钪基MXenes电子结构的理论研究

发布时间：2020-09-18 17:52

　　 MXenes,其化学通式是M_(n+1)X_n T_x(T_x代表表面吸附的官能团),是一类从三维层状M_(n+1)AX_n中通过腐蚀A原子而剥离得到的二维过渡金属碳化物或氮化物,其中M为前过渡金属原子,A为周期表中IIIA和IVA主族元素,X为C/N。由于它们在锂离子电池、钠离子电池、超级电容器、水的净化、气体和生物传感器以及制氢等领域表现出巨大的潜在应用价值,因此MXenes是材料研究的一大热点。本文通过第一性原理系统地研究了官能团(F,Cl,O,S,OH和SH)修饰的钪基MXenes的电子结构,以扩大它们的适用范围。研究表明所有的官能团倾向于在第二层钪原子上的三重位点处吸附。大多数体系表现为金属性,且费米能级处的态密度随原子层厚度的增加而增加。其中,表面吸附OH官能团的碳化物和表面吸附OH/SH的氮化物具有很低的功函数,因此在场效应晶体管里具有很大的应用潜力。此外,除了之前报道过Sc_2CO_2,Sc_2CF_2和Sc_2C(OH)_2,我们还发现了三种新的半导体(Sc_2CCl_2,Sc_2C(SH)_2和Sc_2NO_2),特别的,Sc_2NO_2是一种自旋无带隙铁磁性半导体,是表面吸附官能团MXenes家族中第一个被发现具有这种性质的材料,因此在自旋电子器件里有很大的应用前景。我们还发现在钪基MXenes半导体之间可以形成type-II异质结,有利于光激发电子空穴对的分离。进一步的光催化研究表明,Sc_2CCl_2具有将H_2O氧化成O_2的能力。在此基础上,我们还研究了应力下Sc_2NO_2的电子性质,发现Sc_2NO_2在随压缩到张力的作用下,发生了有趣的相变:铁磁性半金属过渡到铁磁性自旋无带隙半导体再到反铁磁性半导体。我们期望通过这些结果能促进MXenes的研究在学术、工业领域的进一步发展。
【学位单位】：西南交通大学
【学位级别】：硕士
【学位年份】：2018
【中图分类】：O469

【参考文献】