藻酸盐基吸附材料的制备及其对抗生素的吸附性能研究

发布时间：2020-08-14 09:41

【摘要】：近年来,抗生素作为抗细菌感染药物和饲料添加剂,广泛用于畜禽养殖中,因而在各种畜禽养殖废水中大量检测到抗生素。抗生素进入环境导致环境污染,严重损害人类健康和生态系统平衡。因此,开发新型对抗生素具有高效去除的绿色环保吸附剂对环境保护具有十分重要的意义。本文以来源丰富、绿色环保的生物质多糖海藻酸钠和植物多酚杨梅单宁为基体材料,以高价富空轨道金属离子为交联剂,通过溶胶-凝胶法、交联反应等方法制备了海藻酸镍颗粒、铜固定化海藻酸凝胶珠、多酚功能化海藻酸铜微球三种吸附材料,研究了其对氟喹诺酮类以及四环素类等屠宰废水中典型抗生素的基本吸附去除特性,并利用各种现代分析技术对所制备吸附材料进行表征,分析探讨了吸附材料合成与吸附机理。主要内容如下:(1)以海藻酸钠为基材,以金属离子Ni~(2+)为交联剂通过溶胶-凝胶法制备了海藻酸镍颗粒吸附材料,并在模拟环丙沙星污染水环境中取得了良好的吸附处理效果。静态吸附实验表明在pH为7、吸附材料剂量为0.025 g、初始环丙沙星浓度为120 mg·L~(-1)、温度为328.15 K、吸附时间为600 min条件下,海藻酸镍颗粒吸附材料的最大吸附量高达135.18 mg·g~(-1)。离子强度未对吸附产生显著影响。等温吸附模型和动力学吸附模型拟合研究发现环丙沙星在海藻酸镍颗粒吸附材料的过程是一个发生在均质面上的单分子点对点化学过程。吸附过程具有自发吸热性。吸附机理为氢键、n-πEDA相互作用和阳离子键合桥等作用。(2)以海藻酸钠为原料、Cu~(2+)为交联剂制备了铜固定化海藻酸凝胶珠吸附材料,并应用于模拟四环素污染水环境,考察其对四环素的吸附行为。吸附实验结果表明四环素在铜固定化海藻酸凝胶珠吸附材料上吸附过程可以用准二级动力学模型和Freundlich等温模型来描述,且在pH为3、吸附材料剂量为0.05 g、初始四环素浓度为90 mg·L~(-1)时获得最大吸附量为53.26 mg·g~(-1)。热力学分析指出铜固定化海藻酸凝胶珠吸附材料对四环素的吸附过程在所研究温度范围内是有利的,且该过程是一个集吸热、熵增、自发于一体的过程。四环素在铜固定化海藻酸凝胶珠吸附材料上的吸附过程主要受n-πEDA相互作用、氢键、阳离子-π和阳离子-n键合桥作用的驱动。(3)以植物多酚杨梅单宁为功能单体,对铜固定化海藻酸凝胶珠吸附材料进行修改功能化制备多酚功能化海藻酸铜微球吸附材料,并对模拟四环素污染水环境进行了吸附去除研究且取得了良好的吸附效果。静态吸附实验表明在pH为7、吸附材料剂量为0.025 g、初始四环素浓度为140 mg·L~(-1)、温度为318.15 K、吸附时间为1440 min时最大吸附量153.89 mg·g~(-1)。多酚功能化海藻酸铜微球吸附材料对四环素的吸附过程具有吸热自发进行性质。Langmuir等温模型和准二级动力学模型可以很好地描述四环素在多酚功能化海藻酸铜微球吸附材料上的吸附过程,表明四环素在该吸附材料上的吸附过程是一个发生在均质面上的单分子点对点化学过程。四环素在多酚功能化海藻酸铜微球吸附材料上的主要吸附驱动力是π-π、n-πEDA相互作用、氢键、阳离子键合桥作用等。(4)对三种所制备的吸附材料进行再生实验研究,吸附材料对目标污染物的吸附量在4次吸附-解吸循环后仍然可观(海藻酸镍颗粒、铜固定化海藻酸凝胶珠、多酚功能化海藻酸铜微球三种吸附材料对相应抗生素的去除率分别维持在70%、70%、60%及以上),说明其再生重复利用性能良好。并对吸附材料分别进行了烧失减容处理。烧失率均保持在89%以上,这减少了吸附材料的堆存污染问题,避免二次污染。
【学位授予单位】：西南科技大学
【学位级别】：硕士
【学位授予年份】：2019
【分类号】：O647.33;X713
【图文】：

密度图,抗生素,水域,密度

Table 1 Classification of antibiotics种类典型药抗细菌类青霉素、红霉素抗真菌类两性霉素 B、灰黄霉抗肿瘤类博莱霉素、丝裂霉素抗病毒类偏端霉素、毗抗结核类氧氟沙星、链霉素用抗生素类黄霉素、土霉素、用抗生素类赤霉素、井岗霉素微生物药物类麦角新碱、麦角异新β-内酰胺类青霉素、头孢菌素四环素类青霉素、土霉素喹诺酮类环丙沙星、诺氟沙星大环内酯类红霉素、克拉霉素氨基糖苷类链霉素、庆大霉素磺胺类磺胺嘧啶、磺胺甲恶唑氯霉素类氯霉素、甲砜霉素、

海藻酸钠,吸附材料

1 绪论。藻酸钠吸附材料研究进展（Sodium alginate，SA）是一种由α-L-古洛糖醛酸（G）和β-1,4-糖苷键以不同比例组成链接的、从海藻和褐藻中提取[65]，分子结构式是如图 1-2 所示。海藻酸钠分子表现出黏现聚阴离子行为的大量-COO-基团[66]。海藻酸钠具有极强的钠可以与溶液中存在的多价金属离子（Fe3+、Al3+、Cu2+、子（Ca2+、Ba2+等）之间通过与 Na+的离子交换作用形成类成不溶水的凝胶颗粒[67]。同时分子结构中的羟基和羧基是的吸附位点。因而使海藻酸钠作为吸附材料基体或载体引注，且在环境修复尤其水污染处理方面应用广泛，主要涉吸附及有机物吸附[68-71]。

单宁,吸附材料,缩合单宁

与其他吸附材料对比，这种核壳珠粒复合材优异的回收性能的优点。Hu[80]等通过海藻酸价铁制备双基质核壳微球吸附材料，用于吸附材料制备去除铀的机制主要是利用了纳米铀以降低铀的毒性，进而通过吸附手段去除好的应用效果，是一种极其有潜力的铀吸附材料研究进展所示），即单宁酸或鞣酸，是一种易溶于极性于木质素的带有邻位酚羟基的植物多酚[81]，单宁根据化学结构不同可以分为缩合单宁（拉单宁、橡碗单宁等）两种[82]。缩合单宁分单元组成的，可以与高价金属离子特异性地六元环状化合物，故被广应用于重金属离子中存在大π键共轭体系，在有机物污染修复处

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