角分辨光电子能谱对铁硒薄膜和稀磁半导体材料的研究

发布时间：2020-06-05 05:38

【摘要】：高温超导自发现以来一直是凝聚态物理中广泛研究的课题。生长在SrTi03衬底上的单层FeSe(FeSe/STO)薄膜作为铁基高温超导体家族中,结构最简单、超导转变温度最高的体系更是受到了广泛关注。另外,过去的几十间,稀磁半导体已发展成为材料科学中的一个重要分支。稀磁半导体的磁性起源问题一直备受关注。本论文本论文利用分子束外延技术在钛酸锶衬底上生长了FeSe/STO薄膜;利用角分辨光电子能谱技术,对FeSe/STO薄膜和“122”系新型稀磁半导体(Ba1-x,Kx)(Zn1-y,Mny)2As2的电子结构进行了系统的研究。本论文主要包括以下内容:1.对超导体的发现历程进行了简要介绍,并对铁基高温超导体的研究进展进行了简要的回顾,借此引出本文的研究出发点。2.对本论文主要使用的研究手段角分辨光电子能谱的组成、原理进行了详细的介绍。3.对分子束外延技术和扫描隧道显微镜的原理进行了简要介绍。对FeS-e/STO薄膜的分子束外延生长方法、制备过程进行了详细介绍。4.通过STM研究,发现在超导的单层FeSe/STO薄膜中存在大量的额外Fe。通过对超导单层FeSe/STO薄膜在室温条件下沉积Se并进行退火,发现:(1)超导单层FeSe/STO薄膜中至少存在20%额外的Fe;(2)单层FeSe/STO薄膜表面上,二层FeSe小岛在很低的温度(～150℃)下就可以形成,这个温度比单层FeSe/STO薄膜的生长温度(～490℃)要低很多;(3)在FeSe薄膜表面室温条件下沉积Se并在合适的温度下退火,可以作为一种检验样品中是否含有额外的Fe的方法;(4)单层FeSe/STO薄膜中额外的Fe很可能存在于STO衬底和FeSe薄膜的界面之间。至于额外的Fe对单层FeSe/STO薄膜高温超导电性的影响,这需要进一步的研究。该结果为理解单层FeSe/STO薄膜的高温超导电性提供了新的信息,也为进一步提高其超导转变温度提供了新的思路。5.对单层FeSe/STO薄膜的主要研究进展进行了简要的回顾,进而引出本文的研究动机。对单层FeSe/STO薄膜的母体及其随掺杂的演化进行了详细的介绍。通过系统的ARPES研究,建立了单层和多层FeSe/STO薄膜随掺杂电子结构的演化规律和相图,发现单层FeSe/STO薄膜具有独特的类似于Mott绝缘体的母体。只有当载流子浓度增加到一定程度(大于～0.07e/Fe)时,才开始出现绝缘体-超导转变。对于两层和多层FeSe/STO薄膜,其母体是向列相;随着载流子浓度的增加,相列相逐渐被压制,超导相开始出现。单层FeSe/STO薄膜独特的母体结构和随掺杂的演变,为理解单层FeSe/STO薄膜的高温超导电性提供重要信息。6.对稀磁半导体的研究背景进行了简要介绍。系统的研究了“122”系新型稀磁半导体(Ba1-x,Kx)(Zn1-y,Mny)2As2的电子结构。通过对(Ba,K)(Zn,Mn)2As2,Ba(Zn,Mn)2As2,(Ba,K)Zn2As2和BaZn2As2四种高质量单晶样品的电子结构的研究,并结合理论计算,发现:(1)母体BaZn2As2本身是一个窄带隙的半导体,稀磁半导体(Ba,K)(Zn,Mn)2As2的费米能落在As 4p价带附近;(2)Mn 3d电子的态密度位于EB～-3.2 eV;(3)在掺Mn的样品((Ba,K)(Zn,Mn)2As2 和 Ba(Zn,Mn)2As2)中观测到了 As 4p 轨道劈裂的迹象。这些结果揭示了 p-d相互作用在(Ba1-x,Kx)(Zn1-y,Mny)2As2的高铁磁转变温度中起了至关重要的作用。
【图文】：

图1.1:超导体的零电阻与麦斯纳效应[3]：(a)荷兰物理学家昂内斯；(b)金属汞的电阻温度曲线；(3)麦斯纳效应示意图。导体；1950由维塔利·金兹堡(Vitaly Lazarevich Ginzburg)和列夫·朗道( LevLandau)提出的唯象的Ginzburg Landau理论，从热力学统计物理角度描述了超导相变；1957年由巴丁(John Bardeen)、库伯(Leon Cooper)和施里弗(JohnRobert Schrieffer)提出的著名的微观超导理论— BCS理论[4]，非常成功地解释了金属或合金超导体的物理性质。BCS理论认为超导是一种量子凝聚行为，即费米能附近相反动量和自旋的电子通过交换虚声子形成Cooper对，超导态是低温下发生的Cooper对宏观量子凝聚态。BCS理论是一种弱耦合超导理论，它认为电子-声子相互作用是电子配对的主要原因。然而根据基于电子-声子机制的超导体 的描述公式，超导体的临界温度不会超 39 ，这个温度被称为麦克米兰(McMillan)极限[5]。超导电性被发现后的近七十多年里，虽然不断有新的超导体被发现，比如金属和合金等，但是这些常规超导体的超导转变温度普遍很低(在此期间，

图1.2:超导体的发现历程[3]铜氧化物超导体作为第一个被发现的高温超导体体系，不仅展现了诱人的应用前景，还对传统的BCS理论提出了挑战。因此对高温超导体的研究从未停止。尽管在实验上取得了很多重要的进展，但是机理问题上的挑战一直没有得到解决。正当人们陷于高温超导研究的困惑之时，第二类高温超导体系—铁基超导体被发现。2008年，日本科学家Hosono研究组在铁砷族化合物 [ 1 ] ( = 0.05 0.12) 中发现了 26 的超导转变[12]，由此掀起了铁基超导体的研究热潮。同样在2008年，中国的两个研究组中国科学技术大学的陈仙辉研究小组和中国科学院物理研究所的王楠林研究小组分别在 [ 0.85 0.15] 和 0.84 0.16 中发现了 43 [13]和 41 [14]的超导转变，一举超越了麦克米兰极限。随后，中国科学院物理研究所的赵忠贤研究小组在利用高压合成技术合成的 [ 0.9 0.1] 中获得了 55 的超导转变[15]，创造了铁基超导体超导转变温度记录。之后，一系列的铁基超导体相继被发现。需要特别指出的是，，2012年清华大学的薛其坤研究小组利用分子束外延方法在 衬底上生长的单层 / 薄膜[16]，随后发现其超导
【学位授予单位】：中国科学院大学(中国科学院物理研究所)
【学位级别】：博士
【学位授予年份】：2018
【分类号】：O469

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本文编号：2697595