表面等离激元纳米结构中自发辐射及能级移动的研究

发布时间：2020-07-12 10:01

【摘要】：表面等离激元是金属中自由电子和电磁场共谐震荡量子化后的准粒子,能将电磁场约束在金属表面附近,可突破传统衍射极限,具有极大的局域场增强效应,能有效的增强光与物质的相互作用。自发辐射和能级移动不仅是量子电动力学最基本的内容,也是许多应用研究的基础。理论上,自发辐射率和能级移动可用格林函数表达,本文提出了一种基于有限元法的耗散结构中重整化格林函数和散射格林函数的准确计算方法;利用相减的Kramers-Kronig(K-K)关系,获得了一种表面等离激元纳米结构中原子能级移动的快速准确计算方法;系统研究了表面等离激元纳米结构中二能级系统自发辐射动力学的薛定谔方程方法和格林函数预解算子方法,结果表明,利用提出的能级移动计算方法,格林函数预解算法方法能快速准确获得系统的动力学;系统研究了不同尺寸的金属纳米柱中非局域表面等离激元对自发辐射的调控特性。本文主要研究内容如下:(1)第一章简要介绍了局域和非局域表面等离激元、光子并矢格林函数、自发辐射率、能级移动和自发辐射动力学等基本概念和基本方法。(2)在第二章中,提出了一种基于有限元法的耗散结构中重整化格林函数和散射格林函数的准确计算方法。根据量子电动力学,原子的自发辐射率和能级移动可用源点和场点在同一位置时的光子并矢格林函数来表达,然而,耗散介质中,格林函数的实部和虚部均是发散的,导致了不符合物理的自发辐射率和能级移动。一种处理方法是考虑原子(量子点、分子)的实际大小和实际介电函数,用原子实际感受到的场代替宏观场。采用虚腔或实腔模型,此时,可用腔中的重整化格林函数,即取腔中的格林函数的平均值表示。本文提出一种利用有限元法计算耗散介质中实腔模型和虚腔模型的重整化格林函数的方法。该方法首先计算点电偶极子的辐射场,将其在小腔内取平均得到重整化的场,进而得到重整化的格林函数。应用该方法到均匀空间中,数值解与解析解一致,证实了该方法的可应用性及准确性。任意微纳结构中,将重整化的格林函数减去均匀空间中解析的重整化格林函数可得重整化的散射格林函数,应用该方法到金属纳米球系统,数值解与解析解符合很好。(3)第三章中,提出了一种表面等离激元纳米结构中原子能级移动的快速准确计算方法,系统研究了表面等离激元纳米结构中二能级系统非马尔科夫自发辐射动力学的薛定谔方程方法和格林函数预解算子方法。利用K-K关系,首先将能级移动的主值积分表达式转换成普通积分的形式,然后将任意跃迁频率的能及移动与零频时的能级移动相减,得到了一种快速计算能级移动的方法,该方法不需计算虚频格林函数和主值积分。应用该方法到金属纳米球-原子系统中,采用Drude自由电子气模型,以虚频格林函数方法的结果作为参照,发现相减的K-K方法比直接的希尔伯特变换方法更快的收敛。应用该方法到金属空隙型纳米腔中的原子,采用实验测量的金属介电常数,能快速准确的获得能级移动。采用相同的系统,发现时域的薛定谔方程方法需要极宽的频率范围内的光子并矢格林函数信息才能准确获得系统的动力学特性,若利用提出的基于相减的K-K关系所得的能级移动,格林函数预解算法方法能快速准确获得系统的动力学特性。(4)第四章中,系统研究了不同尺寸的金属纳米柱中非局域表面等离激元对自发辐射的调控特性。将只考虑电子简并压的HDM非局域模型以及进一步考虑量子扩散效应的GNOR非局域模型与基于Drude自由电子气的局域响应模型进行对比,研究不同尺寸的金属纳米柱中原子自发辐射增强的特性。发现纳米柱的高度H越小,扩散作用使峰高降低得越厉害,峰值频率急剧蓝移,自发辐射增强效应急剧减弱,而当半径R减小时,扩散作用只是稍稍降低峰高,峰值频率急剧红移。固定纵横比的情况下,随着尺寸的减小,自发辐射增强效应越来越弱,扩散作用导致的峰高降低越来越明显,局域和非局域峰的位置均稍稍蓝移,峰位所对应的频率的差别越来越大。减小原子到金属表面的距离,研究高阶非局域表面等离激元对自发辐射的调控特性,发现越高阶的非局域表面等离激元,非局域导致的蓝移越厉害,扩散作用导致的峰展宽越明显。(5)第五章对全文做了简要的总结和展望。
【学位授予单位】：吉首大学
【学位级别】：硕士
【学位授予年份】：2019
【分类号】：O562.4;O413.2
【图文】：

示意图,示意图,表达式

图 1.1 分层球示意图 ( )[( ) ( ) ( ) ( )( )[( ) ( ) ( ) ( )]( )[( e e eo o o e e o o2n0s 0mn 0 m 01 1 f s N f s1f s M s s M smn mn mn1 1 f s N f s1f s M s s N smn mn mnfmnik k 2n 1n m !24 n n 1 n m !k 1 A k 1 B kk 1 A k 1 B kk 1 M M N N ) ( ) ( ) ( )]( )[( ) ( ) ( ) ( )]} e eo oe eo o1 f s N f s1s M s s M smn mn1 f s N f s1f s M s s M smn mn mnC k 1 D kk 1 C k 1 D k ,M MN NeonmM 和eonmN 的表达式为： mmnn n nmsin m dP co z kr P cos z kr sin cos m d(1.25) m n 1sin mz kr P cos r

示意图,腔模,重整化,模型

(a)和(b)分别为均匀结构中虚腔模型和实腔模型，(c)和(d)为纳米腔模型和实腔模型。对于虚腔模型1 2 。实腔模型1 1。虚腔和实腔的半材料设为银。整化电场可以写成：( )( ) regreg 0 000, ;,G r r dE r 重整化光子格林函数0G( r , r ; )是：( ) ( ) reg reg0 0 s 0 0, ; , ; ,V VM LG r r G r r 重整化格林函数表达式为 ( ) ( )regs 0 0 Vs 0, ; , ; d / V G r r G r r r 。对于，bL I / 3 。该式中 ( )V V0 0V 0lim , ; d M G r r r，对立方体积，可算得到。但对于半径为 a 的球的小体积，可通过解析( ( ) )i k ab2 1 - i k a e I - 1 ，其/ 3中bk / c，b 为体积的介电常数。值上，重整化格林函数可以由公式(2.1)得到，其中重整化的电场程(2.1)得到，即计算0r 处点偶极子的辐射场 E ( r )在重整化小体积内

重整化,格林函数,空间,腔模

利用 COMSOL Multiphysics 求解方程(2.6)可获得点电偶极子的辐射场 )，根据公式(1.32)计算重整化的电场，再根据公式(2.1)可得重整化的格林函( )reg0 0 r ; r ; 。在任意的纳米结构中,将 ( )reg0 0G r ; r ; 减去均匀空间中解析的重格林函数 ( ) ( )reg0 0 0G r ; r ; M L / V( 其中 (( ) )i k abM 2 1 i ka e 1I / 3，bI / 3 )，可得重整化散射格林函数 ( )regs 0 0G r ; r ; 。结果与讨论首先研究均匀耗散介质情况，(虚腔和实腔模型分别如图 2.1(a)和图 2.1(b)所此时可解析得到重整化格林函数。对于均匀虚腔模型(图 1(a))，解析的重整林函数为 ( ) ( )reg0 0 0G r ; r ; M L / V( 其中 (( ) )i k abM 2 1 i ka e 1I / 3，bI / 3 )。对于实腔模型(图 2.1(b))，由于散射格林函数是空间的缓变函数，整化体积内，其变化不大，即 ( ) ( )s 0 s 0 0G r ; r ; G r ; r ; ，因此，可将重整化格林函数 ( )regs 0 0G r ; r ; 用散射格林函数 ( )s 0 0G r ; r ; 取代，而散射格林函数 )0 0r ; r ; 可以从 Mie 理论准确的获得[44,66,69]。

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