复合纳米材料的合成及其在生物传感器中的应用研究

发布时间：2017-10-13 21:47

  本文关键词：复合纳米材料的合成及其在生物传感器中的应用研究

  更多相关文章： 生物传感器 复合纳米材料 抗原抗体 免疫夹心反应 聚多巴胺 聚丙烯酸纳米刷 葡萄糖

【摘要】：生物传感技术是现代分析科学与生物检测技术的基础,是分析化学的前沿领域,在生命科学、疾病诊断与治疗、食品安全等方面具有广阔的应用前景。生物传感技术可以代替传统分析手段中复杂费时的生物分析方法,具有选择性好、灵敏度高以及快速、原位、微型化、低成本等优点,为生命科学研究提供了有效的手段。随着社会的进步和科学技术的发展,生物传感方法和分析技术也面临着新的需求与挑战,检测对象的多样化、复杂化;高灵敏度、高选择性、无损伤、无接触等技术需求应运而生。近些年来,纳米技术发展突飞猛进,复合纳米材料不仅具有传统纳米材料的比表面积大、导电性高、机械性能强等特点,还具有催化活性高、吸附能力强、生物相容性良好等优点,在生物信号识别、检测中展现了越来越重要的作用,并且为构建高选择性、高灵敏、快速高效的生物传感器提供了新的设计思路。在查阅大量相关文献的基础上,围绕复合纳米材料在电化学、光化学及生物传感相关的应用,本论文主要研究了几种新型纳米材料的合成,并且通过构建相应的生物传感器对生物标志物进行检测。具体工作如下:(1)论文第二章中,通过对包裹有聚多巴胺(PDA)的核壳型纳米颗粒进行研究,发展了一种核壳型的四氧化三铁-聚多巴胺纳米粒子(Fe3O4-PDA)的绿色合成方法以及它们在催化领域的应用。磁性Fe3O4纳米粒子通过一步水热法合成,多巴胺可以在Fe3O4表面自聚成膜形成PDA,PDA作为还原剂与偶联剂可以实现金纳米颗粒(Au NPs)的还原性沉积。沉积了Au NPs的Fe3O4-PDA在对对硝基苯酚进行还原时展示出了高度的催化活性。并且,该催化剂在催化活动中进行多次循环利用之后并没有发现明显损失,因此可重复使用的性能良好。PDA和磁性Fe3O4独特的协同与偶联作用使核壳型的纳米材料可以作为一个多功能的平台,蕴藏着很大的潜在应用价值。(2)论文第三章中,利用三明治夹心免疫原理设计了一种新型灵敏比色免疫传感器用以对卵巢癌标志物(CA125)进行检测。其中氨基化的四氧化三铁纳米磁珠(Fe3O4 NPs)作为易分离的免疫探针用于标记anti-CA125一抗。中空型聚多巴胺-金纳米材料(PDA-Au)作为标记物用以固定anti-CA125二抗。金纳米颗粒(Au NPs)在对硝基苯酚还原成对氨基苯酚的还原过程中起着很好的催化能力。还原过程中产生的颜色变化和对硝基苯酚的紫外/可见吸收变化与CA125的浓度线性相关。随着CA125加入量的增加,进入免疫体系中与二抗相连的PDA-Au的量也随之增加。在硼氢化钠作还原剂的条件下,实验测定了不同时间点、不同浓度CA125所对应对硝基苯酚紫外/可见吸收的变化。该比色免疫检测方法的线性范围为是从0-100 U/mL,检测下限达0.1 U/m L,线性相关系数为0.9924。另外,将这种免疫方法应用于人血清样本中,得到满意的检测结果。(3)论文第四章中,合成的聚丙烯酸纳米刷(SPAABs)可以与辣根过氧化物酶(HRP)相连形成SPAAB-HRP。基于SPAAB-HRP设计了一种超灵敏的电化学免疫传感器用于对蛋白质的检测。SPAABs的三维结构有利于有效稳定地固定足量的HRP。SPAAB-HRP能够在邻苯二胺(OPD)氧化H2O2的反应中起到较高的催化作用,表现出显著的示差脉冲极谱(DPV)信号响应变化并伴随相应的颜色改变。实验使用人免疫球蛋白G(HIgG)作为模型分析物构建了三明治夹心型免疫传感器,利用氧化石墨烯(GO)固定捕获抗体(Ab1),SPAAB-HRP外层连接免疫抗体(Ab2)。上述免疫传感器在HIgG浓度100 pg/m L-100μg/m L范围内具有良好的线性响应,在S/N=5时检出限为50 pg/m L,与传统的酶联免疫吸附相比,灵敏度扩大6.7倍。(4)葡萄糖的超灵敏快速准确检测在疾病诊断和临床医学上至关重要。在传统的葡萄糖检测中,常使用酶固定方法。论文第五章中,三维聚丙烯酸纳米刷(PAA-nano silica)由于其良好的稳定性和较强的酶负载能力,在本实验中用于连接双酶(葡萄糖氧化酶和辣根过氧化物酶)进行联酶催化。PAA-nano silica-双酶体系的主要优点在于,双酶密集排布,降低中间产物H2O2的扩散消耗。在联酶反应中,提高了酶的利用效率,从而提高了葡萄糖检测的特异性和整体反应效率。因此,基于PAA-nano silica-双酶的葡萄糖传感器展示出了很好的信号放大效果。(5)论文第六章中,合成一种新型的光电化学复合材料ZnO-Au@CdS用于对葡萄糖的超灵敏检测。Au颗粒和CdS颗粒沉积在银耳状ZnO表面。光电复合材料ZnO-Au@CdS中的CdS颗粒可被辣根过氧化物酶(HRP)和H2O2刻蚀,从而使光电信号降低。随着H2O2量的增加,消耗CdS的量逐渐增加,产生的信号响应降低。该传感器在H2O2浓度0-100μM范围内具有良好的线性响应,在S/N=3时检出限为0.14μM。由于葡萄糖可在葡萄糖氧化酶(GOx)催化下产生H2O2,并且GOx可以稳定固定在ZnO-Au@CdS表面,本实验进而对葡萄糖进行检测。葡萄糖检测线性范围为是从0-400μM,检测下限达0.50μM,线性相关系数为0.9928。
【关键词】：生物传感器 复合纳米材料 抗原抗体 免疫夹心反应 聚多巴胺 聚丙烯酸纳米刷 葡萄糖
【学位授予单位】：曲阜师范大学
【学位级别】：硕士
【学位授予年份】：2016
【分类号】：TB383.1;TP212.3
【目录】：

• 摘要3-5
• Abstract5-11
• 第一章 生物传感器与纳米材料11-16
• 1 生物传感器11-12
• 1.1 免疫传感器11-12
• 1.2 酶传感器12
• 1.3 组织传感器12
• 2 纳米材料12-14
• 2.1 纳米材料的发展13
• 2.2 功能化纳米材料在生物传感器中的应用13-14
• 3 本文构思及主要研究内容14-16
• 第二章 Au/Fe_3O_4@PDA核壳材料的构建及其作为可循环使用的催化剂的研究16-24
• 1 引言16-17
• 2 实验部分17-18
• 2.1 仪器和试剂17
• 2.2 Au/Fe_3O_4@PDA的合成17
• 2.3 催化性能的测定17-18
• 2.4 材料的稳定性测试18
• 3 结果与讨论18-23
• 3.1 Au/Fe_3O_4@PDA纳米颗粒的合成示意18-19
• 3.2 Au/Fe_3O_4@PDA纳米颗粒特征描述19-21
• 3.3 Au/Fe_3O_4@PDA纳米材料的催化性能讨论21-22
• 3.4 Au/Fe_3O_4@PDA纳米材料的循环使用能力研究22-23
• 4 小结23-24
• 第三章 中空型聚多巴胺-金纳米颗粒用于卵巢癌标志物非酶型灵敏比色检测24-35
• 1 引言24-26
• 2 实验部分26-27
• 2.1 仪器和试剂26
• 2.2 制备氨基化的Fe_3O_4纳米磁珠(Fe_3O_4 NPs)26
• 2.3 制备中空型聚多巴胺-金纳米材料(PDA-Au)26
• 2.4 制备免疫传感器26-27
• 3 结果与讨论27-34
• 3.1 免疫传感器设计与机制27-28
• 3.2 合成纳米颗粒的表征28-29
• 3.3 免疫检测条件的优化29-31
• 3.4 免疫传感器性能的分析31-32
• 3.5 信号放大功能的评估32
• 3.6 免疫传感器的选择性，，特异性和稳定性研究32-33
• 3.7 实际样品分析33-34
• 4 小结34-35
• 第四章 聚丙烯酸纳米刷-辣根过氧化酶的电化学免疫传感器用于蛋白质的超灵敏检测35-46
• 1 引言35-37
• 2 实验部分37-38
• 2.1 仪器与试剂37
• 2.2 聚丙烯酸纳米刷(SPAABs)的合成37-38
• 2.3 SPAAB-HRP-Ab2的合成38
• 2.4 GO-Ab1的合成38
• 2.5 SPAABs修饰的电化学传感器的构建38
• 3 结果与讨论38-45
• 3.1 检测原理及SPAABs纳米颗粒表征38-40
• 3.2 免疫传感器的制备40-41
• 3.3 免疫体系的优化41-43
• 3.4 免疫传感器的性能与信号放大性能评估43-44
• 3.5 选择性分析44
• 3.6 实际样品分析44-45
• 4 小结45-46
• 第五章 聚丙烯酸刷纳米硅球联酶反应用于对葡萄糖的超灵敏检测46-54
• 1 引言46-47
• 2 实验部分47-48
• 2.1 仪器与试剂47
• 2.2 PAA-nano silica的制备47
• 2.3 PAA-nano silica-双酶的制备47
• 2.4 葡萄糖检测47-48
• 3 结果与讨论48-53
• 3.1 检测机制与材料表征48-50
• 3.2 传感器条件优化50-51
• 3.3 葡萄糖传感器性能分析51-52
• 3.4 选择性与稳定性52
• 3.5 实际样品分析52-53
• 4 小结53-54
• 第六章 银耳状ZnO-Au@CdS的光电化学生物刻蚀用于葡萄糖的超灵敏检测54-65
• 1 引言54-56
• 2 实验部分56-58
• 2.1 仪器与试剂56
• 2.2 ZnO-Au@CdS光电复合材料的合成56-57
• 2.3 ZnO-Au@CdS电极的制备57
• 2.4 H_2O_2的定量和葡萄糖生物传感器的建立57-58
• 3 结果与讨论58-64
• 3.1 传感机理58-59
• 3.2 ZnO-Au@CdS纳米颗粒表征59-61
• 3.3 ZnO-Au@CdS电极的光电特性61-62
• 3.4 传感器的条件优化62-63
• 3.5 传感器的性能分析63
• 3.6 选择性分析63-64
• 4 小结64-65
• 结论65-67
• 参考文献67-78
• 攻读硕士期间发表论文78-79
• 致谢79

【相似文献】

中国期刊全文数据库 前10条

1 刘威;钟伟;都有为;;核/壳结构复合纳米材料研究进展[J];材料导报;2007年03期

2 杨瑞海;陆文雄;;复合纳米材料和复合掺合料对混凝土性能影响的研究[J];水泥工程;2008年01期

3 颜汉军;;复合纳米材料对混凝土及水泥砂浆性能的影响[J];新型建筑材料;2008年07期

4 周庚侠;班书宝;孙天玉;顾济华;吴东岷;;大粘度复合纳米材料面投影微立体光刻系统的分辨率研究[J];应用光学;2011年05期

5 于妍妍;谷慧;刘晓倩;周天舒;施国跃;;新型复合纳米材料的电催化行为研究及其在活体分析中的应用[J];化学传感器;2011年04期

6 陈锋,朱依萍,马宏燎,柏子龙,张金龙;TiO_2-CdS-MCM-41复合纳米材料的合成和表征[J];物理化学学报;2004年11期

7 韩莎莎;柳婧;赵烨;呼丽娟;徐东昱;胡存智;郧文聚;李天杰;;复合纳米材料对土壤重金属离子吸持固化的模拟研究[J];环境工程学报;2014年05期

8 田福祯,郭敏杰,倪丽琴,刘治虎,何恩萍,于永顺,王军;室内甲醛吸附-反应-降解复合纳米材料的制备与应用[J];应用化工;2005年09期

9 颜汉军;;复合纳米材料对混凝土及水泥砂浆性能的影响[J];材料导报;2008年S2期

10 侯大寅;魏安方;刘鸣;;磁性壳聚糖复合纳米材料的制备[J];纺织学报;2012年04期

中国重要会议论文全文数据库 前10条

1 宋宏伟;;复合纳米材料在荧光标识、药物缓释与癌症治疗方面的应用[A];第七届中国功能材料及其应用学术会议论文集（第7分册）[C];2010年

2 张杨阳;苑春刚;张艳;;Ag/Fe_3O_4/CNTs多功能复合纳米材料吸附脱除气态元素汞[A];中国化学会第28届学术年会第2分会场摘要集[C];2012年

3 张广腾;杨秋;赵薇微;潘洪志;;复合纳米材料在DNA电化学生物传感器中的应用进展[A];达能营养中心第十五届学术研讨会论文集[C];2012年

4 张军;刘相红;吴世华;王淑荣;;一种通用性方法构造多种贵金属/三氧化二铁复合纳米材料[A];中国化学会第27届学术年会第04分会场摘要集[C];2010年

5 钟伟;;Ⅱ-Ⅵ族氧化物复合纳米材料的合成与性能调控[A];第七届中国功能材料及其应用学术会议论文集（第7分册）[C];2010年

6 姚建林;顾仁敖;;复合纳米材料的表面增强拉曼光谱研究[A];第十五届全国分子光谱学术报告会论文集[C];2008年

7 叶晓生;石慧;何晓晓;王柯敏;何定庚;於彦汝;;Aptamer功能化Cu/Au复合纳米探针用于肿瘤诊疗研究[A];中国化学会第29届学术年会摘要集——第35分会：纳米生物医学中的化学问题[C];2014年

8 刘畅;童睿锋;匡勤;谢兆雄;郑兰荪;;基于表/界面调控的半导体复合纳米材料的功能化组装及其性能研究[A];中国化学会第29届学术年会摘要集——第33分会：纳米材料合成与组装[C];2014年

9 韩杰;刘艳;郭荣;;一步溶液合成法制备导电聚合物/Au复合纳米材料[A];中国化学会第十一届胶体与界面化学会议论文摘要集[C];2007年

10 李宗鹏;张浩;许群;;超临界二氧化碳协助制备CNT/PVA/Pd多级复合纳米材料[A];2009年全国高分子学术论文报告会论文摘要集（上册）[C];2009年

中国博士学位论文全文数据库 前10条

1 闫迎华;功能化复合纳米材料的磷酸化蛋白质和糖基化蛋白质分析新方法研究[D];复旦大学;2014年

2 王磊;液体微混技术及其在贵金属复合纳米材料自组装中的应用[D];哈尔滨工业大学;2015年

3 葛文;多功能复合纳米材料的合成及性能研究[D];中国科学技术大学;2015年

4 熊攀;铁氧体复合物的设计及其在光催化剂和超级电容器中的应用[D];南京理工大学;2015年

5 杨萍;多功能复合纳米材料的制备及其光分析应用研究[D];中国科学技术大学;2012年

6 王雷;有机—无机复合纳米材料的软溶液过程合成及其性质研究[D];中国科学技术大学;2011年

7 齐悦;金属及氧化物复合纳米材料的制备与电化学性能研究[D];浙江大学;2014年

8 徐曼;铁氧化物及其复合纳米材料的制备与性质研究[D];吉林大学;2014年

9 姚祖福;新型氧化硅、金复合纳米材料的制备、组装及其在生物医学、催化上的应用[D];中南大学;2011年

10 赵博;石墨烯复合纳米材料的合成及其电化学性能研究[D];吉林大学;2013年

中国硕士学位论文全文数据库 前10条

1 曾宪飞;有机/无机杂化磁性SiO_2复合纳米材料的制备及应用研究[D];昆明理工大学;2015年

2 常远芳;新型石墨化介孔碳/二氧化钛/银复合纳米材料的制备及其在环境污染控制方面的应用[D];复旦大学;2014年

3 宋惠青;钯复合纳米材料的制备、表征及应用[D];兰州大学;2015年

4 刘玉芳;光辅助Ag-ZnO复合纳米材料的场发射特性研究[D];中国海洋大学;2015年

5 俱玉云;氧化石墨烯、碳量子点复合纳米材料在环境污染物催化降解、生物样品检测方面的应用[D];兰州大学;2015年

6 徐诗函;上转换和磁性多功能复合纳米材料及其生物应用[D];吉林大学;2016年

7 王欢欢;Pt基纳米颗粒的制备及其催化性能研究[D];中国科学技术大学;2016年

8 刘云;二硫化钼/碳复合纳米材料的制备及其电催化析氢性能研究[D];中国科学技术大学;2016年

9 王宪伟;中空介孔碳复合纳米材料的纳米酶特性及其应用研究[D];福州大学;2014年

10 赵拓;以金属—有机框架物为前驱体的Cu基和Ni基纳米催化材料的制备及催化性能研究[D];内蒙古大学;2016年

本文编号：1027265