三元中红外材料中倍频效应-带隙平衡策略研究

发布时间：2020-09-10 08:03

　　非线性光学(nonlinear optical,NLO)材料因其独特的二阶倍频效应(SHG)引起了很多关注。自20世纪60年代以来,除了商业上广泛使用的红外非线性光学晶体AgGaS_2,AgGaSe_2和ZnGeP_2之外,还获得了许多其他红外非线性光学材料,例如Li_3VO_4,Pb_(17)O_8C_(l8),BaGa_4X_7(X=S,Se),ATeMoO_6(A=Mg,Zn和Cd),ABX_3(A=Cs,Rb;B=Ge,Cd;X=Cl,Br和I)等。与紫外深紫外非线性光学外材料相比,红外非线性光学材料仍然相对较少,需要设计和合成更多红外非线性光学材料以满足需求。本文采用基于第一性原理的软件包ABINIT并使用Berry-phase方法计算了非极性光学材料ATeMoO_6(A=Mg,Zn和Cd)的宏观极化率、折射率、双折射率和二阶非线性光学系数。利用有限场方法计算了不同原子电荷随着外电场的变化而不断变化的情况,计算了Born有效电荷以及Mulliken布局分析,进而研究了ATeMoO_6材料光学响应的微观起源,以及不同的阳离子变化对材料宏观光学效应的影响机制。研究结果表明共价键对材料的折射率和倍频效应起着重要作用,Te-O和Mo-O共价键中各向异性电子分布对光学各向异性双折射率起主要作用。此外本文还利用有限场方法结合密度泛函理论方法,初步计算了一类红外非线性光学材料CsGeX_3(X=Cl,Br和I)的线性和二阶非线性光学性质,并使用Born有效电荷、原子电荷随外场的变化以及倍频效应密度方法分析了材料中影响折射率、双折射率、倍频效应的关键机制。计算获得的结果与实验值完全吻合。研究结果表明费米能级附近的不均匀电荷密度分布是孤立电子对。孤立电子对不均匀电荷分布促使锗-卤素多面体发生扭曲。研究结果表明锗和卤素原子对光学各向异性双折射率和倍频效应起主要作用。
【学位单位】：新疆大学
【学位级别】：硕士
【学位年份】：2019
【中图分类】：O437
【部分图文】：

密度泛函计算,方案

新疆大学 2019 届硕士研究生毕业论文仑相互作用，由于该项包含了自相互作用因而在 (r)中将物理上并不存在的自相互作用加以修正， (r)称为交换关联势。交换关联项除了包含物理上并不存在的自相互作用之外，还包含了多体系统的交换和关联效应。考虑到材料的具体情形，在应用 Kohn-Sham 方程解决材料（分子、团簇、纳米材料、体相材料）具体性质的过程中，可以对 Kohn-Sham 方程做进一步的简化。例如根据离子势场近似方法和基函数选取的不同，在密度泛函框架下可以有多种不同的计算方法及形式，如：赝势平面波方法（PseudopotentialPlaneWaves，PP-PW）、线性原子轨道组合法（Linear combination of Atomic Orbitals，LCAO）、线性缀加平面波法（LinearisedAugmentedPlaneWave，LAPW）和线性 Muffin-tin（糕模）轨道法（Linearised Muffin-tin Orbitals，LMTO）等等，如图 2-1 所示：

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新疆大学 2019 届硕士研究生毕业论文多极化值，它们每个值与原始值都相差一个整数。我们把这个极化值的集合称为晶格极化。在这种情况下，它们是-5/2，-3/2，-1/2，1/2，3/2，5/2 …我们可以发现，极化值的点阵是关于原点对称的，这是非极性结构的特征：极化强度可以包含或不包含零作为其元素之一，但它必须是零中心对称的。考虑到实验中测量的是极化的变化，在图 2-3 的上半部分，我们再现了图 2-2 的非极性一维链，下面我们展示了一个类似的链，其中阳离子相对于阴离子向右移动了距离 d 个移位来产生极性体系。我们继续使用上面虚线矩形里的两个晶胞来计算极化强度。

阴离子,极化强度,非极性结构,新疆大学

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