大气压非平衡等离子体甲烷部分氧化数值模拟研究

发布时间：2020-12-11 14:12

　　本文利用大气压介质阻挡放电（DBD）作为“反应载体”,数值模拟了双氧水蒸汽作为含氧氧化剂,部分氧化甲烷合成甲醇的物理化学机理。二维流体模型中考虑了CH₄,H₂O和H₂O₂反应物分子复杂的等离子体化学反应过程,共包括107个基本反应和28种不同的反应粒子。这些反应粒子主要是通过高能电子碰击反应及中性自由基重组产生的。首先呈现了主要的自由基和离子（H,CH₃,OH,CH₃OH,CH₃O,CH₂OH,CH₄⁺,CH₃⁺,H₂O₂⁺和H₂O⁺）数密度的时空分布规律。研究结果表明,流注放电主要是由甲烷分子的直接电子碰撞电离所维持的。电介质表面上的阳性离子通量是甲烷离子,并且其峰值位于轴线处。其次,对控制CH₃

【文章来源】：南昌大学江西省 211工程院校

【文章页数】：50 页

【学位级别】：硕士

【部分图文】：

电子密度（第一行）、电子温度（第二行）、电场（第三行）分别在12ns，14ns,

从 12 ns 至 16.5 ns 期间基本上保持一个小幅度的增加，在 16.5 ns 各个放电参数幅值相对最大。图2.3显示了在16.5 ns时刻流注传播的主要正离子空间密度分布。从图中可以看出，由于甲烷含量最高为99.7％，因此导致CH+4具有最高的数密度(1.9×1020m-3)，接着是CH+3(1.87×1020m-3), H2O+(3.14×1017m-3), H2O+2(6.19×1016m-3), HO+2(4.26×1016m-3)和OH+(4.14×1016m-3)。其中CH+4和CH+3的峰值密度量级是1020m-3，比其他正离子数密度高出好几个数量级，因此流注放电中的主要离子是CH+4和CH+3。CH+4的密度比CH+3略高，这是因为CH+4(R3)的直接电离反应速率比CH+3(R4)的更高。CH+4, CH+3和H2O+的最大数密度主要集中在针尖和流注头。然而，H2O+2,HO+2和OH+的峰值密度只位于阳极尖端。从表2可以看出

2OH)的空间密度分布如图2.4所示，自由基密度的峰值都是位于针尖前端附近。显然，H自由基具有最大的峰值数密度(4×1021m-3)，随后依次为CH3(3.5×1021m-3), CH2(1.5×1020m-3), OH(1.5×1019m-3), CH3OH(3.27×1018m-3), O(2.4×1017m-3), HO2(6.34×1016m-3),CH3O(9.3×1015m-3)和CH2OH(4.2×1010m-3)。阳极尖端附近的H和CH3主要是通过电子高效直接碰撞解离CH4(R5:e + CH4=> e + CH3+ H)形成的。电子与甲烷的重组反应(R25和R26)产生了大量的CH2。值得注意的是，等离子体化学反应也产生了大量的OH和CH3OH自由基，稍后将会进一步讨论OH自由基是如何对CH3OH的形成起着至关重要的作用。从图2.4(a)-(i)观察发现，自由基数密度随时间的变化显示出相似的趋势。从0-12 ns开始，由于电子雪崩过程中电子密度和能量的增加，导致H, CH3, OH, O和HO2自由基的数密度迅速增加，这些自由基主要是通过电子碰撞解离产生的。而其他自由基团

【参考文献】：
期刊论文
[1]激光金等离子体的电子离子碰撞电离速率系数[J]. 易有根,王学文,郑志坚,颜君,李萍,方泉玉,邱玉波.  原子与分子物理学报. 2003(02)



本文编号：2910671