核壳结构中局域表面等离子体—激子耦合的理论模拟及应用

发布时间：2020-10-25 22:10

　　 局域表面等离子体共振(LSPR)实质是光与物质的相互作用,表面电子受到光场的驱动作集体震荡运动,有着特殊的性质,随着纳米合成制造技术的发展,对于局域表面等离子体共振的研究与应用日益增多。局域表面等离子体-激子耦合是一种十分特殊的物理现象,当局域表面等离子体与激子发生很强的相互作用时,会发生耦合形成一种新的状态,光学性质十分奇特,同时包含了局域表面等离子体与激子的特点,耦合体系的能级会发生分裂,类似于拉比分裂,具有潜在的应用前景和巨大的研究的价值。本文首先使用推广的米氏散射理论模拟仿真了Ag与Au壳层的LSPR特性,发现相比于实心金属纳米球的LSPR,在相同尺寸的前提下其有着更长的波长与更窄的半高全宽,并且其LSPR波长更易通过颗粒的大小来进行调节,这些特性使金属壳层结构十分有利于实现局域表面等离子体-激子的耦合。随后使用推广的米氏散射理论计算了TDBC@Ag核壳结构纳米颗粒的光学截面与耦合后的性质,发现其光学截面出现了明显的双峰分裂,并且随着LSPR能量的变化,分裂双峰呈现出反交错曲线,并通过严格计算证明其达到了强耦合区域。同时使用虚拟的激子材料与Au壳层的LSPR实现了强耦合。这些仿真结果说明了金属壳层激子核心这样的核壳结构纳米颗粒是可以实现强耦合的。本文在金属壳层激子核心纳米颗粒强耦合的基础上,设计了一种新型比率型传感器,利用强耦合后分裂双峰峰值之比随局域折射率的变化,来定量地探测局域环境的改变,相比于传统的LSPR传感器,这种新型传感器具有很高的灵敏性与抗干扰能力,并且探测装置较为简单。最后在实验上初步研究了基于Ag棱形纳米颗粒核心TDBC壳层的强耦合,以及其对探测物质的响应,尽管没有得到文中理论仿真的结果,但是发现了强耦合对于环境变化十分灵敏,说明利用强耦合来探测局域环境的变化是可行的。
【学位单位】：华东师范大学
【学位级别】：硕士
【学位年份】：2018
【中图分类】：O53
【部分图文】：

1. 绪论但实际情况并非如此，金属表面的电子会与原子核发生相互作用，并不能视作理想的自由电子气体，所以在杜德模型中需要加入修正项 ，所以杜德模型变为[1]： ( ) = ( )我们以 Au 与 Ag 的介电常量为例，来使用杜德模型进行拟合，实际的 Au、Ag介电常量来分别自于 Yakubovsky 等的论文[87]和 McPeak 等的论文[88]。基于Matlab 编写了拟合程序，修正的杜德模型式(1-9)为目标函数，实际的 Au、Ag 介电常量与修正的杜德模型拟合结果如图 1-2 所示，可知金的介电常数的 为9.141eV， 为 0.1278eV， 为 8.279；银的介电常量的 为 9.419eV， 为 0.0537eV， 为 4.819。可见杜德模型与 Au、Ag 实际的介电常量符合的非常好，因此在许多研究中都会使用修正杜德模型来拟合金属的介电常数。

图 1-3Au、Ag 材料的色散曲线。[89]修正杜德模型，在更长的波长范围内，洛伦兹振子模型能常量[1]： ( ) = 数，与金属材料的内禀性质有关； 是洛伦兹振子的振动的线宽。这里需要指出的是这一模型还能应用于描述激子染料分子和有机半导体材料。之，麦克斯韦方程组是经典描述表面等离子体共振，以及础。在经典理论框架下，材料的介电常量是材料表面等离因为这一参数的实质是表现了物质微观层面与电磁波相互

1. 绪论真方法并不需要将介电常量描述成解析函数的形式，只需要使用到介电常量的数值，因此有时我们可以使用数值方法来描述介电常量，例如平滑拟合和插值方法1.2.2. 局域表面等离子体共振与米氏散射理论由于纳米颗粒的大小一般小于入射光波的波长，因此无法支持传播的表面等离子体共振，但是颗粒表面的电子可以被光场驱动做集体振荡，形成 LSPR，如图 1-4所示。LSPR在光谱上的标识是在光学截面的某个波长附近出现一个峰值这一波长就是 LSPR 波长，是由于光场的能量被集中到了颗粒周围而导致的，即近场增强效果。这一共振波长取决于两个因素：纳米颗粒自身的性质与颗粒周围的环境。对于球状的纳米颗粒来说，米氏散射理论可以很好地描述其 LSPR 的光学特性。
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本文编号：2856030