硅烯单边吸附卤素原子的电子性质研究

发布时间：2020-04-19 03:46

【摘要】：硅烯是一种拥有扣蜂窝状晶格结构的新型类石墨烯二维材料,与石墨烯完美的平面结构不同的是硅烯的单原子层是由翘曲高度为0.44 A的两层等价硅原子构成。硅烯和石墨烯一样,拥有优良的电子性能,而且能与当今以硅为基底的半导体技术相兼容。目前,在超高真空条件下已经成功的在基底Ag(111)、ZrB2(0001)、MoS2(0001)和Ir(111)表面上合成了单层硅烯。硅烯与石墨烯一样是具有零带隙的半导体,考虑电子自旋轨道耦合效应的带隙也仅为1.55 meV。为了充分利用硅烯优良的电子性能,如何打开其带隙的问题得到了广泛的关注。本论文采用基于密度泛函理论的第一性原理计算方法,系统地研究了单边卤化硅烯Si2X1(X=F、C1、Br、I)的结构、电子和磁性质,并探讨了应变对单边卤化硅烯电子性质的调控机理,得到的主要结论有:1.通过分析单边卤化硅烯Si2X1(X=F、C1、Br、I)的计算结果,发现卤素原子与硅烯以成sp3键角的方式相结合。卤素原子从相邻的Si原子处得到电子,并与该原子形成σ共价键。卤素原子的单边吸附使得硅烯的蜂窝状结构中翘曲高度更高。形成能的计算表明,单边卤化硅烯具有比纯硅烯更好的热力学稳定性。其中,单边氟化硅烯Si2F1的形成能最低,表明其更有利于形成新型的储氟材料。单边卤化硅烯Si2X1(X=C1、Br、I)表现为半金属性质,每个原胞拥有接近1μB的总磁矩,它们在硅基纳米自旋电子学领域具有重要的应用前景。2.对单边卤化硅烯Si2X1(X=F、C1、Br、I)施加对称的弹性拉伸应变,发现当应变增加到12.9%时,单边氟化硅烯Si2F1由金属性转变为半金属性。而对于其它单边卤化硅烯Si2X1(X=C1、Br、I),随着对称应变的增加,出现半金属-半导体-半金属-金属性质的转变。自旋分裂能带的导带底(CBM)和价带顶(VBM)的电荷密度说明了能带结构在对称应变下的转变。单边氟化硅烯Si2F1的总磁矩随着拉伸应变的增加从最初的0μB单调增加到1μB。这一结果表明了单边氟化硅烯受应变调制的电子和磁效应。施加非对称应变时,单边溴化硅烯Si2Br1的能带结构具有与对称应变类似的能带转变特征,但在平行于锯齿型或扶手椅型两个方向由应变诱导的能带变化的速度和幅度具有差异。泊松比在两个方向上的不同反映了这种带隙变化的各向异性。
【图文】：

兼容的遗憾。目前，在超高真空条件下已经成功的在基底Ａｇ（ｍ）［７＿１３］，逡逑ＺｒＢ２（０００１）［１４］，Ｍ0Ｓ２（０００１）［１５＿邋Ｉｒ（ｌｌｌ）［ｌ６］表面上合成了单层硅烯。逡逑如图１．１（ａ）和（ｂ）所示，与石墨烯完美的平面结构不同的是硅烯的单原子层是逡逑由翘曲高度为０．４４邋Ａ的两层等价硅原子组成。并且在２０１５年，实验研究员在室逡逑温下成功地制备了以硅烯为导电通道的硅烯场效应晶体管，并在室温下测试了其逡逑导电性能，提出传统场效应晶体管（ＦＥＴ）需要具有相当大带隙的半导体材料以逡逑获得优异的开关能力和高开／关比［１７］。但是硅烯遇到与石墨烯相同的问题：零带逡逑隙。这不符合传统的场效应晶体管对拥有可观带隙的半导体沟道材料的需求。幸逡逑运的是，与石墨烯相比，硅烯由于其扣状晶格结构而具有更好的带隙可调控性［１８］。逡逑这也激励了很多研究者们致力于探索打开硅烯带隙的方法。硅烯的表面敏感性起逡逑源于其ｓｐ２－ｓｐ３混合特性［｜ｑ］。因此，从材料合成到器件制造的整个过程都需要对逡逑硅烯进行有效地钝化或封装［１７］。逡逑（ｂ）ｔｅ邋ｉ逦ｉ逦ｉ逡逑图１．１单层硅烯的俯视结构图（ａ）和侧视结构图（ｂ），（ｃ）为硅烯的能带图１２４１逡逑与石墨烯相比，硅烯更柔软，其面内刚度仅为２０％，几乎是泊松比的两倍［

向承受２４％的极限拉伸应变，，而且硅烯的氢化或脱氢对极限拉伸强度的影响是很逡逑小的［２１］。Ｚｈａｏ和Ｍｏｈａｎ的研究都说明了通过施加不同的应变能够诱导硅烯打开逡逑带隙［２２＿２３］。如图１．１（ｃ）所示，利用密度泛函（ＤＦＴ）理论对硅烯的电子能带结构逡逑进行计算（不包１括自旋轨道耦合）［２４］，发现硅烯表现为零带隙的半导体特征，其逡逑导带底（ＣＢＭ）和价带顶（ＶＢＭ）在第一个布里渊区Ｋ点相接触，构成一个零逡逑能量间隙的狄拉克锥；而自旋轨道相互作用在硅烯［２５］的狄拉克点处打开了一个约逡逑为１．５５邋ｍｅＶ的基本能隙。逡逑１．２单层硅烯的制备逡逑１．２．１娃稀在Ａｇ（ｌｌｌ）衬底表面的合成逡逑尽管硅烯的理论预测在２００４年的时候就被提出，但是实验上的合成在２０１２逡逑年才发生突破。由于硅在氧化时的灵敏性，所以单层硅稀的制备必须在超高真空逡逑（ＵＨＶ）环境中进行。用分子束外延（ＭＢＥ）的方法在Ａｇ（ｌｌｌ）上控制生长硅层，逡逑纯净的Ａｇ（ｌｌｌ）衬底通过重复的氩离子溅射和退火工艺来实现，然后热蒸发纯Ｓｉ逡逑源的将硅沉积在衬底上。当时，Ｌｅ邋Ｌａｙ组［７］、Ｗｕ组［８－９］、Ｔａｋａｇｉ和Ｋａｗａｉ组网逡逑等组几乎同时报道了在Ａｇ（ｌｌｌ）基底上成功地修复了单层的硅烯。与通常显示蜂逡逑窝状、非重构表面的石墨烯相比
【学位授予单位】：湘潭大学
【学位级别】：硕士
【学位授予年份】：2018
【分类号】：O562.2

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本文编号：2632894