短波长下ADP晶体的非线性及损伤性能研究

发布时间：2020-06-23 10:01

【摘要】：KDP(KH2PO4)/DKDP(K(DxH1-x)2PO4)晶体是性能优越的非线性光学晶体材料与电光晶体材料,其具有低的半波电压、较大的线性电光系数、宽的透光波段和能生长出大尺寸单晶等优点,是目前唯一应用于惯性约束核聚变(Inertial Confinement Fusion,简称ICF)中非线性光学晶体材料。但是DKDP晶体元件损伤问题严重制约了激光的输出及元件的使用寿命,成为制约惯性约束核聚变发展和应用的瓶颈。与DKDP晶体相比,ADP(NH4H2PO4)晶体具有更大的有效非线性系数和短波长下更高的激光诱导损伤阈值,同时可以获得大尺寸的ADP单晶晶体。此外,ADP晶体可以实现室温下的非临界相位匹配四倍频输出,这也是一种潜在的打靶技术路线。因此,ADP晶体在在短波长高功率激光系统中具有非常大的应用潜力。通常情况下,ADP晶体采用Z向籽晶快速生长方式,而非临界相位匹配的四倍频实验所采用的是I类(90°,45°)切割,因此采用Z片籽晶生长易存在[100]或[001]方向尺寸不够的问题。因此,采用四倍频方向晶体作为生长籽晶进行定向生长可以有效解决这一问题,保证晶体在所需的四倍频方向上最大程度的生长,从而保证有足够的尺寸。本文从不同籽晶方向(D)ADP晶体的快速生长入手,系统研究了籽晶方向、杂质离子对ADP晶体生长机制的影响。多光子非线性吸收过程是诱导DKDP/ADP晶体损伤的一个重要机制,该过程多是由缺陷的间隙能态所辅助。激光辐照下晶体体内会出现调制电场,导致高阶非线性效应如非线性吸收及非线性折射现象的出现。非线性吸收会降低晶体稳定性,引起晶体的损伤;晶体在强激光的作用下出现“自聚焦”效应,会引起晶体局部光场增强,导致晶体内部损伤,其晶体的非线性折射存在密切的联系。因此,研究晶体在短波长激光辐照下的非线性效应以及晶体损伤能够为揭示晶体的损伤机制提供重要的参考。本文系统研究了短波长条件下(D)ADP晶体的非线性性质,对比分析研究了 355nm波长激光辐照下ADP及DKDP晶体的缺陷诱导损伤行为及机制,为ADP及DKDP晶体的实际应用提供一定依据。本论文的主要内容如下:1.采用点籽晶快速生长法生长了一系列的小口径Z向籽晶及(90°,45°)籽晶ADP晶体,实现了控制Z向和定向ADP晶体生长差异实验可控;开展了不同条件(如原料、温度区间及生长速度等)下中口径Z向及定向籽晶生长ADP晶体的生长研究。大口径ADP晶体的生长实验表明需要对溶液过饱和度更加严格精细的控制。2.利用离线AFM研究了过饱和度对Z向籽晶、定向籽晶和掺杂Cr3+定向籽晶生长ADP晶体(100)面的微观生长形貌的影响。三种生长条件下ADP晶体(100)面的生长机制随过饱和度变化趋势相同;ADP晶体(100)面上的二维核生长均具有各项异性,且[010]方向的推移速率大于[001]方向的推移速率。σ*及σd表明定向生长ADP晶体的柱面生长速率小于Z向生长ADP晶体的柱面生长速率。掺杂Cr3+定向生长ADP晶体(100)面上存在由Cr3+“钉扎”作用导致的空洞缺陷,影响晶体的生长及质量。3.利用Z扫描方法研究了激光脉宽、波长、晶体切向及晶体厚度对ADP晶体非线性性质的影响,研究了 355nm波长下晶体厚度对KDP晶体非线性性质的影响,揭示了氘含量对DADP晶体非线性性质的影响,同时分析了ADP晶体激光损伤阈值与非线性效应之间的关系,为揭示晶体的损伤过程以及晶体在工程中的实际应用提供重要参考。实验发现ADP/KDP/DKDP晶体均表现为反饱和吸收和自聚焦效应。皮秒激光辐照下z0L时,355nm和266nm激光辐照下ADP晶体的非线性吸收系数β、非线性折射率n2及三阶极化率XI(3)具有各向异性,两种波长非线性临界光功率密度I0*随着波长的减小而减小;光子能量从3.49eV增加至4.66eV后,ADP晶体的三阶非线性效应急剧增强。皮秒激光辐照下Z0L时,DADP晶体的β随着D含量的增加而增加,因为DADP晶体的光学带隙随氘含量增加逐渐减小,导致其双光子吸收系数逐渐增大;当I0*≤I0I0**时,ADP晶体的非线性吸收效应处于可测区间且在该范围内非线性吸收系数随着光功率密度的增加而非线性增加;DADP晶体的非线性折射率随着氘含量的增加而增加,自聚焦距离则随着氘含量的增加而减小。皮秒激光辐照下Z0L时,非线性参数大小排序均为:四倍频片X片Z片,Z向及定向ADP晶体厚样品LIDT大小排序为:ZX[110],与其非线性参数的大小排序完全相反,因此可知较弱的β、n2和XI(3)对应较大的LIDT且非线性和LIDT均具有各向异性。纳秒激光辐照下Z0L时,ADP晶体依然存在三阶非线性吸收效应。4.开展了 355nm激光辐照下DKDP晶体及ADP晶体的初始损伤特性、损伤增长特性等损伤行为的对比研究,对比研究了 DKDP和ADP晶体材料损伤特性、后处理损伤特性及缺陷和物化性质对损伤特性的影响,从而为揭示DKDP晶体及ADP晶体缺陷诱导损伤机制提供参考。DKDP晶体的体损伤密度与激光辐照通量呈指数增长关系,预处理后相同通量下DKDP晶体的损伤密度明显下降,且激光预处理能量的增加能够使相同通量下损伤密度不断下降。若按损伤阈值区分,低损伤阈值DKDP晶体样品中均存在低、中和高损伤阈值缺陷,而中、高损伤阈值及预处理后DKDP晶体中则只存在中和高损伤阈值缺陷。DKDP晶体中低损伤阈值缺陷所诱导的损伤点尺寸均较小,而中损伤阈值缺陷和高损伤阈值缺陷损伤点尺寸较大,多呈中心空洞周围放射延伸多向裂纹的形貌特征,且裂纹的方向具有一致性。紫外吸收光谱表明:诱导深紫外(小于230nm)吸收的缺陷是影响晶体损伤阈值的关键因素,随着激光预处理最大能量的提升,晶体中诱导深紫外(小于230nm)吸收的缺陷在激光预处理过程中出现了有效的良性改性或者减少。荧光光谱测试表明:氧空位和623nm峰所代表的缺陷类型与损伤阈值有确切的相关性:杂质Ce、Sr、Ba、Fe3+,氢空位/氘空位,596nm峰和720nm峰所代表的缺陷类型与损伤可能相关。正电子湮没谱测试表明激光预处理技术能够将大尺度的空位团簇缺陷分解成较小尺度的空位团簇缺陷。在线散射测试表明,低损伤阈值晶体体内存在两种类型初始散射缺陷:一种是大尺度毫米级的包藏类缺陷;另一种是微米级的点状散射缺陷。大尺度包藏类缺陷与激光诱导初始损伤关联度为100%,点状散射缺陷与激光诱导初始损伤关联度为0%。中损伤阈值晶体、高损伤阈值晶体及激光预处理后的晶体中只有一种正交短管状散射缺陷,其损伤阈值均在8J/cm2附近,为工程应用中重点控制的缺陷类型之一。损伤增长测试表明,ADP晶体中按损伤阈值区分存在三类缺陷:低损伤阈值缺陷(1-5J/cm2)、中损伤阈值缺陷(6-12J/cm2)和高损伤阈值缺陷(14J/cm2)。ADP晶体低损伤阈值缺陷诱导的损伤点形貌多见点状和中心空洞周围延伸冲击波状界面,中和高损伤阈值缺陷诱导的损伤点形貌多为中心空洞周围延伸冲击波状界面。紫外吸收光谱测试表明,ADP晶体的整体紫外吸收率越高,其激光损伤阈值越低,激光与处理能够有效改性或者减少快长ADP晶体柱面生长区域的紫外吸收类缺陷;正电子湮没谱表明,晶体中单空位等点缺陷和空位团簇等微观缺陷的数量及密度越小,激光损伤阈值越高;在线散射测试表明,传统法、定向籽晶及Z向籽晶生长ADP晶体中均只有一类细微短管状散射缺陷,该类散射缺陷在传统法生长ADP晶体中仅有10%概率成为最低阈值损伤前驱体,而在快速生长法生长ADP晶体中却不是最低阈值损伤前驱体。
【学位授予单位】：山东大学
【学位级别】：博士
【学位授予年份】：2019
【分类号】：O734
【图文】：

、），亦属－ｈｗ点群和成－／＾空间群，其晶胞参数ａ和ｂ随着氘含量逡逑增加而增大，而ｃ随着氘含量增加而减小［１３１。（Ｄ）ＫＤＰ和＠）ＡＤＰ晶体的自然外逡逑形均为四方柱与四方双锥的聚集体［１４］，如图１．１所示。逡逑Ｃ逡逑Ｉ逡逑（Ｏｉｌ）逡逑ｉ逦？逦丨逦＼逡逑＞逦？！■—？？…－—：逡逑１逦ｒ逦１逦：逦１逡逑ａ逦：，逡逑？逦＾Ｑ）：——？＇逡逑１邋（０１０）＼逡逑ｉ．逦－邋■邋＿逡逑＾邋（Ｏｉｌ）逡逑图１．１邋（Ｄ）ＫＤＰ和（Ｄ）ＡＤＰ晶体的自然外形逡逑Ｆｉｇ．邋１．１邋Ｎａｔｕｒａｌ邋ｓｈａｐｅ邋ｏｆ邋（Ｄ）ＫＤＰ邋ａｎｄ邋（Ｄ）ＡＤＰ邋ｃｒｙｓｔａｌｓ逡逑２０世纪３０年代Ｗｅｓｔ等人［１５］使用Ｘ射线和中子衍射技术获得了邋ＫＤＰ晶体的逡逑晶胞结构组成，他们发现ＫＤＰ晶体是一种以离子键为主并混合共价键和氢键的逡逑多键型晶体，如图１．２（ａ）所示，其结构由分别沿ｃ轴移开0／２的两套相互穿插分逡逑布的Ｐ０４四面体体心格子和两套相互穿插的Ｋ＋体心格子组成，Ｐ０４基团由Ｐ原逡逑子与０原子形成共价键而组成，每个Ｐ０４四面体与相邻的四个Ｐ０４四面体通过逡逑与ｃ轴垂直的０－－Ｈ－－０键结合，因此ＫＤＰ晶体可看作是由Ｐ０４四面体构成的三逡逑维骨架型氢键体系，其中穿插着Ｋ原子，且Ｐ０４四面体之间由氢键连接。同样逡逑的

、），亦属－ｈｗ点群和成－／＾空间群，其晶胞参数ａ和ｂ随着氘含量逡逑增加而增大，而ｃ随着氘含量增加而减小［１３１。（Ｄ）ＫＤＰ和＠）ＡＤＰ晶体的自然外逡逑形均为四方柱与四方双锥的聚集体［１４］，如图１．１所示。逡逑Ｃ逡逑Ｉ逡逑（Ｏｉｌ）逡逑ｉ逦？逦丨逦＼逡逑＞逦？！■—？？…－—：逡逑１逦ｒ逦１逦：逦１逡逑ａ逦：，逡逑？逦＾Ｑ）：——？＇逡逑１邋（０１０）＼逡逑ｉ．逦－邋■邋＿逡逑＾邋（Ｏｉｌ）逡逑图１．１邋（Ｄ）ＫＤＰ和（Ｄ）ＡＤＰ晶体的自然外形逡逑Ｆｉｇ．邋１．１邋Ｎａｔｕｒａｌ邋ｓｈａｐｅ邋ｏｆ邋（Ｄ）ＫＤＰ邋ａｎｄ邋（Ｄ）ＡＤＰ邋ｃｒｙｓｔａｌｓ逡逑２０世纪３０年代Ｗｅｓｔ等人［１５］使用Ｘ射线和中子衍射技术获得了邋ＫＤＰ晶体的逡逑晶胞结构组成，他们发现ＫＤＰ晶体是一种以离子键为主并混合共价键和氢键的逡逑多键型晶体，如图１．２（ａ）所示，其结构由分别沿ｃ轴移开0／２的两套相互穿插分逡逑布的Ｐ０４四面体体心格子和两套相互穿插的Ｋ＋体心格子组成，Ｐ０４基团由Ｐ原逡逑子与０原子形成共价键而组成，每个Ｐ０４四面体与相邻的四个Ｐ０４四面体通过逡逑与ｃ轴垂直的０－－Ｈ－－０键结合，因此ＫＤＰ晶体可看作是由Ｐ０４四面体构成的三逡逑维骨架型氢键体系，其中穿插着Ｋ原子，且Ｐ０４四面体之间由氢键连接。同样逡逑的

本文编号：2727161