高分辨电子动量谱学的实验及理论研究
发布时间：2020-06-02 05:02
【摘要】：物质的物理和化学性质取决于微观原子分子的结构、轨道特性和运动规律。电子动量谱学基于电子与原子分子碰撞单电离的物理过程,可以同时直接获得原子分子的轨道电离能谱和动量空间的轨道电子密度分布。在过去的几十年,电子动量谱学以其独特的优势得到迅速发展,已成为研究原子分子电子结构的重要工具。随着电子动量谱仪的发展和理论的完善,电子动量谱学已经成功应用于原子、简单分子、复杂生物分子及固体表面的电子结构研究,分析了多种物理效应对原子分子体系电子结构的影响,比如分子多构象效应、振动效应和电子关联效应等。然而,受到谱仪能量分辨低、实验统计性差的限制,Jahn-Teller效应和相对论效应等物理现象仍没有得到充分的研究。当分子电离时,这些效应会引起相应的轨道退简并、谱带劈裂为能量间隔很小的结构,而且不同劈裂态的电子动量分布不同,但形状差异相对较小。要想细致研究这些物理效应对原子分子电子结构的影响,必须得到可靠的不同劈裂态的电子动量分布,这就需要有高能量分辨和高统计性的实验测量。因此,搭建高分辨高效率的电子动量谱仪是电子动量谱学的重要方向。本论文的主要工作是在实验室已有的全角度电子动量谱仪的基础上,改造并完成了高分辨全角度电子动量谱仪。一方面,通过利用低能电子枪和能量单色器,减小入射电子能散,并改进单色器入口和出口以及加速传输透镜的设计,优化电子束流,从而提高了谱仪的能量分辨。另一方面,通过采用由两块微通道板和三层延迟线阳极组成的新位置灵敏探测器,大大改善了谱仪的探测效率。通过以上改进,我们成功调试了高分辨高效率的全角度电子动量谱仪,谱仪的能量分辨为0.53 eV,并且能够稳定且高效的运行。本文利用该谱仪对甲烷、碘甲烷和丙烷分子开展了 Jahn-Teller效应、相对论效应、振动效应和干涉效应的研究,深入分析了不同物理因素对它们电子结构的影响。论文总共分为六章:第一章简单综述了原子分子物理学中常见的实验方法,并且介绍了电子动量谱学的实验手段和研究进展,以及本论文工作的目的和意义。第二章介绍了电子动量谱学的理论框架和本文涉及到的几种电子结构的理论计算方法,比如Hartree-Fock,密度泛函、SAC-CI、相对论和分子振动效应计算等。第三章介绍了高分辨全角度电子动量谱仪的整体结构和调试结果,并详细描述了谱仪的改造部分。在能量单色器和分析器通过能都为100 eV的条件下,通过单色化电子束与Ar的碰撞实验,检验了高分辨谱仪的性能,标定出谱仪的能量分辨为0.53 eV,角度分辨为Aθ=0.8。和Δφ=2.2。,对应的动量分辨为0.18 a.u.。第四章介绍了高分辨全角度电子动量谱仪对甲烷分子最高占据轨道lt2的测量结果及Jahn-Teller效应研究。测量得到的电离能谱由于Jahn-Teller效应劈裂为JT-1、JT-2和JT-3三个态。实验获得的JT-1与JT-3态的电子动量分布也表现出不同的特征。由于Jahn-Teller效应,电子与分子振动发生耦合,CH4+构型在电离过程中会发生畸变。通过用电离瞬间分子几何构型从Td扭曲到稳定离子构型C2v、D2d或C3v的极限图像,近似解释了甲烷分子1t2轨道在电离过程中由于Jahn-Teller效应造成的轨道退简并、谱带劈裂以及不同劈裂态电子动量分布的差异。第五章介绍了碘甲烷分子的测量结果,首次得到了最高占据轨道的自旋-轨道劈裂组分2e3/2和2e1i2的电子动量分布,理论方面用自旋-轨道二分量相对论和a墒葡喽月奂扑闳娣治隽讼喽月坌вΧ缘饧淄榉肿拥挠跋臁Ｑ芯勘砻飨喽月坌вΦ贾伦孕，
本文编号：2692645
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