二维电子光谱在光合捕光系统中的应用

发布时间：2021-01-03 03:01

　　长久以来,光合作用的高效传能一直吸引着人们的研究热情。二维电子光谱技术的出现极大的促进了人们对其机理的认识。本论文将全面系统的介绍了二维电子光谱的理论与实验技术。在理论方面,我们推导了二维电子光谱的两大理论架构,光学响应函数理论和运动方程相匹配方法。在实验方面,我们详细介绍了光谱信号采集和实验数据处理。我们将级联运动方程和运动方程相匹配方法结合起来模拟了二聚体模型的二维电子光谱。当激光脉冲足够短时,验证了两大理论架构的等效性。通过有限宽激光脉冲的二维电子光谱模拟,我们发现有限宽激光脉冲会影响二维电子光谱对角峰和交叉峰的峰位和形状,其峰值演化也会受到影响。通过双色二维电子光谱的模拟,我们发现要想观测到量子拍频信号,激发光必须同时激发相关的激子态。随后,我们用当前发展的方法模拟了光合捕光复合物II（LHCII）室温下的二维电子光谱,并计算了相关的光激发布居动力学。我们研究了三种光谱激发和探测的情形:（1）只有LHCII的叶绿素b部分被光激发的情形;（2）只有LHCII的叶绿素a部分被光激发的情形;（3）整个LHCII被光激发的情形。我们确定了LHCII中的能量传递路径和时间尺度,与实验取得... 

【文章来源】：中国科学院大学(中国科学院物理研究所)北京市

【文章页数】：138 页

【学位级别】：博士

【部分图文】：

图１．１：二维电子光谱脉冲序列及构形??（ａ）二维电乎光谱脉冲序列；（ｂ）非共线ＢＯＸＣＡＲＳ构形；（ｃ）部分共线泵浦一探测??构形

可见计算光谱的核心是求得系统的被光激发后的约化密度矩阵。??对于二维电子光谱，是由三束激光脉冲作用系统产生的三阶宏观极化信号双??重傅里叶变换的到。如图２．１所示，二维电子光谱是由ｒｅｐｈａｓｉｎｇ?（ＲＰ）信号，其方向??是ｈ?＋?知，和ｎ〇ｎ－ｒｅｐｈａｓｉｎｇ?（ＮＲ）信号，方向是ｈ?ｈ?＋?知构成。??其中心、Ａ：２、知分别代表着第一、第二、第三脉冲的方向。从ＲＰ信号和ＮＲ信号方向可??以看出，只要调换第一和第二脉冲的顺序就可以得到另一个信号。如果将ＲＰ光谱的第??一个脉冲和第二个脉冲的时间间隔定义为ｔ?２?０，则ＮＲ光谱Ｔ＜０。于是二维电子光谱??信号表不为??Ｉ（＾⑴丁，Ｔ，ｉ〇ｔ＇）?—?Ｉｒｐ，了，＋?Ｉｎｒ?（＾°Ｖ，了，＾（２．５）??其中??／？〇〇?／？〇〇??Ｉｒｐ（ｕｊＴ，Ｔ，ｕｊｔ）?＝?Ｒｅ?／?ｄｒ?／?ｄｔｅ－ｉｕｌＴＴｅｉｕｌｔｔ?ｘ?ｉＰ＾＼ｒ，Ｔ，ｔ）?（２．６）??Ｊ〇?Ｊｏ??１１??

图２．２：二维电子光谱的双边费曼图??有的二维电子光谱信号都来自这６条费曼路径，依据系统不同，每条费曼路径由多种跃??

【参考文献】：
期刊论文
[1]光合捕光天线系统的进化模式与能量传递[J]. 冷轩,王专,翁羽翔.  植物生理学报. 2016(11)



本文编号：2954183