纳米和多级孔SSZ-13分子筛制备及其柴油机尾气脱硝性能研究

发布时间：2022-02-24 20:28

　　近年来,随着社会经济的高速发展,以柴油机为动力的机动车使用量日益增加,但其尾气中氮氧化合物造成的大气污染问题也日益突出。根据中华人民共和国生态环境部要求,全国各地开始逐渐有序实行更为严格的排放标准,不仅对NOx排放量要求更加严格,也对NH3-SCR催化剂提出了更高的要求。具有CHA结构的Cu基分子筛凭借大的比表面积、优异的水热稳定性和较宽的反应温度窗口等优点而被广泛应用在NH3-SCR脱硝领域。但在实际反应过程中会由于内扩散限制的存在,降低反应物与产物在分子筛中的传质速率,使Cu基分子筛的脱硝性能降低。本文以Cu-SSZ-13为研究目标,通过FAU转结晶和添加硬模板分别制备出纳米Cu-SSZ-13-Nano和多级孔Cu-SSZ-13-Meso分子筛,系统探究分子筛中扩散效应对柴油机尾气脱硝性能的影响,为制备出性能更加优异的脱硝催化剂提供指导。本文研究内容如下:首先,通过FAU型分子筛转结晶一步合成出纳米分子筛H-SSZ-13,并且即使缩短晶化时间至1天或减少模板剂用量为传统合成方法的一半,均能成功合成出纳米分子筛H-SSZ-13。经过相同步骤的Cu离子交换后,纳米Cu-SSZ-13-N... 

【文章来源】：南昌大学江西省211工程院校

【文章页数】：94 页

【学位级别】：硕士

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摘要
ABSTRACT
第1章 绪论
    1.1 课题研究背景
    1.2 Cu基分子筛在NH_3-SCR反应中的应用
        1.2.1 Cu-ZSM-5分子筛
        1.2.2 Cu-SAPO-34分子筛
        1.2.3 Cu-SSZ-13分子筛
        1.2.4 其他类型分子筛
    1.3 内扩散限制对分子筛脱硝性能影响
    1.4 内扩散限制减缓方法
        1.4.1 纳米分子筛的研究
        1.4.2 多级孔分子筛的研究
    1.5 论文研究内容及意义
第2章 实验方法与数据处理
    2.1 仪器设备与原料试剂
        2.1.1 仪器设备
        2.1.2 原料试剂和气体
    2.2 催化剂表征
        2.2.1 X射线粉末衍射
        2.2.2 N_2吸附-脱附测试
        2.2.3 电感耦合等离子体原子发射光谱
        2.2.4 程序升温还原
        2.2.5 程序升温脱附
        2.2.6 扫描电镜
        2.2.7 透射电镜
        2.2.8 紫外可见漫反射
        2.2.9 X射线光电子能谱
        2.2.10 核磁共振测试
        2.2.11 顺磁共振测试
        2.2.12 原位漫反射红外光谱分析
    2.3 催化剂性能测试
第3章 FAU分子筛转晶合成纳米Cu-SSZ-13及其NH_3-SCR脱硝性能研究
    3.1 引言
    3.2 催化剂的制备
        3.2.1 H-SSZ-13-Nano的制备
        3.2.2 H-SSZ-13-Conv的制备
        3.2.3 Cu-SSZ-13的制备
    3.3 结果与讨论
        3.3.1 催化剂的物理化学性质
            3.3.1.1 XRD结果分析
            3.3.1.2 SEM和TEM结果分析
            3.3.1.3 N_2吸附-脱附结果分析
        3.3.2 催化剂中Cu物种性质
            3.3.2.1 UV-Vis结果分析
            3.3.2.2 H_2-TPR结果分析
            3.3.2.3 EPR结果分析
            3.3.2.4 XPS结果分析
        3.3.3 催化剂的酸性分析
            3.3.3.1 NH_3-TPD结果分析
            3.3.3.2 ~1H NMR结果分析
        3.3.4 NMR结果分析
        3.3.5 NH_3-SCR性能测试
            3.3.5.1 SSZ-13-Nano和SSZ-13-Conv的NO_x转化率
            3.3.5.2 Cu-SSZ-13-Nano和Cu-SSZ-13-Conv动力学测试
            3.3.5.3 Cu-SSZ-13-Nano和Cu-SSZ-13-Conv水热老化性能测试
            3.3.5.4 Cu-SSZ-13-Nano和Cu-SSZ-13-Conv抗H_2O/SO_2测试
        3.3.6 Cu-SSZ-13-Nano的NH_3-SCR反应机理
        3.3.7 不同颗粒大小的Cu-SSZ-13内扩散计算
    3.4 本章小结
第4章 多级孔Cu-SSZ-13制备及其NH_3-SCR脱硝性能研究
    4.1 引言
    4.2 催化剂的制备
        4.2.1 Na-SSZ-13-Meso的制备
        4.2.2 Na-SSZ-13-Trad的制备
        4.2.3 Cu-SSZ-13的制备
    4.3 结果与讨论
        4.3.1 催化剂的物理化学性质
            4.3.1.1 XRS结果分析
            4.3.1.2 SEM和TEM结果分析
            4.3.1.3 N_2吸附-脱附结果分析
        4.3.2 NH_3-SCR性能测试
            4.3.2.1 SSZ-13-Meso和SSZ-13-Trad的NO_x催化性能
            4.3.2.2 Cu-SSZ-13-Meso和Cu-SSZ-13-Trad动力学测试
            4.3.2.3 Cu-SSZ-13-Meso和Cu-SSZ-13-Trad抗H_2O/SO_2测试
            4.3.2.4 Cu-SSZ-13-Meso和Cu-SSZ-13-Trad水热老化性能测试
        4.3.3 催化剂中Cu物种性质
            4.3.3.1 UV-Vis结果分析
            4.3.3.2 H_2-TPR结果分析
            4.3.3.3 EPR结果分析
            4.3.3.4 XPS结果分析
        4.3.4 催化剂的酸性分析
            4.3.4.1 NH_3-TPD结果分析
            4.3.4.2 NH_3吸附结果分析
        4.3.5 原位红外结果分析
    4.4 本章小结
第5章 结论与展望
    5.1 结论
    5.2 展望
参考文献
攻读学位期间的研究成果
致谢


【参考文献】：
期刊论文
[1]纳米多级孔分子筛:简短的综述（英文）[J]. Esmat Koohsaryan,Mansoor Anbia.  催化学报. 2016(04)



本文编号：3643458