钯离子掺杂纳米二氧化锡基甲烷传感器的气体检测特性研究
本文关键词：钯离子掺杂纳米二氧化锡基甲烷传感器的气体检测特性研究
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【摘要】：持续开展气体传感器的检测特性研究,揭示纳米掺杂对气体传感器气敏性能影响机理,形成更优传感器的制作方法,对变压器油中溶解气体在线监测技术的推进具有重要意义。甲烷(CH4)气体是运行电力变压器油中溶解的主要故障特征气体之一,能有效的反映变压器的油纸过热和局部放电等故障。然而,现阶段应用的气体传感器普遍存在着工作温度过高、灵敏度低、交叉敏感度严重以及长期使用易老化、中毒等问题,限制了其在在线监测装置中的应用。二氧化锡(SnO2)纳米材料作为开发最早、应用最广泛的半导体气敏材料之一,对油中溶解的多种故障特征气体均为敏感,是目前实验研究及商业应用中最主要的传感材料。针对SnO2基CH4传感器的特性检测,论文开展了基于表面沉积掺杂和原子替代掺杂下钯离子(Pd2+)掺杂纳米SnO2基CH4气体传感器的检测特性及气敏机理研究:制备了两种掺杂方式下钯离子掺杂纳米二氧化锡基甲烷传感器;并分别测试了传感器对CH4气体的检测特性;基于密度泛函理论的第一性原理,建立了两种掺杂方式下的Pd2+的掺杂模型和CH4气体的吸附模型,并计算了模型的掺杂能和吸附能。论文的主要工作和取得的主要结论如下:完成了Pd2+表面沉积掺杂纳米SnO2气敏元件对CH4气体检测性能的研究。通过纳米材料的结构表征得出:纯SnO2纳米粉体样品与Pd2+表面沉积掺杂量为1.0wt%~3.0wt%的SnO2纳米粉体样品呈稳定的金红石结构;随着Pd2+掺杂量的增加,SnO2样品粒径逐渐减小,在局部出现了较为明显的团聚现象,并且SnO2边缘逐渐产生模糊层,说明材料中存在一定量的氧缺陷,能够为检测气体提供更多的吸附位置。基于平面型微量气体测试平台,测试研究四种不同掺杂量的样品对CH4气体的检测特性,测试结果表明:当Pd2+表面沉积掺杂量为1.5 wt%时,纳米SnO2对CH4气体的各项气敏特性最优;同时,该元件能够有效地检测1?L/L的CH4气体;在CH4与C2H2、CO、H2共存的情况下,对CH4具有良好的选择性。完成了Pd2+原子替换掺杂的SnO2纳米微球对CH4气体气敏性能的研究。通过纳米材料的结构表征得出:纯SnO2纳米微球样品与Pd2+原子替代掺杂量为1.0at%~5.0at%的SnO2纳米微球样品在掺杂前后形貌未发生较大改变;随着掺杂量的增加,SnO2纳米微球的粒径逐渐减小,分散性变差。基于实验室微量气体测试平台对CH4气体进行气敏特性测试:发现掺杂后样品的气敏性能均有所提高,特别是当Pd2+掺杂量为3.0 at%时,SnO2元件的性能最佳,并对CH4气体表现出良好的选择性。基于第一性原理,分别建立了Pd2+在两种掺杂方式下对SnO2(110)面的掺杂模型与CH4气体的表面吸附模型,通过优化后计算得出:采用Pd2+表面沉积掺杂的SnO2(110)晶体模型对CH4的吸附能最高,吸附最容易发生在该模型表层的O2C空位处,且吸附后系统最为稳定。结合宏观气敏实验数据与微观仿真计算,比较分析了影响SnO2基CH4传感器气敏特性的因素,并找寻提高气敏性能的方法。
【学位授予单位】：重庆大学
【学位级别】：硕士
【学位授予年份】：2016
【分类号】：TM41;TP212
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本文编号：1193360
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