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扩散火焰中碳烟有序度、官能团及氧化活性的演变规律

发布时间:2020-06-05 00:41
【摘要】:目前随着各国汽车保有量的不断增多及化石燃料燃烧,颗粒物排放问题已经引起了全世界人民的重视,近年来国内外学者对于碳烟颗粒的研究已经取得了重大进步。对于柴油机来说,含碳质颗粒物的气固两相燃烧是常见的燃烧现象,但目前针对气固两相燃烧对碳烟颗粒影响的研究仍未见报道。另外柴油机燃烧工况复杂不利于研究单一变量对碳烟颗粒的影响,因此本文建立了实验室正庚烷反置扩散燃烧系统及毛细管取样系统,结合拉曼光谱仪、红外光谱仪和热重分析仪研究了在碳烟颗粒的生长过程中其有序化程度、表面官能团和氧化活性的演变规律,并采用气溶胶发生器,将碳质颗粒物均匀的离散到火焰中,作为对柴油机气固两相燃烧的近似简化,研究了添加碳质颗粒物对碳烟颗粒的上述理化特性的影响。主要研究结果如下:拉曼光谱中A_(D1)/A_G的值随火焰高度的增大而增大,说明随着火焰高度增大,碳烟颗粒的微观结构更有序。相同火焰高度下添加碳质颗粒物的正庚烷扩散火焰中碳烟颗粒A_(D1)/A_G的值比纯正庚烷扩散火焰中的值略大,说明添加碳质颗粒物使火焰中碳烟颗粒微观结构更有序。随着火焰高度增大,二阶拉曼峰变窄,即碳烟颗粒的微观结构变得更有序,与一阶拉曼光谱得到的结果一致。脂肪族碳氢表面官能团和芳香族碳氢表面官能团的相对含量A_(C-H)/A_(C=C)均随火焰高度的增大而减少,羰基表面官能团的相对含量A_(C=O)/A_(C=C)也随火焰高度的增大而减少。相同火焰高度下添加碳质颗粒物的正庚烷扩散火焰中碳烟颗粒的羰基表面官能团的相对含量比纯正庚烷扩散火焰中的更小。随着火焰高度的增大,对应的热重曲线有向右移动的趋势,说明随火焰高度增大,碳烟颗粒更难于发生氧化反应。起始氧化温度T_i、最大氧化速率温度T_(max)、燃尽温度T_h、表观活化能的值E_a基本随火焰高度的增大而增大。相同的火焰高度,添加碳质颗粒物的正庚烷扩散火焰中碳烟颗粒的氧化特征温度和表观活化能偏大,说明添加碳质颗粒物使火焰中碳烟颗粒的氧化活性变差。
【图文】:

示意图,碳烟颗粒,生成过程,示意图


很强的吸附能力。成分 SOF 是干碳烟表面吸附和凝聚的复杂有机碳烟颗粒中的 SOF 含量达到了 42%。而 SOF 的碳烟前驱物多环芳香烃 (Polycyclic AromatiPAHs 是含多个苯环的芳香族化合物,主要包,属于持久性的有机污染物和强烈的致癌物。的生成机理生成是从相对简单的碳氢燃料转变成众多碳质成固相物质的过程,涉及复杂的物理和化学反成和增长;(2) 碳烟颗粒的成核;(3) 碳烟颗粒和团聚,如图 1-1 所示。除了以上几个过程,碳化反应,且碳烟的氧化反应贯穿整个燃烧过程,化竞争的结果。

示意图,机理,示意图,加成机理


图 1-2 HACA 机理示意图Figure 1-2 HACA mechanism上述的 HACA 机理,目前还有几个其它的机理被提出,包、五元环(环戊二烯基)加成机理[27]、苯基加成机理[28]、甲些机理都从特定的角度解释了 PAH 的生长,,但目前并没有解释 PAH 的生长,关于 PAH 生长的机理仍然在不断的探索粒的成核颗粒的成核是指较大的多环芳香烃分子转变成初生固态碳核过程十分迅速,又受到实验中取样精度和仪器精度的限程的认识还非常不深入,因此一直是碳烟研究中的难点问题碳烟颗粒的成核提出了三种概念模型,如图 1-3 所示。A 路成弯曲的、类富勒烯结构;B 路径为中等大小的 PAH 经过结构;C路径为PAH经过反应或者化学凝并形成十字交叉的 等人经过试验间接证明了碳烟成核主要是通过路径 B 和路径
【学位授予单位】:天津大学
【学位级别】:硕士
【学位授予年份】:2018
【分类号】:U464.134.4;X734.2

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本文编号:2697226

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