功能性离子液体的制备及其脱除FCC模拟汽油中噻吩类硫化物的研究

发布时间：2017-11-17 05:22

  本文关键词：功能性离子液体的制备及其脱除FCC模拟汽油中噻吩类硫化物的研究

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【摘要】：汽车工业的发展,使得FCC汽油被大量消耗。FCC汽油中的硫化物主要以噻吩类为主,其在燃烧时会产生大量的SOX,其中SO_2会对生态环境造成严重破坏。Bronsted~-Lewis酸性功能化离子液体(B~-L ILs)融合了B酸和L酸两种功能特征,是一种新型“绿色“离子液体,对油品进行氧化萃取耦合脱硫时,有着较好的脱硫性能和循环再生能力。本论文从传统的烷基咪唑类ILs、季铵盐类ILs出发,优化了其合成条件,由于无水三氯化铝在实验中表现出稳定性差,故又合成了[Et_3NH]HSO_4和[BMIM]HSO_4离子液体,这两种都是带有Bronsted酸性的两类功能化ILs。最后,在Bronsted酸性的两类功能化ILs中络合一系列金属离子,使其又具有Lewis酸性特征。通过分析烷基咪唑的碳链长度、阴离子类型、以及金属化合物的种类对脱硫率的影响,确定最佳脱硫效果的离子液体[BMIM]HSO_4/FeCl_3,并对其进行脱硫工艺优化试验。(1)微波合成了传统离子液体[Et_3NH]Cl/AlCl_3、[Me_3NH]Cl/AlCl_3,优化了其微波合成条件,结果表明较理想的加料方式为分三次加入盐酸三乙胺,一次性加入无水AlCl_3,最适宜的合成微波功率为160W,最佳合成时间为t=10s+10s+10s×4=120s。(2)合成了不同碳链长度的烷基咪唑类离子液体,并络合了金属化合物。发现具有金属化合物的ILs比不含有金属化合物的ILs的脱硫率高,但络合了金属的ILs对油品的脱硫率会随着自身碳链长度的增加而降低,这与非金属ILs脱硫规律正好相反。(_3)选择具有不同的阴离子(HSO_4~-、BF_)4~-、Cl~-、Br~-)离子液体进行脱硫实验,这些阴离子可以和金属卤化物产生络合作用。阴离子和金属盐的络合能力越强,硫化物上的孤对电子越容易使Lewis酸碱络合实现萃取脱硫。实验表明,阴离子为HSO_4的ILs萃取脱硫率最好。(4)络合了不同金属化合物的ILs,自身酸性有很大的差别,导致其脱硫率也不同。本实验合成了由Co~(2+)、Mn~(2+)、C~(2+)、Zn~(2+)、Fe~(3+)不同种类金属化合物络合的双酸性ILs,并进行脱硫实验,结果表明,具有较强接受电子能力的Fe~(3+)的脱硫效果最好。(5)对[BMIM] HSO_4/FeCl_3进行了单因素实验分析,考察了反应时间、温度、剂油比对脱除模拟油的硫含量的影响,得出最佳脱硫条件即时间为40min,温度为40℃,v((ILs)/v(oil)为1：1,在此反应条件下该离子液体的脱硫率接近100%。(6) [BMIM] HSO_4/FeCl_3为萃取剂的脱硫体系具有最佳脱硫效果,重复使用7次后,脱硫率虽有所下降,但仍然保持在90%左右。
【学位授予单位】：西北大学
【学位级别】：硕士
【学位授予年份】：2016
【分类号】：U473.11

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