奥奈达希瓦氏菌铀（Ⅵ）还原能力的增强机制及应用基础研究

发布时间：2018-08-24 11:41

【摘要】：铀矿冶生产中,产生了大量的铀废渣、尾矿及酸性含铀废水。对人类的生存环境和生态环境构成潜在威胁。研发高效低耗的铀污染废水的微生物治理技术是铀矿冶领域亟待解决的重大而紧迫的核环境问题。本论文探讨了AQS(anthraquinone-2-sulfonate,蒽醌-2-磺酸盐,腐殖质模式物)-奥奈达希瓦氏菌(S.oneidensis)、零价铁(ZVI)、ZVI-S.oneidensis以及固定化奥奈达希瓦氏菌生物微球还原U(Ⅵ)的效能、主要影响因素与机制。主要研究成果如下:在AQS介导下,S.oneidensis对U(Ⅵ)具有较强的还原能力,能将水中的U(Ⅵ)高效还原为U(IV)。当pH值为7,温度为30℃,AQS为1.0mmol/L,U(Ⅵ)的初始浓度为20 mg/L时,U(Ⅵ)的去除率可达99%。AQS(0.5-1.0 mmol/L)对U(Ⅵ)的还原具有明显的促进作用。共存离子Cu~(2+)、Cr~(6+)、Mn~(2+(2 mmol/L)对U(Ⅵ)的还原有不同程度的抑制,其中Cu~(2+)的抑制作用最明显,Mn~(2+)次之;而Zn~(2+)(2 mmol/L)对U(Ⅵ)的还原几乎没有影响。NO_3~-离子(2 mmol/L)对U(Ⅵ)的还原抑制作用明显;SO_4~(2-)离子(0.2-5.0 mmol/L)对U(Ⅵ)的还原有一定的促进作用。试验结果还表明,S.oneidensis能利用环境中的甲苯、三氯乙酸、顺丁烯二酸等有毒有机物质为电子供体高效还原U(Ⅵ),同时有毒物质得到了降解。扫描电镜(SEM)、电子能谱(EDS)及红外光谱(FTIR)分析表明,S.oneidensis菌体表面沉积了铀元素,菌体表面的羟基、酰胺基、氨基、脂类的亚甲基、羧基及磷酸基等参与了铀的沉积。酸性环境下,零价铁对U(Ⅵ)的去除有较好的效果,当pH值为3,U(Ⅵ)初始浓度为20 mg/L,应时间为150 min时,U(Ⅵ)的去除率高达96%。pH值对铀的去除影响较大,EDTA、温度等影响因素对U(Ⅵ)的去除影响小。零价铁对U(Ⅵ)的去除机理为还原沉淀、吸附和共沉淀。在厌氧环境下,ZVI与S.oneidensis还原U(Ⅵ)存在协同作用,当ZVI投量为1.0 g/L,U(Ⅵ)的初始浓度为20 mg/L时,24 h内可还原去除96.9%的U(Ⅵ)。在0.5-2.0 g/L范围内,ZVI投量的增加有利于U(Ⅵ)的去除;铁的形态对U(Ⅵ)的去除有影响,ZVI、Fe3O4和Fe2O3对菌体还原U(Ⅵ)的促进显著,而溶解态的Fe3+对U(Ⅵ)的还原抑制明显;U(Ⅵ)的还原率与其初始浓度(5.0-50 mg/L)呈正相关;30 mg/L的共存离子Cu2+、Zn2+、Mn2+和Ca2+对U(Ⅵ)的还原有影响,其中Cu2+的影响最大,Ca2+次之,Zn2+最小。阴离子NO3-(5.0 mmol/L)对U(Ⅵ)的还原抑制作用明显;SO42-有一定的促进作用。XPS分析表明,零价铁粉表面吸附和沉积了U(Ⅵ)和U(IV)两种价态的U元素,反应后的铀大部分形成了稳定的UO2。S.oneidensis生物微球制备的最佳工艺参数为,聚乙烯醇浓度为10%,氯化钙浓度为4%,海藻酸钠0.5%,交联时间为4h。生物微球对U(Ⅵ)具有很好的去除效果。在pH值为7.0,U(Ⅵ)初始浓度20.0 mg/L,菌体投加量6mL,包埋比1:2的条件时,微球对U(Ⅵ)的还原去除率可达95.8%。金属离子Cu2+、Mn2+对生物微球还原U(Ⅵ)有抑制,而Ca2+离子略有促进。扫描电镜和电子能谱分析表明:S.oneidensis微球内部存在有U元素。
[Abstract]:A large amount of uranium waste residue, tailings and acid uranium-bearing wastewater are produced in uranium production. It is a potential threat to human living environment and ecological environment. It is an urgent and important nuclear environmental problem in uranium mining and metallurgy field to develop the microbial treatment technology of uranium contaminated wastewater with high efficiency and low consumption. In this paper, the effect of AQS (anthraquinone-2-sulfonate, anthraquinone-2-sulfonate, humus model), S.oneidensis, ZVI-S.oneidensis and immobilized biomicrospheres on U (鈪，

本文编号：2200716