持久性有机污染物的森林过滤效应研究

发布时间：2019-07-03 16:53

【摘要】：持久性有机污染物(POPs)是一类半挥发、难降解且具有很强亲脂憎水性的有机化合物。这类化合物大多由人类活动产生并排放至自然环境,可在大气中长距离迁移导致全球范围的污染。在主要POPs一次污染源削减和现今全球气候变化背景下,认识和掌握POPs的二次污染规律,有助于更客观理解POPs全球分布现状和归趋。“全球蒸馏模型”一直以来被视为最经典的POPs环境归趋模型,然而近年来质疑该模型的声音越来越多,季风和大气环流、降解和生物迁移都是影响POPs环境命运的重要因素。POPs的“森林过滤效应”已被广为接受,但目前相关研究并不多。全球森林对于POPs的固定作用及POPs全球传输的影响大多只有模型模拟研究,缺乏在林区的实测研究。基于POPs长距离传输的可能性和大面积森林的可得性,藏东南森林是研究POPs森林过滤效应的天然实验室。因此,本研究工作首先选择青藏高原东南缘的贡嘎山东坡海螺沟无人区开展“冷凝捕集效应”和“森林过滤效应”的对比研究。通过对比不同海拔高度、不同环境介质中多氯联苯(PCBs)污染水平、组成和空间分布特征,结合对环境参数(温度、降雨、土壤有机碳)的统计分析,定量获取两种效应对PCBs高山富集的贡献值。结果表明,贡嘎山东坡土壤中PCBs的组成与分布主要受大气传输和森林土壤有机碳的影响,土壤有机碳对土壤PCBs浓度变化的贡献率有75%,与由温度控制的发生高海拔富集的“全球蒸馏模型”假设不符,“森林过滤效应”在PCBs山地富集中所起的作用较山地“冷凝捕集效应”更大,两种效应的平均贡献率分别为65%和35%。森林过滤效应对不同类别POPs的影响程度可能不同。因此,论文的第二部分,考察了卤系阻燃剂(HFRs)在贡嘎山东坡土壤的分布情况,利用分子组成比率和气团后向轨迹模型判断了HFRs的可能来源,并分析了HFRs空间分布的影响因子。结果表明,贡嘎山东坡森林土壤中可以检测出低挥发性的BDE209和新型溴系阻燃剂(NBFRs)十溴二苯基乙烷(DBDPE)、2-乙基己基-2,3,4,5-四溴苯酸盐(TBB)、1,2-双(2,4,6-三溴苯氧基)乙烷(TBE)和氯系阻燃剂德克隆(DP),其中DBDPE在大气和土壤中的浓度分别达到171 pg/m3和1450 pg/g干重,是相对含量最高的单体,NBFRs在HFRs中的比重因此最高。HFRs浓度沿海拔梯度呈整体下降趋势,BDE47、BDE99和BDE209在山地环境的迁移能力从高到低依次为BDE47BDE99BDE209,DBDPE浓度沿海拔梯度波动较大,推测其环境稳定性较差。森林土壤的HFRs主要富集在有机质含量高的O层,高山草甸土壤的HFRs在C层的含量最高,可能与高山地表径流携带HFRs从山顶向山脚迁移有关。HFRs的海拔分布主要受大气传输和人类活动远近程度影响,与环境温度和土壤有机质的相关性较差。森林过滤效应强度与植被覆盖类型和土壤有机碳含量密切相关。然而,在全球气候变化和人类活动双重压力下,土地利用/覆盖类型在时间和空间尺度发生快速变化,从而剧烈改变地表覆盖状态和土壤有机碳储量。我国是人工林面积最多的国家,热带地区天然林向人工林变化情况严峻,其中地力衰退引起的土壤碳流失可能导致“老”POPs的二次迁移。因此,论文的第三部分选取海南岛儋州市的兰洋国营林场开展天然林和人工林土壤富集POPs的比较研究。通过考察不同林型(天然林、橡胶林、桉树林)和林龄(5龄橡胶、15龄橡胶、25龄橡胶)土壤中POPs的污染水平、组成和空间分布特征,结合对土壤理化性质(pH、土壤有机碳、碳氮比)的统计分析,阐明桉树和橡胶树种植对POPs环境归趋的影响。结果表明,热带天然森林对POPs的持留能力显著高于热带人工林,橡胶林对POPs的持留能力随胶林的增加而增加。基于相关性分析和界面平衡分析,再次强调土壤有机碳对POPs分布的影响,并指出人工林POPs向土壤中的渗滤强度较天然林大。这些新认识,有助于更客观理解POPs全球分布现状和归趋。
[Abstract]:Persistent organic pollutants (POPs) are a class of organic compounds that are semi-volatile, difficult to degrade and have very strong lipophilicity. Most of these compounds are produced and discharged to the natural environment by human activities, and long-distance migration in the atmosphere can lead to global pollution. In the context of primary POPs reduction and current global climate change, it is helpful to understand and master the law of secondary pollution of POPs and help to understand the current situation and trend of POPs global distribution more objectively. The "global distillation model" has been regarded as the most classic POPs model, but in recent years it has been questioned that the sound of the model is increasing, and the circulation, degradation and biological migration of the monsoon and the atmosphere are important factors that affect the fate of the POPs. The "forest filtering effect" of POPs has been widely accepted, but the current research is not much relevant. The effect of global forest on the fixed function of POPs and the global transmission of POPs is only a model simulation study, and there is a lack of the actual study in the forest area. Based on the possibility of long-distance transmission of POPs and the availability of large-area forest, the forest in the southeast is the natural laboratory for studying the filtering effect of POPs. Therefore, the research work first selected the comparative study of the "condensation trapping effect" and the "forest filtering effect" in the uninhabited area of the east slope of the Gongga Mountain in the southeast of the Qinghai-Tibet Plateau. By comparing the pollution level, composition and spatial distribution of polychlorinated biphenyls (PCBs) in different environmental media, the contribution of two effects to the high mountain enrichment of PCBs was obtained by statistical analysis of environmental parameters (temperature, rainfall and soil organic carbon). The results show that the composition and distribution of PCBs in the Dongpo soil of Gongga Mountain are mainly influenced by the atmospheric transmission and the organic carbon of the forest, and the contribution rate of soil organic carbon to the change of the concentration of the soil PCBs is 75%, which is not in conformity with the "global distillation model" of the high-altitude enrichment caused by the temperature control. The effect of the "forest filtering effect" on the enrichment of the PCBs in the mountainous region is larger than that of the mountain "condensation trapping effect", and the average contribution rate of the two effects is 65% and 35%, respectively. The effect of forest filtration on different categories of POPs may be different. The second part of the thesis is to study the distribution of the halogen-based flame retardant (HFRs) in the east slope of the Gongga Mountain. The possible sources of the HFRs are determined by the molecular composition ratio and the air mass, and the influence factors of the spatial distribution of the HFRs are also analyzed. The results show that the low-volatility BDE209 and the novel brominated flame retardant (NBFRs) decabromodiphenyl ethane (DBDPE),2-ethylhexyl-2,3,4,5-tetrabromobenzene (TBB), 1,2-bis (2,4,6-tribromophenoxy) ethane (TBE) and chlorine-based flame retardant (DP) can be detected in the forest soil in the east slope of the Gongga Mountain. The concentration of the DBDPE in the atmosphere and the soil reaches 171 pg/ m3 and 1450 pg/ g dry weight, respectively, is the highest relative content, and the specific gravity of the NBFRs in the HFRs is therefore the highest. The concentration of HFRs decreased as a whole along the altitude gradient, and the migration ability of BDE47, BDE99 and BDE209 in the mountain environment was BDE47BDE99BDE209 in order from high to low, and the concentration of DBDPE was large along the altitude gradient, and the environmental stability of BDE47, BDE99 and BDE209 was relatively poor. The HFRs of the forest soil are mainly enriched in the O-layer with high organic matter content. The highest in the C-layer of the high-alpine meadow soil, it is possible to carry the HFRs from the top of the mountain to the mountain-foot migration from the top of the mountain. The altitude distribution of the HFRs is mainly influenced by the atmospheric transmission and the near-far of the human activity, and the correlation between the ambient temperature and the organic matter of the soil is poor. The intensity of the forest filtration effect is closely related to the vegetation cover type and the soil organic carbon content. However, under the dual pressure of global climate change and human activity, the type of land use/ cover changes rapidly in terms of time and space, thus dramatically changing the surface coverage and soil organic carbon reserves. In the country with the largest plantation area, the change of natural forest in the tropics to the plantation is serious, and the loss of soil carbon due to the decline of soil fertility can lead to the secondary migration of the "old" POPs. Therefore, the third part of the thesis is to select the comparative study of the soil-enriched POPs of natural forest and plantation in the Lanyang State-owned Forest Farm in Lanzhou, Hainan, China. The pollution level, composition and spatial distribution of POPs in different forest types (natural forest, rubber forest, eucalyptus forest) and forest age (5-year-old rubber,15-year-old rubber and 25-year-old rubber) were investigated, and the statistical analysis of soil physical and chemical properties (pH, soil organic carbon, carbon-nitrogen ratio) was combined. The effects of the planting of eucalyptus and rubber tree on the environment of the POPs were clarified. The results showed that the retention capacity of the tropical natural forest on the POPs was significantly higher than that of the tropical forest, and the retention capacity of the rubber forest to the POPs was increased with the increase of the rubber forest. Based on the correlation analysis and the analysis of the interface balance, the effect of soil organic carbon on the distribution of POPs is emphasized, and it is pointed out that the percolation intensity of the PPs in the soil is larger than that of the natural forest. These new understandings have contributed to a more objective understanding of the current status and trend of the global distribution of POPs.
【学位授予单位】：中国科学院研究生院(广州地球化学研究所)
【学位级别】：博士
【学位授予年份】：2016
【分类号】：X173;X592

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本文编号：2509537