改性生物炭对草甘膦和磺胺二甲基嘧啶的去除

发布时间：2020-11-20 03:50

　　 除草剂的广泛大量使用,使得农田土壤出现除草剂残留,进而产生严重的药害,影响正常的农业生产活动。同时,随着集约化养殖废物的肥料化利用,农田土壤的抗生素残留问题日益突出。作为农业大国,为保证农业生产活动的可持续发展,推进新农村建设,迫切需要能解决农田土壤除草剂和抗生素药物残留问题的新型绿色去除技术。生物碳作为一种有效的土壤改良剂,对其进行改性后,能在改良土壤理化性质的同时,实现去除污染物的目的,是一种理想的农田土壤修复材料。本文选取检出率高以及用量大的草甘膦(Gly)和磺胺二甲基嘧啶(SMT)作为目标化合物,以棕榈为原料,制备铁基生物炭(BC-IBNP)和氨基生物炭(BC-NH_2),在对其结构组成进行表征的基础上,考察了改性材料对Gly和SMT的去除效果,讨论了可能的吸附和去除机理。主要研究结果如下:(1)采用液相还原法、亲电取代和还原方法分别制备了BC-IBNP和BC-NH_2两种改性生物炭。通过表征发现:改性处理可增大生物炭的比表面积和总孔体积,材料表面含有丰富的富含电子官能团,同时,材料表面的疏水性和极性增加。BC-IBNP材料的等电点增大且表面有一层铁氧化物生成,BC表面含有丰富的羟基自由基。BC-NH_2材料呈电负性。这意味着两种改性处理均在一定程度上改善了生物炭的表面性能,有助于提高材料对Gly和SMT的吸附和去除;(2)两种材料能在120分钟内将浓度为5 mg/L的Gly和SMT去除99%,吸附速率数据可以用伪二级动力学模型更好地拟合,颗粒内扩散模型拟合结果表明,污染物在材料表面的吸附过程与薄膜扩散和颗粒内扩散有关;(3)污染物在材料上的等温吸附数据可以用Langmuir等温线模型更好地拟合,在pH为4时BC-IBNP对Gly的最大吸附容量为80.00 mg*g~(-1),均比改性前有显著提高;在pH=8.00时,BC-NH_2对SMT的最大吸附容量为128.21 mg*g~(-1);进一步分析吸附机理,可以推测:BC-IBNP对Gly的吸附和去除机理则包括孔隙吸附、氢键作用、静电作用和络合作用;同时,BC和BC-IBNP能促进草甘膦降解,降解产物经鉴定为氨甲基膦酸,可能的降解途径为在羟基自由基的作用下,草甘膦通过C-N键的断裂而生成氨甲基膦酸和乙酸;BC-NH_2对SMT的吸附机理主要涉及孔隙吸附、负电荷辅助氢键和氢键、静电作用和π~+-πEDA作用;(4)在共存污染物中,大于10mg/L的磷酸盐对Gly在BC-IBNP上的吸附产生拮抗作用,SMT和Cd(II)基本没有影响;BC-IBNP和BC-NH_2材料对Gly和SMT具有良好的吸附效果,可用于Gly和SMT污染的土壤修复和改良,同时实现农业废弃物的资源再利用,具有较好的应用前景。
【学位单位】：华南理工大学
【学位级别】：硕士
【学位年份】：2018
【中图分类】：X592
【文章目录】：
摘要
Abstract
第一章 绪论
    1.1 环境中草甘膦污染
        1.1.1 环境中除草剂简介
        1.1.2 环境中草甘膦的来源、污染现状及危害
        1.1.3 环境中草甘膦污染的治理技术
    1.2 环境中磺胺二甲基嘧啶污染
        1.2.1 抗生素简介
        1.2.2 环境中磺胺二甲基嘧啶的来源、污染现状及危害
        1.2.3 环境中磺胺二甲基嘧啶污染的治理技术
    1.3 生物炭研究进展
        1.3.1 生物炭概况
        1.3.2 生物炭的改性方法及其应用
        1.3.3 生物炭在处理草甘膦和磺胺二甲基嘧啶污染的研究现状
    1.4 本课题的研究目的与内容
        1.4.1 研究目的与意义
        1.4.2 选题依据
        1.4.3 研究内容及技术路线
第二章 实验器材和实验方法
    2.1 实验试剂与仪器
        2.1.1 实验试剂
        2.1.2 实验仪器
    2.2 生物炭的制备及改性方法
        2.2.1 棕榈生物炭的制备
        2.2.2 铁基生物炭复合材料的制备
        2.2.3 氨基生物炭复合材料的制备
    2.3 材料的表征方法
        2.3.1 元素组成和比表面积
        2.3.2 扫描电子显微镜和透射电子显微镜
        2.3.3 傅里叶变换红外光谱
        2.3.4 X射线光电子能谱
        2.3.5 Zeta电位及纳米粒度
        2.3.6 自由基的测定
    2.4 吸附性能测试实验
    2.5 目标污染物浓度的测定及降解产物的鉴定
    2.6 吸附模型
        2.6.1 吸附动力学模型
        2.6.2 吸附等温线模型
    2.7 本章小结
第三章 铁基生物炭对草甘膦的吸附性能研究
    3.1 材料的结构组成和表面性质
    3.2 吸附动力学分析
    3.3 不同pH条件下的等温吸附特性
    3.4 共存污染物对吸附的影响
    3.5 机理分析
    3.6 本章小结
第四章 氨基生物炭对磺胺二甲基嘧啶的吸附性能研究
    4.1 材料结构组成和表面性质
    4.2 吸附动力学分析
    4.3 不同pH条件下的吸附等温线分析
    4.4 本章小结
结论与展望
    结论
    研究特色
    展望
参考文献
硕士学位期间取得的研究成果
致谢
附件

【参考文献】

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本文编号：2890903