,包括甲基橙、甲基蓝、刚果红、龙胆紫及多种混合的偶氮染料都具有高的降解效率,能100%去除偶氮染料的偶氮双键。样品的比表面积,特别是非晶结构是引起高效降解的主要原因。G-ZVI对甲基橙的降解效率是R-ZVI的18倍,是C-ZVI的1000倍。降解反应符合热力学规律,随着环境温度提高反应速度加快,据此计算反应激活能为22.6 kJ/mol,进一步表明降解反应的高效。溶液的pH值对降解效率影响很大,pH越小降解效率越高,在中性水质中(pH=7)依然具有极高的降解效率,pH等于12时反应几乎不在发生。Fe_(76)B_(12)Si_9Y_3金属玻璃粉末能高效循环使用13次,20次后效率才出现明显下降,这是由于表面被氧化产物覆盖,阻碍了化学反应引起的。Fe_(76)B_(12)Si_9Y_3金属玻璃粉的晶化激活能为372.6 kJ/mol,说明其具有良好的结构稳定性,有利于其循环使用。结构弛豫后,特别是结晶后,Fe_(76)B_(12)Si_9Y_3金属玻璃粉的降解效率大幅下降。这是由于在Fe_(76)B_(12)Si_9Y_3金属玻璃中,富铁的纳米团簇区域与贫铁的纳米团簇区域易于形成大量纳米原电池,原电池加速Fe原子失去电子,促进降解反应的进行。而结构弛豫和结晶间接破坏了这种有利的非均质结构,从而降低了降解反应的效率。Fe_(76)B_(12)Si_9Y_3金属玻璃降解甲基橙后最终的产物为苯磺酸,部分甚至降解为CO_2和H_2O。本研究探究了Fe_(76)B_(12)Si_9Y_3金属玻璃降解偶氮染料的高效作用机理,分析了促进高效降解的有利结构条件,开拓了金属玻璃在污水处理领域的应用,也为偶氮染料污水处理提供了新的工业化途径。
【关键词】：铁基金属玻璃 偶氮染料 降解 晶化 纳米原电池
【学位授予单位】：深圳大学
【学位级别】：硕士
【学位授予年份】：2016
【分类号】：X703;TG139.8
【目录】：

• 摘要3-5
• Abstract5-11
• 第1章 绪论11-23
• 1.1 金属玻璃简介11-12
• 1.1.1 金属玻璃研究历史11
• 1.1.2 金属玻璃特点11-12
• 1.2 金属玻璃形成理论12-13
• 1.2.1 热力学原理12-13
• 1.2.2 动力学原理13
• 1.2.3 结构原理13
• 1.3 金属玻璃的制备工艺13-15
• 1.4 金属玻璃的应用15-18
• 1.4.1 常见的金属玻璃15-16
• 1.4.2 金属玻璃在结构材料中的应用16-17
• 1.4.3 金属玻璃功能性应用17-18
• 1.5 偶氮染料及其应用18-19
• 1.5.1 偶氮染料简介18
• 1.5.2 偶氮染料的危害及各国政策18
• 1.5.3 偶氮染料废水处理方法18-19
• 1.6 金属玻璃对偶氮染料的降解机理研究进展19-21
• 1.7 本论文的研究内容及意义21-23
• 第2章 实验方法及原理23-28
• 2.1 实验材料23-24
• 2.1.1 原材料23
• 2.1.2 实验仪器与设备23-24
• 2.2 粉末金属玻璃样品的制备24-26
• 2.2.1 母合金熔炼24
• 2.2.2 金属玻璃带材样品的制备24-25
• 2.2.3 金属玻璃粉末的制备25
• 2.2.4 还原铁粉的制备25-26
• 2.3 金属玻璃样品的测试与表征26
• 2.3.1 X射线衍射分析26
• 2.3.2 差示扫描量热分析26
• 2.3.3 扫描电子显微镜-能谱仪26
• 2.3.4 粒径分析26
• 2.4 铁基金属玻璃粉末降解的测试与表征26-28
• 2.4.1 紫外可见光吸收光谱26
• 2.4.2 超高效液相色谱与质谱26-28
• 第3章 Fe_(76)B_(12)Si_9Y_3金属玻璃对偶氮染料的降解研究28-37
• 3.1 引言28
• 3.2 实验方法28-29
• 3.3 实验结果分析与讨论29-36
• 3.3.1 Fe_(76)B_(12)Si_9Y_3金属玻璃样品的结构29-30
• 3.3.2 G-ZVI降解甲基橙前后溶液紫外吸收光谱分析30-31
• 3.3.3 不同条件下制备的Fe基合金的粒径及形貌分析31-33
• 3.3.4 不同样品降解甲基橙效率研究33-34
• 3.3.5 Fe_(76)B_(12)Si_9Y_3金属玻璃对其它偶氮染料的降解研究34-36
• 3.4 本章小结36-37
• 第4章 降解环境对Fe_(76)B_(12)Si_9Y_3金属玻璃降解偶氮染料的影响37-48
• 4.1 引言37
• 4.2 实验方法37-38
• 4.3 实验结果分析与讨论38-47
• 4.3.1 pH值对Fe_(76)B_(12)Si_9Y_3金属玻璃粉末降解效率的影响38-41
• 4.3.2 环境温度对Fe_(76)B_(12)Si_9Y_3金属玻璃粉末降解甲基橙效率的研究41-43
• 4.3.3 Fe_(76)B_(12)Si_9Y_3金属玻璃对甲基橙的循环降解实验43-44
• 4.3.4 Fe_(76)B_(12)Si_9Y_3金属玻璃粉末结晶动力学研究44-46
• 4.3.5 Fe_(76)B_(12)Si_9Y_3金属玻璃的抗大肠杆菌实验46-47
• 4.4 本章小结47-48
• 第5章 Fe_(76)B_(12)Si_9Y_3金属玻璃粉末高效降解甲基橙的机理探讨48-59
• 5.1 引言48
• 5.2 实验方法48-49
• 5.3 实验结果与分析49-56
• 5.3.1 Fe_(76)B_(12)Si_9Y_3金属玻璃粉末的结构及形貌49-51
• 5.3.2 退火温度对Fe_(76)B_(12)Si_9Y_3金属玻璃粉末降解甲基橙的效率研究51-53
• 5.3.3 结晶度对Fe_(76)B_(12)Si_9Y_3金属玻璃粉末降解甲基橙的效率研究53-55
• 5.3.4 Fe_(76)B_(12)Si_9Y_3金属玻璃降解甲基橙的途径55-56
• 5.4 降解机理分析与讨论56-58
• 5.5 本章小结58-59
• 第6章 结论59-60
• 参考文献60-66
• 致谢66-67
• 攻读硕士学位期间的研究成果67

  本文关键词：FeBSiY金属玻璃降解偶氮染料的效率及影响因素研究，，由笔耕文化传播整理发布。

本文编号：304234