自由基AlH 2 分子和其正离子的全局势能面及动力学研究

发布时间：2023-02-16 19:21

　　铝不仅是地壳层中最丰富的金属元素,而且因其活泼的化学性质促生了大量的化合物。铝氢化合物作为一类典型的杂化分子,在固体燃料、储氢材料等领域有较好前景;另外因其易燃易爆和易腐蚀性质,对日常生活也造成了巨大困扰。近年来,人们发现低温条件下金属插入氢分子具有潜在的科研意义,因此研究金属与氢元素的化合物的分子性质也成为研究热点。在本文中,我们从全局势能面角度探究了自由基AlH₂前三个电子态及AlH₂基态的反应过程及分子特性,并基于四个电子态的新势能面进行了动力学方面的研究。本文先探讨了AlH₂基态体系。首先,基于完全活性空间自洽场理论和多参考组态相互作用理论,使用Dunning相关一致极化价层基组aug-cc-pVXZ(X=Q,5),在molpro量子化学计算软件包上计算获得数千的从头算势能点。随后采取基组外推方法将能量点进一步处理,获得更加精确的能量数据。然后使用多体展开理论进行拟合,获得AlH₂(¹ A)全局势能面,并以势能面信息为基础,得到了AlH₂(

【文章页数】：86 页

【学位级别】：硕士

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摘要
abstract
第1章 绪论
    1.1 坐标选择
    1.2 双原子势能曲线
    1.3 三原子势能面
    1.4 分子反应动力学
    1.5 研究内容及意义
第2章 理论基础(一)
    2.1 近似理论
        2.1.1 体系的Schr?dinger方程
        2.1.2 Born-Oppenheimer近似
        2.1.3 自洽场近似
    2.2 ab initio理论
        2.2.1 Hartree-Fock方法
        2.2.2 组态相互作用方法(CI)
        2.2.3 多组态自洽场方法(MCSCF)
        2.2.4 完全活性空间自洽场方法(CASSCF)
        2.2.5 多参考组态相互作用方法(MRCI)
    2.3 基组
        2.3.1 基组选择
        2.3.2 基组外推
    2.4 态平均理论
    2.5 最小二乘法
    2.6 Molpro和 Fortran简介
第3章 理论基础(二)
    3.1 多体展开理论
        3.1.1 双体项势能函数
        3.1.2 三体项势能函数
    3.2 均方根误差(RMSE)
第4章 AlH2
+基态反应机理研究
    4.1 引言
    4.2 从头算能量点
    4.3 势能面特征
    4.4 动力学特征
    4.5 本章小结
第5章 AlH₂(X²A₁,²B₁和²B₂)的反应机理
    5.1 引言
    5.2 组态和构型计算
    5.3 结果与讨论
    5.4 动力学特征
    5.5 本章小结
第6章 总结
致谢
参考文献
攻读学位期间发表学术论文及参加科研情况



本文编号：3744353

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