青藏高原东北部地区土壤黑碳环境地球化学研究

发布时间：2020-08-18 08:02

【摘要】：黑碳是化石燃料或生物质不完全燃烧产生的富含碳元素的有机连续统一体,广泛赋存于大气、土壤、沉积物等不同环境介质中,对全球碳循环、地球辐射热平衡、气候变化、土壤生态系统变化、环境质量变化等有重要影响。青藏高原因其独特的地理位置、复杂的地形地貌、特殊的生态环境、丰富的自然资源与生物多样性、生态环境极端脆弱等特性,已成为全球关注的热点地区。与青藏高原其他区域相比,东北部地区受人类活动干扰更为显著,但关于该区域土壤黑碳的环境地球化学研究却十分有限。基于此,本研究以青藏高原东北部地区表层土壤为研究对象,通过野外调研及室内实验等工作的开展,深入探讨了青藏高原东北部地区土壤黑碳的分布特征、土—气交换及特殊生物质黑碳对研究区土壤理化性质的影响。本论文取得如下研究结果:(1)青藏高原东北部地区表层土壤主要由碱性壤土构成,土壤电导率和阳离子交换量平均值分别为14.13 mS/cm和13.27 cmol(+)/kg。研究区表层土壤中黑碳总量范围为0.504~74.381 g/kg,均值为5.152 g/kg;烟炱组分黑碳含量范围为0.400~15.200 g/kg,均值为1.719 g/kg。研究区表层土壤总黑碳和烟炱组分黑碳平均含量分别约占土壤总有机碳含量的33.94%和19.99%,且表层土壤黑碳呈现显著的区域分布差异。相关性分析结果表明,研究区表层土壤黑碳与总碳、总有机碳均显著正相关(p0.01);表层土壤黑碳总量与Ca元素呈负相关(p0.01),表层土壤烟炱组分黑碳与Ti元素呈显著负相关(p0.01),而与Zn、Pb、Cd呈显著正相关(p0.01)。土壤机械组成影响研究区表层土壤黑碳的分布,壤土中黑碳总量大于黏土,而烟炱组分黑碳在黏土中较易富集。不同分区的表层土壤黑碳含量存在显著差异,其中矿业区表层土壤黑碳总量和烟炱组分黑碳含量最高,背景区表层土壤黑碳总量和烟炱组分黑碳含量最低。土壤黑碳δ~(13)C_(BC)值的变化范围是-36.92‰~-21.07‰,平均值为-24.62‰,也存在一定的空间分布差异,表明研究区表层土壤黑碳可能主要源自C_3植物的燃烧,C_4植物的贡献则相对较小。上述结果表明研究区表层土壤黑碳可能受生物质和化石燃料来源的共同影响,与青藏高原的“高原效应”(如相对较低的含氧量)、当地居民使用燃料、相对频繁的人为活动(如采矿、工业和运输等)、气候条件等多个影响因素有关。(2)青藏高原东北部地区的气溶胶黑碳含量变化范围是0.184~4.920μg/m~3,平均值为1.135μg/m~3。其中,工业区气溶胶黑碳的平均含量最高,农牧区气溶胶黑碳的平均含量最低;城镇区的气溶胶黑碳平均含量仅次于工业区,盐湖区气溶胶黑碳平均含量与矿业区相似,低于城镇区,但高于背景区。上述研究结果表明该区域气溶胶黑碳可能受排放源、人类活动以及气候条件等因素的共同影响。研究区表层土壤黑碳与气溶胶黑碳之间的线性相关性不显著,表明二者之间可能存在更复杂的非线性相关关系。黑碳的土—气交换模拟结果表明,研究区域黑碳的土—气交换行为确实存在,仅需特别注意模拟计算过程中个别参数的不确定性所导致的结果不确定性。(3)实验室内制备特殊生物质黑碳,模拟黑碳进入土壤不同情景,探讨特殊生物质黑碳对研究区土壤理化性质的影响。结果表明,生物质黑碳理化性质受热解温度影响,生物质黑碳进入土壤后,对土壤pH值、电导率、阳离子交换量和CHN元素含量等产生明显影响,土壤的微观形貌特征、孔结构和比表面积也随之发生改变,对土壤机械组成有一定影响,而对土壤官能团和矿物组成的影响不明显。因此,在研究青藏高原土壤生态系统时也需关注黑碳对土壤理化性质的潜在影响。
【学位授予单位】：中国科学院大学(中国科学院青海盐湖研究所)
【学位级别】：博士
【学位授予年份】：2019
【分类号】：S153
【图文】：

示意图,黑碳,连续体,不完全燃烧

图 1.1 不完全燃烧形成黑碳连续体的示意图（Hedges et al., 2000; 刘兆云，2013）Fig.1.1 The diagram of black carbon continuum from the incomplete combustion (modified afterHedges et al., 2000; Liu, 2013)1.2 国内外黑碳的研究进展近年来，因为黑碳在生物地球化学和环境地球化学过程中起到重要作用，科学家已越来越关注黑碳在生态、环境、地球化学和生物学等学科领域的研究（图1.2）。目前，国内外对黑碳的研究包括全球碳循环的碳汇（Kuhlbusch, 1998）和碳负作用，地球表面的辐射热量平衡的影响（Crutzen and Andreae, 1990），地球上火灾事件的有效示踪（Bird and Cali, 1998）。同时，生物质黑碳是土壤和沉积物中埋藏碳的主要组成部分，能揭示沉积环境、年龄及其他古环境参数（Skjemstad et al., 1996; Masiello and Druffel, 1998; Schmidt et al., 1999; Glaser etal., 2000），更是重金属和有机污染物的重要载体（Gustafsson and Gschwend, 1997）。

黑碳,概略图,排放物,流程

科学家已越来越关注黑碳在生态、环境、地球化学和生物学等学科领域的研究（图1.2）。目前，国内外对黑碳的研究包括全球碳循环的碳汇（Kuhlbusch, 1998）和碳负作用，地球表面的辐射热量平衡的影响（Crutzen and Andreae, 1990），地球上火灾事件的有效示踪（Bird and Cali, 1998）。同时，生物质黑碳是土壤和沉积物中埋藏碳的主要组成部分，能揭示沉积环境、年龄及其他古环境参数（Skjemstad et al., 1996; Masiello and Druffel, 1998; Schmidt et al., 1999; Glaser etal., 2000），更是重金属和有机污染物的重要载体（Gustafsson and Gschwend, 1997）。燃烧或氧化产生的黑碳，80~90%直接沉积到土壤中，被认为是土壤有机质的重要组成部分，其余的部分被释放到大气中（Druffel, 2004; Wang et al., 2014a）。总之

黑碳,连续体,方法,化学氧化

图 1.4 黑碳连续体中不同组分的测定方法（Masiello, 2004） The determination of different components in black carbon continuum (modiMasiello, 2004）化学氧化测定法学分析法的基本原理是通过热氧化或化学氧化两种前处理方黑碳组分和非黑碳组分区分，其中易氧化的非黑碳组分被氧化黑碳组分（Lim and Cachier, 1996; Song et al., 2002），再将样品仪测定残余样品中黑碳的含量。化主要是在高温和特定气氛下对土壤有机质进行去除，不同研的加热温度和气氛条件。譬如，Cachier et al（1989a, 1989b）O2气氛下，340 oC 加热 2 h，以去除样品中的非黑碳组分；Gusta将样品放置在纯空气环境中，375 oC 加热 24 h，进行黑碳与非Gélinas et al（2001）则采用化学氧化和热氧化相结合的方式对

【参考文献】