硝基吡唑衍生物及其含能离子盐的合成研究

发布时间：2020-07-21 10:51

【摘要】：高能密度含能材料(HEDMs)是近年来含能材料领域的研究热点,高能量和低感度是武器装备的核心问题,同时也是炸药和推进剂所面临的基础性问题。但二者是一对矛盾体,因此,需要对炸药分子结构进行合理的设计来解决这一问题。近年来,采用高氮含量杂环的含能离子盐作为高能密度材料取得了很大的进展。含能离子盐相对于其分子类似物来说,具有更低的蒸汽压,更好的热稳定性。此外,含能离子盐的阴离子和阳离子组份均可被独立修饰,因此可以通过对其不同的阴离子与阳离子的精心设计来提高含能物质的性质。吡唑环被认为是设计富氮杂环类含能材料的理想结构单元,同时,向其引入硝基基团可提高分子的氧平衡和密度,从而有助于提高爆轰性能。研究表明,含两个硝基的唑类具有较高的能量,是构建含能化合物非常好的结构单元。另外,稠环类化合物相对单环来说具有更紧凑的结构,密度也较高,有益于产生更高的爆轰性能。本文在对部分单质炸药、硝基吡唑类衍生物和含能离子盐的发展历史、研究现状等方面进行综述的基础上设计并完成了以下三个方面的研究内容:(1)设计出了两种新型的含硝基吡唑这一结构单元的稠环化合物,并拟定了合成路线,该路线中3,4-二硝基-5-肼基吡唑是一关键中间体。(2)首先按照文献方法合成出了3,4,5-三硝基吡唑,并以此作为前体进行5位肼基的取代反应研究,实验结果显示通过设计路线直接或间接亲核取代均未得到5位肼基取代产物。其次,在研究肼基取代反应的过程中,对部分中间体的不同反应条件进行了粗浅的探索和对比,同时得到了化合物1-甲氧基甲基-3,4,5-三硝基吡唑的单晶数据并对其结构做了简单分析。(3)合成出了3,4-二硝基-5-氨基吡唑,通过红外、核磁、质谱等对目标产物进行了结构表征,并在该化合物合成过程中采用了改进的霍夫曼降解法,即以KF/Al_2O_3作为催化剂产率能达到87%以上。
【学位授予单位】：北京理工大学
【学位级别】：硕士
【学位授予年份】：2016
【分类号】：TQ560.1

【参考文献】

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本文编号：2764311