单晶金刚石中色心的光学性质研究

发布时间：2020-04-27 21:04

【摘要】：金刚石除了具有极高的硬度和稳定性外,其优异的光学性质越来越引起人们的重视。金刚石超宽的禁带宽度,使位于禁带中深能级缺陷发光不被吸收而发射出来,形成一系列缺陷诱导的颜色中心,即所谓的“色心”。这些色心具有类似“单原子”的分立能级,非常适合用于量子信息处理和量子计算。金刚石强有力的共价键结构,为缺陷中心提供了非常稳定的晶格环境,使缺陷中心具有稳定的光学性质和长的自旋相干时间,在精密测量方面具有重要的应用价值。此外,金刚石具有良好的生物兼容性和稳定性,在生物医药领域中细胞荧光标记、药物传输以及单细胞水平温度测量都具有非常大的优势。同时,利用成熟的微纳加工技术,可以将金刚石加工成高品质光学微腔和各种光波导结构,从而可以实现基于色心的微纳光子器件,在片上集成量子光学和精密测量方面具有重要的应用潜力,而要实现上述这些重要的应用,必须对金刚石色心,特别是人造金刚石单晶色心的基本光学性质进行深入和透彻的研究。光谱手段是研究色心物理性质的重要手段,比如拉曼光谱、光致发光谱和光学吸收谱。基于拉曼光谱和光致发光谱,我们能够对缺陷中心的电子结构、电子-声子耦合以及自旋-轨道耦合等方面的信息进行研究。由于缺陷中心处在强有力的晶格结构中会受到金刚石宿主晶格的调制作用,通过荧光光谱可以直接表征缺陷中心所受到的影响,从而研究其基本性质,拓宽其应用范围。本论文主要通过拉曼光谱和荧光光谱对MPCVD(微波等离子体化学气相沉积)生长单晶金刚石中硅-空位(SiV~-)中心和氮-空位(NV)中心的光学性质进行系统的研究,其中包括SiV~-色心的精细结构光谱以及SiV~-和NV色心的声子辅助荧光上转换。本论文主要的研究内容和结果如下:一、通过测量MPCVD法生长单晶金刚石的荧光光谱,对实验中使用的单晶金刚石的结晶质量、缺陷种类和缺陷浓度有了初步的认识。实验中发现CVD生长单晶金刚石中的主要缺陷为NV~0、NV~-以及SiV~-色心。同时,经过沿生长截面的荧光扫描,我们发现三种缺陷浓度随着生长厚度的增加而减少,生长初期样品中的缺陷浓度明显高于生长末期,对其原因进行了探究。我们认为N杂质的引入主要来自于腔体中的气体残余或是HPHT金刚石衬底扩散,Si杂质的引入可能来自于氢等离子体刻蚀石英腔体引入,也可能来源于腔体中使用过Si基衬底的残余。这个初步研究为后续研究打下了基础,也为CVD生长单晶金刚石中缺陷浓度的控制提供指导。二、通过测量变温荧光光谱,我们观察到三种主要缺陷在低温环境下表现出不同的性质。SiV~-缺陷中心在低温环境下出现光谱的精细结构,通过对上下表面SiV~-色心的精细结构光谱对比以后,发现上表面精细结构光谱在不同的样品位点几乎没有区别,而下表面色心的精细结构光谱对位置具有明显的依赖关系。同时借助于高分辨光谱测量,发现精细结构光谱的子峰组成并非来自于单一的偶极跃迁,通过偏振荧光测量,确认了子峰的结构组成,并判断劈裂的原因来自于生长过程中残余的晶格应力。对下表面精细光谱进行面扫描,发现随着位置变化能够大范围的调节SiV~-色心基态和激发态能量的劈裂。我们的研究为调控SiV~-色心的精细结构光谱提供一种渠道,借助于生长过程中的残余应力,对缺陷中心的光学性质进行调控,也为定性判断金刚石中是否存在残余应力提供了一种可行性方法。三、通过对金刚石上下表面SiV~-色心的精细结构变功率光谱的测量,我们确认SiV~-色心的精细结构光谱在低温条件具有非常窄的线宽,可以实现温度的灵敏探测。在4 K条件下测量下表面精细结构光谱的过程中发现随着激光功率的增加,观察到光谱的红移,但在上表面却没有观察到类似现象。通过改变激发功率尽可能减少激光热效应带来的影响,对SiV~-色心的本征温度依赖关系进行测量,从而推断出样品局域点的温度升高。对于升温原因,我们对实验结果进行了热传导模拟,认为温度升高是由下表面的热导率较低而引起的。下表面高的缺陷浓度大幅度降低了金刚石的热导率。通过这个实验,能够为低温(4 K)条件下局域位点温度的灵敏测量和判断金刚石热导率优劣提供了一种可靠的方法。四、通过对SiV~-色心反斯托克斯荧光光谱的温度依赖和功率依赖关系的测量,我们确认SiV~-色心的反斯托克斯荧光来源于声子辅助而非双光子吸收,为金刚石中实现激光制冷提供了实验依据。通过实验观察到了SiV~-色心的荧光上转换,但由于缺陷浓度以及金刚石表面全反射等原因,实验中并没有观察到净的激光制冷,但我们的研究为金刚石中实现激光制冷提供了实验依据。五、通过对不同电荷态NV色心荧光的波长依赖关系以及NV~0色心的声子辅助荧光上转换的研究,我们确认通过NV~0色心的声子辅助荧光上转换可以对NV色心不同电荷态的浓度进行调控。实验上,我们观察到负电荷态NV~-的荧光强度随上转换的增强而增强,从而证实了方法的合理性,并对其转换机制进行了详细的讨论。我们的研究对不同电荷态的转变机制有了更加深入的认识,同时也为负电荷态NV~-的缺陷浓度调控提供了方向。
【图文】：

缺陷中心,单光子,金刚石

数据传输速度，因此科学家开始寻找更加高效的信息处理和通讯方式。物理学家试图利用“非经典”的单位来实现信息的处理和通讯，比如使用量子态作为信息传递的载体。随着 Shors 发现量子分解算法[1]以及后来量子加密存储通讯系统的发展促进了量子信息处理技术(QIP)的诞生[2,3]。经过早期对量子信息传递过程中量子态的产生以及传播的研究，科学家开始寻找适合 QIP 的硬件。量子信息处理技术研究的初期已经认识到寻找适合信息传递的硬件是十分严苛的，特别是对于固体系统。后来，随着纳米微加工技术的发展，物理学家在不同的固体系统中找到了量子力学中的“类二能级”系统，使它们能够免于退相干，从而形成可寻址的结构单元。虽然实现 QIP 的道路困难重重，但是这些研究使人们对量子过程的理解更加深入，同时也使材料科学衍生了新的发展方向。在研究的过程中，大量的研究人员发现金刚石中的色心非常适合于实现 QIP[4-6]。主要原因有如下几点：第一，金刚石具有非常高的德拜温度[7]，，因此缺陷中心（色心）通常具有低的电声子耦合。第二，即使在室温环境下，金刚石中色心的光学性质也非常稳定这就使金刚石中的色心在实现全光固态量子系统中具有独一无二的优势。图 1总结了金刚石中已报到观察到单光子发射的缺陷中心。

量子寄存器,寻址,色心

图 1.2 量子寄存器的初始化寻址以及读出。（A）NV 电子自旋与13C 核自旋耦合，通过NV 色心的光学跃迁测量电子自旋态。（B）NV 色心附近的13C 环境，用于创建寄存器。（C）单个电子通过共振微波泵浦实现自旋态"#0>到"#1>的跃迁。（D）实验的脉冲序列。(E)在 20 Gauss 的磁场中的原子核的自由进动。[41]NV 色心后来引起大量研究人员注意的原因是在 1997 年使用共聚焦显微镜在金刚石表面观察到了 NV 色心的单光子发射[43]。随后，在实验上证明了负电荷态 NV-色心能够实现电子自旋态的初始化和读取，这些证实使 NV-色心在实际量子信息处理和量子计算器件中作为固态自旋量子节成为可能。随着这些证明的完成，负电荷 NV-色心的研究迅速在各个领域展开[44]。负电荷态的 NV-色心之所以适合于量子计算主要基于其特殊的电子结构。负电荷的 NV-色心的基态由一个自旋为 1（S=1）的三重态组成。由于自旋轨道相互作用[45]，基态在零磁场作用劈裂为两个子自旋态（S=0 和 S=±1），这个劈裂宽度大概 2.9GHz，这个频率处在常见的核磁共振使用的微波振荡器的频段。当缺陷被激发以后，自旋态守恒，NV-色心能够被一个亚稳态（S=0）的态束缚。当S=0 的亚稳态通过发射荧光弛豫到基态以后，S=±1 的自旋态被束缚在亚稳态，
【学位授予单位】：郑州大学
【学位级别】：博士
【学位授予年份】：2019
【分类号】：O734

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