基于新型电致化学发光材料构建酚类、多巴胺和三聚氰胺传感器的研究

发布时间：2017-08-08 23:20

  本文关键词：基于新型电致化学发光材料构建酚类、多巴胺和三聚氰胺传感器的研究

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【摘要】：电致化学发光(ECL)是将电化学与化学发光结合起来的一种新型检测技术。其具有灵敏度高,操作简单以及检测快速等优点。基于ECL的免疫检测、DNA检测和小分子检测均已实现,并在临床研究、食品工业和环境检测分析等领域具有较好的应用前景。鲁米诺,金团簇,Ru(II)和半导体量子点(Cd S,Cd Te,Ag Se)等电致化学发光材料已被广泛用于构建ECL传感器以检测多巴胺(DA)、Cu2+、DNA、Hg2+和抗坏血酸等物质。相比于以上的发光体,过硫酸根-氧(S2O82- O2)体系、类石墨烯相氮化碳-过硫酸根(g-C3N4 S2O82-)体系、傒四甲酸二酐的氨解产物-过硫酸根(PTC NH2 S2O82-)体系以及共轭聚合物点 草酸根(PFO-C2O42-)体系具有其突出的特性。本论文基于以上四种ECL体系分别构建了酚类物质、多巴胺和三聚氰胺的ECL传感器。具体研究内容如下:1基于金纳米花@C60构建的检测酚类的电致化学发光传感器研究构建了一种基于金纳米花@C60(Au NPs@C60)的新型酚类电致化学发光传感器。首先,将C60用L-cysteine(L-cys)功能化。接着,以C60为核,在其表面原位还原纳米金以制得金纳米花修饰的C60(Au NPs@C60)。将其滴涂于玻碳电极表面以制备传感器(Au NPs@C60/GCE),用于检测酚类物质。在这一体系中,L-cys不仅能功能化C60,还能增加过硫酸根体系的ECL强度。此外,Au NPs和C60都能增强过硫酸根体系的发光。由于结合了Au NPs、C60和L-cys三者的优点,该传感器具有较好的分析性能。该传感器对对苯二酚(CC),邻苯二酚(HQ)和间苯二酚(PC)的线性范围分别为6.2×10-8~1.2×10-4 mol·L-1,5.0×10-8~1.1×10-4mol·L-1和5.0×10-8~1.1×10-4 mol·L-1,检测限分别为2.1×10-8 mol·L-1,1.5×10-8mol·L-1和1.7×10-8 mol·L-1。2基于金纳米花@类石墨烯相氮化碳-聚苯胺的检测多巴胺的信号增强型电致化学发光传感器研究构建了基于金纳米花@类石墨烯型氮化碳-聚苯胺(AuNPs@g-C3N4-PANI)的检测多巴胺的增强型电致化学发光传感器。首先,三聚氰胺在600℃下反应,得到聚合状的g-C3N4粉末,接着采用超声剥落的的方法得到g-C3N4纳米片。最后聚苯胺(PANI)和金纳米花(Au NPs)在g-C3N4纳米片表面原位还原以制得Au NPs@g-C3N4-PANI复合物。将该复合物修饰于玻碳电极上构建多巴胺(DA)传感器。在最优的实验条件下,随着DA浓度的增加,电致化学发光信号随之增加。该传感器的线性范围为5.0×10-9~1.6×10-7 mol·L-1,检测限为1.7×10-9 mol·L-1。该传感器对DA的检测具有较高的灵敏度和较低的检测限3傒四甲酸二酐的氨解产物在水溶液中的阴极电致化学发光现象及其在多巴胺检测中的应用首次研究了傒四甲酸二酐的氨解产物(PTC NH2)在水溶液中以K2S2O8作为共反应试剂的阴极电致化学发光现象,同时探究了该体系的反应机理。基于DA能猝灭PTC NH2的ECL信号这一事实,将DA作为模板研究了PTC NH2—S2O82-体系在电致化学发光邻域的应用。在最优的实验条件之下,DA的检测范围为5.0×10-9 mol·L-1到1.1×10-6 mol·L-1,检测限为1.6×10-9 mol·L-1。由于其出色的ECL性能,PTC NH2将作为一种新型的有发展前景的ECL材料,用于构建ECL传感器。4共轭聚合物点/草酸根体系的阳极电致化学发光现象及其在三聚氰胺检测中的应用在这项工作中,首次研究了聚9,9-二辛基聚芴(PFO)化合物在水溶液中以Na2C2O4作为共反应试剂的阳极电致化学发光现象,同时用电致化学发光技术和循环伏安法初步探究了该体系的发光机理。基于三聚氰胺能猝灭PFO-C2O42-体系的ECL信号这一事实,制成了一种新型的三聚氰胺电致化学发光传感器,用于灵敏地检测三聚氰胺。该传感器对三聚氰胺浓度的检测范围为9.0×10-11到1.1×10-8 mol·L-1。此外,该传感器还具有较高的灵敏度和较好的稳定性。由于其优良的ECL性能,PFO-C2O42-体系将作为一类新的ECL体系用于构建传感器。
【关键词】：电致化学发光 类石墨烯相氮化碳 傒四甲酸二酐 共轭聚合物点多巴胺 三聚氰胺
【学位授予单位】：西南大学
【学位级别】：硕士
【学位授予年份】：2016
【分类号】：O657.1;TP212
【目录】：

• 摘要5-7
• 英文摘要7-10
• 第1章 绪论10-17
• 1.1 电致化学发光方法概述10
• 1.2 新型电致化学发光体系10-13
• 1.3 电致化学发光酚类传感器13-14
• 1.4 电致化学发光多巴胺传感器14-15
• 1.5 电致化学发光三聚氰胺传感器15
• 1.6 本论文的选题背景和主要工作15-17
• 第2章 基于金纳米花@C60构建的检测酚类的电致化学发光传感器研究17-27
• 2.1 引言17-18
• 2.2 实验部分18-19
• 2.3 结果与讨论19-26
• 2.4 结论26-27
• 第3章 基于金纳米花@类石墨烯相氮化碳-聚苯胺的检测多巴胺的增强型电致化学发光传感器研究27-38
• 3.1 前言27-28
• 3.2 实验部分28-29
• 3.3 结果与讨论29-36
• 3.4 结论36-38
• 第4章 花四甲酸二酐的氨解产物在水溶液中的阴极电致化学发光现象及其在多巴胺检测中的应用38-46
• 4.1 前言38-39
• 4.2 实验部分39-40
• 4.2.1 实验试剂39
• 4.2.2 实验仪器39
• 4.2.3 PTC-NH_2的合成39
• 4.2.4 传感器的制备39-40
• 4.2.5 实验测量40
• 4.3 结果与讨论40-45
• 4.3.1 PTC-NH_2复合物的表征40
• 4.3.2 PTC-NH_2/GCE的ECL和电化学表征40-43
• 4.3.3 实验条件的优化43
• 4.3.4 DA的检测43-44
• 4.3.5 传感器的稳定性和干扰实验44-45
• 4.3.6 实际样品中传感器的分析应用45
• 4.4 结论45-46
• 第5章 共轭聚合物点/草酸根体系的阳极电致化学发光现象及其在三聚氰胺检测中的应用46-54
• 5.1 引言46-47
• 5.2 实验47-48
• 5.2.1 试剂和化学品47
• 5.2.2 仪器47
• 5.2.3 PFO点的制备47
• 5.2.4 传感器的制备47-48
• 5.2.5 实验测量48
• 5.3 结果与讨论48-53
• 5.3.1 PFO的表征和共反应试剂的选择48-49
• 5.3.2 PFO/GCE的ECL和电化学行为49-50
• 5.3.3 实验优化条件50-51
• 5.3.4 三聚氰胺的检测51-52
• 5.3.5 传感器的稳定性和干扰实验52-53
• 5.4 结论53-54
• 参考文献54-65
• 作者部分相关论文题录65-66
• 致谢66

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本文编号：642510