复杂氧化物界面二维电子气的光电协同调控及其弛豫过程

发布时间：2020-07-17 10:18

【摘要】：作为典型的强关联电子材料,钙钛矿过渡金属氧化物及其异质结构表现出许多新奇的物理现象和广阔的应用前景,近年来一直是凝聚态物理关注的明星材料。其中,在两种绝缘钙钛矿氧化物La AlO_3(LAO)和SrTiO_3(STO)异质结界面发现的金属性二维电子气,因其具有的二维超导、二维磁性和强自旋轨道耦合等独特物理性质,引起了研究人员的广泛关注。本研究组之前的研究工作表明,光照的辅助作用可以显著提高LAO/STO二维电子气电输运性质受门电压调控的幅度,其电阻的变化幅度数百倍于普通电容效应的调控效果,该现象被称为“光电协同场效应”。结合原位表征实验结果,他们初步认为这种特殊的光电协同场效应可能源于由氧空位电迁移引起的STO表面晶格膨胀以及晶格极化过程,然而对于其内部物理机制的微观细节以及动力学过程仍然缺乏较为清晰的认识。比如光电协同作用究竟如何影响界面载流子输运性质及其与温度的依赖关系,场效应调控/弛豫过程中电子、离子和晶格是否具有不同动力学行为等等,这些问题对于以此为基础的新原理器件设计至关重要,值得我们进一步深入地研究。因此,本论文在之前的工作基础上,以金属导电性LAO/STO二维电子气为研究对象,系统地研究了不同温度下光电协同场效应的变化规律和内在物理机制,原位表征和分析了场效应弛豫过程中界面晶格结构和瞬态光电响应的动态变化过程,发现并解释了场效应调控实验中独特的“锻炼现象”和“衰减行为”。论文主要的研究成果分为以下三个部分:1、本文选取了电输运性质对单独光照作用并不敏感的金属导电性二维电子气作为研究对象,发现在光照和门电压的协同作用下,该二维电子气的输运性质发生了巨大的变化。室温下-100 V门电压和10 mW光照联合作用10分钟后,其电阻增大达10倍以上,远高于普通电容效应所导致的调控幅度。通过变温实验研究发现,此体系的光电协同场效应表现出强烈的温度依赖性:在室温和低温下调控能力非常强,而在中间温度区间则较弱。样品面电阻和霍尔电阻在调控过程中原位监测的结果证明电输运性质的变化主要源于界面载流子浓度的增加或减少,而载流子迁移率基本保持不变。通过比较不同初始载流子浓度样品的实验结果,作者发现仅在部分载流子浓度处于临界值以下的样品中存在显著的光电协同场效应,该临界载流子浓度即对应于STO界面极化对二维界面的额外调控能力;2、利用原位瞬态光伏\光电导技术,结合电输运性质、X射线衍射以及拉曼光谱等实验结果,我们对LAO/STO界面光电协同场效应弛豫过程中晶格结构、电极化和缺陷分布随时间的变化规律进行了深入研究。研究发现光电协同调控后的LAO/STO界面弛豫过程可分为两个阶段:第一阶段,由于界面极化的存在而显著增大的瞬态光伏信号在较短的数百秒时间内迅速恢复至初始状态,此时STO晶格膨胀以及相应的晶格极化迅速消失,同时二维电子气电阻态也迅速恢复了整个变化幅度的95%以上,非常接近初始电阻状态;第二阶段,通过分析瞬态光电导信号中给出的界面缺陷(主要是氧空位)信息以及界面层晶格常数随时间的微弱变化,我们认为在晶格极化完全消失后的长时间内(可达数千秒甚至上万秒),被光电协同作用驱离界面的氧空位将缓慢向界面处扩散恢复,最终弛豫回原始状态。以上结果充分表明,在同时撤去光场和电场作用后,LAO/STO界面晶格极化的弛豫过程与氧空位分布状态的恢复过程并不同步,即二维界面的载流子和阴离子缺陷具有完全不同的动力学行为,这对于基于光电协同场效应的新原理器件设计和性能优化具有启示性意义。3、本文发现了光电协同场效应实验中两种独特的物理现象,并给予了定性解释。首先,在室温下的光电协同场效应调控幅度随测试次数的增加而逐次变强,表现出显著的“锻炼”现象(如5次循环测试后,相同的光场和电场导致的电阻变化增长了8.3倍)。基于放电实验测量结果,并结合上节中弛豫动力学的理解,我们提出了以下物理图像:氧空位分布的缓慢弛豫过程使得参与电迁移的氧空位数量会随着循环测试次数而不断增加,导致界面极化强度逐次增强,进而导致了实验中观察到的“锻炼”现象。此外,研究还发现,低温下LAO/STO界面二维电子气的传统场效应(即无光照辅助)存在着随施加时间持续衰减的过程,而在光场和电场联合作用时,这种衰减行为将消失。这种低温下特殊的衰减行为是源于二维电子气势阱与界面附近杂质态的电荷交换过程。而在光照辅助下,界面晶格极化产生的极化场部分抵消了外电场对异质结能带的倾斜作用,从而抑制了界面附近可能发生的电荷交换过程,场效应的衰减行为也随之消失。
【学位授予单位】：中国科学院大学(中国科学院物理研究所)
【学位级别】：博士
【学位授予年份】：2018
【分类号】：O469
【图文】：

钙钛矿氧化物,单胞,结构示意图

图 1-1 立方钙钛矿氧化物(ABO3)单胞结构示意图地挖掘发现。另外，实际情况下的钙钛矿氧化物一般都想的立方结构。造成晶格畸变的原因主要有： Jahn—T子相互作用）引起 B06八面体畸变，以及 A 位和 B 位结构畸变，钙钛矿氧化物会形成丰富的变体结构，比如0]或[111]转动，分别可以形成四方、正交或菱形的对称结自由能的目的。/STO 界面二维电子气的发现研究对象 STO 和 LAO 是钙钛矿氧化物家族的明星材料单立方钙钛矿结构，并在常态下具有良好的绝缘性，研究长其它钙钛矿氧化物材料的基底材料。STO 在室温下呈现出较为理想的立方结构（空间群 Pm3

曲线,异质结

STO 异质结 (a) (LaO)+/(TiO2)0型界面样品生长的 RHEED 振荡曲线和(c)(AlO2)-/(SrO)0型界面样品生长的 RHEED 振荡曲线和(d)界面晶格结的氧化物研究中，LAO 和 STO 两种材料主要是在外延制备时，作为基底材料而出现。直到 2004 年，美国贝尔实验室的等人首先在 LAO/STO 异质结的界面处发现了具有高迁移率于 LAO 和 STO 的单晶块材本身都是绝缘体材料，因此，

低温,二维电子气,机制,界面

1-4 低温下，n 型 ((LaO)+/(TiO2)0) LAO/STO 界面电阻随磁场变化出现的震[1]结构体系中，人们也先后发现了类似的界面二维电子气行为O3/STO[16]，DyScO3/STO[17]，GdTiO3/ STO[18]，PrAlO3/STO[19]，N[20]和 NdAlO3/STO[21]等等。LAO/STO 二维电子气起源机制及其物理特性 LAO/STO 二维电子气起源机制从 LAO/STO 界面二维电子气被发现后，研究人员就对其起源机制研究，先后提出了几种物理模型，它们各自都能解释实验中观测到综合而言，目前被主流所认可的机制主要包括三种，它们分别是：难模型以及由此而来的电子重构，[1, 22-25]（2）界面氧空位模型[

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