镧改性碳纳米管材料的制备与吸附除磷效能研究

发布时间：2020-05-05 01:43

【摘要】：水是生命之源,饮用水的生物安全问题已经严重威胁到当今社会的发展以及人类的生存。磷,作为一种重要的营养素,是生物生长所必须的一种元素。饮用水的生物稳定性自上个世纪被提出就逐渐为人关注。控制水中磷元素含量,是一种高效且易实现的抑制管网中细菌再生的方法。因此,如能控制饮用水中磷含量,则能有效控制饮用水水质生物稳定性。目前的水中除磷方法有很多,但优缺点各异。吸附法作为一种较为较为高效经济的方法,受到广泛关注。而吸附除磷方法的核心就在于吸附剂的选择。因此,本课题研究了具有较高吸附容量的吸附剂,并对吸附剂的吸附除磷效能进行实验研究。本研究首先利用简单易行的湿浸法对碳纳米管进行改性制备得到载镧碳纳米管,再通过抽滤法制备得到载镧碳管薄膜。采用常规的表征手段吸附载镧碳管材料进行表征。通过XPS、XRD、FTIR对粉末状改性吸附剂的检测,说明在制备过程中成功将镧元素以氢氧化镧的形式负载到了碳纳米管上。并初步对载镧碳纳米管进行除磷效能探究。载镧碳管吸附剂对水中磷元素的吸附行为适合用准二级吸附动力学模型来描述,但是高温的条件下物理吸附可能在相对更多地占据了整个吸附过程主体部分,而pH值对吸附行为的机理影响较小;该吸附剂同时满足两种等温吸附模型,理论吸附容量达到160mgP/g。通过热力学分析,说明吸附反应过程是自发的熵增的放热反应。随后采用抽滤法制备厚度约为30μm左右的载镧碳管薄膜,通过单因素实验的探究,发现吸附反应的诸多条件中,吸附时长、初始磷元素与吸附剂的吸附量呈现正相关的关系,吸附剂投量则与载镧碳管薄膜的吸附量呈现负相关的关系;吸附材料的去除效果随着pH值得增加先缓慢上升后迅速下降,在pH为5时最大,在2-8之间可以稳定在80mgP/g左右;研究了四种共存阴离子,均对磷元素的去除有一定的抑制作用,其中碳酸根离子的抑制作用最为显著。最后对载镧碳管薄膜吸附除磷效能进行了实验研究。通过吸附动力学实验分析,在25度条件下,载镧碳管薄膜对磷元素的吸附用两种吸附动力学模型拟合都具有很好的相关性,准一级动力学拟合相关系数略高,这与粉末状吸附剂有所区别。在温度上升或者pH值增大的条件下,载镧碳管薄膜对磷元素的吸附更适合用准二级动力学来描述。通过吸附等温线实验分析,载镧碳管薄膜吸附剂的吸附过程更符合弗兰德里希吸附等温线模型,理论饱和吸附量达到145mgP/g。通过热力学实验分析说明吸附反应过程是自发的熵增的放热反应。通过吸附前后材料的表征研究,证明磷酸根通过将材料表面的-OH基团取代形成了内层配合物这一过程被吸附在吸附剂上。针对低浓度的磷元素,载镧碳管薄膜依然能够起到很好的吸附除效果。
【图文】：

磷元素,相互转化,除磷

图 1-1 磷元素的相互转化除磷方法磷元素的去除技术已经有很多研究，常用的除磷方法有附法、膜处理技术以及离子交换法等[15.16.17]。学沉淀除磷法沉淀除磷法的原理是通过投加化学药剂，使其与水中的成难溶性沉淀物，除去水中沉淀以达到除磷目的的方法[1酸盐离子与化学药剂发生沉析的同时，生成的沉淀物质一定的吸附作用，通过絮凝作用形成含磷络合沉淀，增沉淀法是一种传统的水中除磷方法，最早在欧洲投入使用时间长，技术相对成熟可靠的优点。化学沉淀除磷法较高的污水。化学沉淀药剂主要为铝盐、铁盐以及石灰式如下。

示意图,示意图,吸附材料,碳纳米管

图 1-2 研究路线示意图1.6.3 课题研究内容本课题的主要研究是通过简单改性方法制备一种载镧碳纳米管，进一步制备成膜。对材料进行各个方面的表征，研究吸附材料的吸附除磷效能。具体的研究内容为：（1）载镧碳纳米管的制备。通过简单的湿浸法制备一种新的载镧碳纳米管吸附剂，对吸附剂的制备条件进行优选。（2）载镧碳纳米管的表征。对所制备的吸附材料进行表征。主要通过表观表征描述，扫描电镜（SEM）进行微观表征，X 射线衍射分析（XRD）、X 射线光电子能谱分析（XPS）、傅里叶转换红外光谱分析（FTIR）进行物相表征，对吸附材料进行初步的分析。（3）载镧碳纳米管的吸附效能研究。通过吸附动力学、等温线、热力学等多个方面对粉末状吸附剂的除磷效能研究，主要的反应因素条件包括吸附时长、投量、温度、pH 值以及共存离子等。（4）载镧碳管薄膜吸附剂的制备与吸附效能研究。，通过抽滤法进行制
【学位授予单位】：哈尔滨工业大学
【学位级别】：硕士
【学位授予年份】：2018
【分类号】：TQ424;TU991.2

【参考文献】