以硝基胍为基的钝感高能共晶含能材料设计

发布时间：2020-11-05 01:17

　　 为满足钝感高能炸药的急切需求,共晶技术已成为含能材料改性研究的热点。CL-20与HMX是当前两种能量较突出的单质猛炸药,然而较高的机械感度限制了其广泛应用,因此提高它们的安全性具有重要意义。本文基于超分子形成规律和共晶原理,以NQ为钝感配体先后设计了CL-20/NQ与HMX/NQ的复合结构模型和共晶模型,并分别从密度泛函理论和分子动力学方法两方面对其结构、性能、分子比例及晶型进行了分析预测,为钝感高能共晶含能材料的设计提供了新的方法和思路。其主要的工作如下:(1)根据超分子形成规律设计了CL-20/NQ、HMX/NQ的全优化复合构型,并采用电子密度拓扑、约化密度梯度、电荷转移和NBO方法对其结构以及分子间作用进行了分析,结果表明CL-20/NQ与HMX/NQ两种共晶的形成会基于一系列N–H···O、C–H···O和C–H···N的氢键以及少量O···O或N···O等色散力的相互作用,并且在这几种分析方法的结果中得到了相互印证。此外通过对比能量和约化密度梯度的分析结果可知,HMX/NQ共晶的分子间作用力大于CL-20/NQ共晶,即前者在结构上更容易形成共晶。(2)通过对各复合构型引发键和分子表面静电势的对比,预测了两种共晶的感度与爆速,结果表明:CL-20/NQ共晶的感度低于CL-20,爆速大于HMX;HMX/NQ共晶的感度低于HMX,爆速远大于NQ,达到预期改性目的。(3)根据共晶原理设计了不同分子比例下的CL-20/NQ、HMX/NQ共晶模型,并研究了它们的结合能、径向函数分布和力学性能,结果表明:CL-20与NQ在5:7和1:1比例共晶结构具有较大的结合能且相互作用较大,但是在5:7时的力学性能并不理想,即在感度方面具有不确定因素;HMX与NQ在1:1时的共晶结构具有较大的结合能和相互氢键作用,且力学性能良好。(4)综合考虑了两种共晶含能材料的较优复合构型和分子比例,并对其晶体结构进行了预测,结果表明:CL-20/NQ共晶晶型是单斜晶系(P21/c),a=1.398nm,b=1.409nm,c=0.952nm,α=γ=90.00°,β=93.85°,V=1.871nm3,Z=4;HMX/NQ的共晶晶型是单斜晶系(P21),a=2.264nm,b=0.420nm,c=0.798nm,α=γ=90.00°,β=103.00°,V=0.739nm3,Z=2。
【学位单位】：中北大学
【学位级别】：硕士
【学位年份】：2016
【中图分类】：TQ560.6
【文章目录】：
摘要
Abstract
1 绪论
    1.1 引言
    1.2 共晶理论
        1.2.1 共晶的定义
        1.2.2 含能材料共晶的设计
    1.3 国内外含能材料共晶的研究进展
        1.3.1 国内研究
        1.3.2 国外研究
    1.4 本论文研究的目的与内容
        1.4.1 研究目的
        1.4.2 研究内容
2 计算方法与原理
    2.1 量子化学
    2.2 分子间作用计算方法
        2.2.1 分子中的原子（Atoms In Molecules，AIM）
        2.2.2 约化密度梯度（Reduced Density Gradient，RDG）
        2.2.3 自然键轨道（Natural Bond Orbital，NBO）
    2.3 分子力学
    2.4 分子动力学
3 CL-20/NQ共晶含能材料的结构设计
    3.1 计算方法
    3.2 共晶构型设计与分子间作用本质研究
        3.2.1 几何构型
        3.2.2 能量分析
        3.2.3 电子密度拓扑分析
        3.2.4 约化密度梯度（RDG）分析
        3.2.5 电荷分布与转移
        3.2.6 自然键轨道（NBO）分析
    3.3 感度和爆速分析
        3.3.1 引发键分析
        3.3.2 表面静电势（ESP）分析
    3.4 小结
4 HMX/NQ共晶含能材料的结构设计
    4.1 计算方法
    4.2 共晶构型设计与分子间作用本质研究
        4.2.1 几何构型
        4.2.2 能量分析
        4.2.3 电子密度拓扑分析
        4.2.4 约化密度梯度（RDG）分析
        4.2.5 电荷分布与转移
        4.2.6 自然键轨道（NBO）分析
    4.3 感度和爆速分析
        4.3.1 引发键分析
        4.3.2 表面静电势（ESP）分析
    4.4 小结
5 CL-20/NQ、HMX/NQ共晶的分子比例设计及晶型预测
    5.1 CL-20/NQ共晶的分子比例设计
        5.1.1 计算方法
        5.1.2 晶体生长面预测
        5.1.3 平衡判别与结合能分析
        5.1.4 径向分布函数分析
        5.1.5 力学性能分析
    5.2 HMX/NQ共晶的分子比例设计
        5.2.1 计算方法
        5.2.2 晶体生长面预测
        5.2.3 平衡判别与结合能分析
        5.2.4 径向分布函数分析
        5.2.5 力学性能分析
    5.3 CL-20/NQ与HMX/NQ共晶的晶型预测
        5.3.1 计算方法
        5.3.2 CL-20/NQ的共晶晶型
        5.3.3 HMX/NQ的共晶晶型
    5.4 小结
6 结论与展望
    6.1 结论
    6.2 展望
附录
参考文献
攻读硕士期间所取得的成果
致谢

【相似文献】

相关期刊论文 前10条

1 林鹤;张琳;朱顺官;李洪珍;彭新华;;HMX/FOX-7共晶炸药分子动力学模拟[J];兵工学报;2012年09期

2 马坤;;药物共晶的筛选技术及热力学研究进展[J];药学进展;2010年12期

3 卫春雪;段晓惠;刘成建;刘永刚;李金山;;环四甲撑四硝胺/1,3,5-三氨基-2,4,6-三硝基苯共晶炸药的分子模拟研究[J];化学学报;2009年24期

4 程开甲,程漱玉;论共晶结构的机理[J];稀有金属材料与工程;2002年06期

5 王玉平;杨宗伟;李洪珍;王建华;周小清;张祺;;CL-20/DNB共晶炸药的制备与表征[J];含能材料;2013年04期

6 刘淑祺;张启运;陈云林;;Al-Si共晶合金变质机理的探讨(Ⅲ)——模拟系Zn-Ge共晶变质的研究[J];金属学报;1987年04期

7 胡秀莲,李世春;Zn-5Al 合金铸态共晶结构的研究[J];材料工程;1997年11期

8 陈学文;宋菊;唐海谊;郑颖;;药物共晶筛选与理化性质研究进展[J];中国医药工业杂志;2012年08期

9 ;软磁共晶复合材料[J];仪表材料;1972年S2期

10 许宝才;赵忠民;张龙;杨润泽;马玉峰;;燃烧合成高强韧Al_2O_3/YSZ共晶系复合管陶瓷内衬[J];稀有金属材料与工程;2007年S1期

相关博士学位论文 前1条

1 张婷婷;药物共晶的设计、合成与性质研究[D];吉林大学;2014年

相关硕士学位论文 前10条

1 孙婷;CL-20共晶及其复合材料结构与性能MD模拟研究[D];南京理工大学;2015年

2 王晓娟;共晶技术分别运用于雌二醇和塞来昔布的研究[D];南昌大学医学院;2015年

3 张慧丽;吡拉西坦药物共晶形成的光谱特性研究[D];中国计量学院;2015年

4 陆娇;生物活性有机物共晶的制备及性能研究[D];东南大学;2015年

5 丁雄;以硝基胍为基的钝感高能共晶含能材料设计[D];中北大学;2016年

6 罗念;CL-20/DNP共晶炸药的制备、表征及性能的研究[D];中北大学;2016年

7 郭长艳;基于分子间非共价键相互作用的共晶炸药的制备与表征[D];西南科技大学;2013年

8 毛会林;药物共晶的制备与分析研究[D];天津大学;2009年

9 洪东;三种新型钝感含能材料共晶[D];南京理工大学;2013年

10 邢娇娇;新型药物共晶的合成及表征[D];吉林大学;2011年

本文编号：2870896