含铁矿物对城市河道反硝化过程的影响研究

发布时间：2020-07-15 12:04

【摘要】：河道治理中往往侧重于氨氮的硝化转化,忽视氮的脱除过程,导致总氮去除率偏低的现象普遍存在。反硝化是削减氮负荷的重要途径,铁作为地壳中含量较高的氧化还原活性元素,其对反硝化过程的影响作用不容忽视。本文探究了含铁矿物对城市河道反硝化过程的影响,解析其中的微生物作用机理及相关功能菌群响应规律,并在此基础上开展河道反硝化过程强化调控模拟实验研究,为丰富氮循环理论以及有效解决河道总氮去除率低的治理难题提供理论依据和技术支撑。本文主要研究结果为:(1)通过不同含铁矿物对反硝化过程的影响研究,发现含铁矿物均可促进反硝化过程。与空白对照(总氮去除率:60.71±2.24%)相比,黄铁矿具有最高的总氮去除(90.35±3.07%);其次为磁铁矿和菱铁矿(总氮去除率分别为88.16±2.35%和82.15±3.17%);赤铁矿在运行初期对NO_3~--N还原有一定抑制作用,总氮最高去除率为78.16±3.57%;铁粉的总氮去除率与菱铁矿接近(81.78±4.14%),推测这些总氮去除的增加是由于反应体系中存在的Fe(II)介导的自养反硝化过程。另外,铁粉投加组有明显的NH_4~+-N生成,推测其中可能发硝酸盐异化还原成铵(DNRA)过程。高通量测序结果表明,变形菌门(Proteobacteria)、绿弯菌门(Chloroflexi)、拟杆菌门(Bacteroidetes)、广古菌门(Euryarchaeota)为主要优势菌群。γ-变形菌纲在磁铁矿组相对丰度最高(52.20%),α-变形菌纲在铁粉组相对丰度最高(15.49%)。铁矿有利于nirK型反硝化细菌Alpha多样性的增加,且陶厄氏菌属(Thauera)和参与铁自养反硝化的铁锈菌属(Ferruginibacter)、贪铜菌属(Cupriavidus)在铁矿组均高于空白组,进一步证实了体系中的铁自养反硝化过程。此外,黄铁矿使硫自养反硝化菌(Thiobacillus)相对丰度明显增加。(2)在不同C/N比对菱铁矿和黄铁矿参与反硝化过程的影响研究中,C/N=8的菱铁矿和黄铁矿体系基本无NO_2~--N积累,且TN去除率均较高,分别为90.11±2.48%和93.14±2.01%;C/N=12条件下TN去除率有一定程度降低,分别为88.58±2.37%和90.18±1.75%,推测高C/N比条件下有利于DNRA耦合Fe(II)氧化过程进行,会使脱氮效率减小。低C/N比(C/N=4)的体系在反应初期反硝化活性较弱,但随着反应进行TN去除率增加,分别为80.89±1.65%和85.17±1.25%,推测低C/N比体系有利于Fe(II)介导的自养反硝化过程的发生。此外,随着C/N比升高铁矿表面Fe(II)溶解量增多。高通量测序结果表明,高C/N比下菱铁矿组变形菌门(Proteobacteria)及绿弯菌门(Chloroflexi)相对丰度均增加,且nirS型反硝化细菌Alpha多样性也相应提高;而低C/N比条件下具有Fe(II)氧化耦合NO_3~--N还原功能的嗜酸菌属(Acidovorax)、贪铜菌属(Cupriavidus)及脱氯单胞菌属(Dechloromonas)的相对丰度明显较高,推测它们参与了体系中自养反硝化过程。对于黄铁矿组,高C/N比条件使变形菌门(Proteobacteria)及拟杆菌门(Bacteroidetes)相对丰度增加,且nirK与nirS型反硝化功能优势菌群相对丰度均较高;而在低C/N比条件下硫杆菌属(Thiobacillus)、与参与Fe(II)氧化的脱氯单胞菌属(Dechloromonas)、动胶菌属(Zoogloea)的相对丰度较高,推测分析低C/N比条件下黄铁矿可促进硫、铁自养反硝化过程的发生。(3)在城市河道反硝化过程强化调控研究中,曝气协同调控下改性菱铁矿与铁包埋材料均可显著提高反应体系的脱氮性能。相比于曝气空白组,NO_3~--N去除率由37.25±1.58%分别增加至65.18±4.85%、62.35±2.36%。TN去除率由55.46±3.36%分别提高至74.02±5.25%、71.55±4.32%。另外,各工况Fe(II)与Fe(III)之间不断进行着相互转化,上覆水总铁呈现减小的趋势。高通量测序结果表明,改性菱铁矿与铁包埋材料强化调控下均使变形菌门(Proteobacteria)相对丰度明显增加,由24.41%分别增加至29.85%、41.13%,而且提高了菌群Alpha多样性。此外,反硝化功能菌群结构发生了较大改变,中慢生根瘤菌属(Mesorhizobium)更多存在于改性菱铁矿组,慢生根瘤菌属(Bradyrhizobium)、假单胞菌属(Pseudomonas)与陶厄氏菌属(Thauera)在铁包埋材料组相对丰度较高,且两种材料使参与铁自养反硝化的贪铜菌属(Cupriavidus)与泉发菌属(Crenothrix)相对丰度显著增加。
【学位授予单位】：华东师范大学
【学位级别】：硕士
【学位授予年份】：2019
【分类号】：TV85;X522
【图文】：

过程图,沉积物,过程,含铁矿物

大学硕士学位论文第一章物脱氮过程的影响机制具有重要意义，其不仅充实了铁对氮循环影响的，也为实现城市河道氮营养盐的削减提供了技术支撑。研究依托上海市自然科学基金（16ZR1408800）、上海市科技创新行动计18DZ203806）、上海市浦江人才计划（16JD023），探讨不同形态氮、铁态变化，解析含铁矿物影响反硝化过程的关键菌群，揭示含铁矿物在参道反硝化过程中的作用及地位以及铁、氮耦合机制，并在此基础上进行反硝化过程调控研究，为丰富氮循环理论以及有效解决河道总氮去除率难题以及改善水质提供理论依据具有重要的科学价值与现实意义。

地理位置,采样点,试验材料

华东师范大学硕士学位论文第二章试验材料与方法第二章试验材料与方法2.1 研究对象本研究定位于城市黑臭河道完成整治工程基础上，针对黑臭河道治理后高氮营养盐和较低 C/N 比生境，选取典型河道——上海桃浦区工业河支流用于本研究，上覆水及底泥均取自此河段。具体地理位置如图 2-1 所示。

示意图,模拟装置,河道,包埋材料

上覆水 TN、NO3--N、NO2--N、NH4+-N、Fe(II)、TFe、ORP 及、NO3--N、NO2--N、NH4+-N、Fe(II)、TFe。表 2-5 河道模拟运行实验工况Table 2-5 Experimental operation conditions for the simulated river syste工况运行条件说明1 静置空白 /2 铁包埋材料 /3 改性菱铁矿 /4 曝气空白 DO 为 4~5 mg/L，时间 125 改性菱铁矿 DO 为 4~5 mg/L，时间 126 铁包埋材料 DO 为 4~5 mg/L，时间 12料铺设在泥水界面，高度 3 cm 左右。

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