柔性可穿戴电化学传感器的构建及用于人体汗液尿素检测

发布时间：2020-10-09 21:55

　　 柔性可穿戴传感器具有柔软轻薄、弹性可形变的独特优势,能与人体皮肤或肢体曲面有效贴合,近年来在人体体征信号(如血压、心率、体温等)实时跟踪和体液中生物代谢物连续快速分析方面展现了巨大的应用前景。尤其柔性可穿戴电化学传感器,可在分子水平为表皮生理信息传感和汗液代谢物分析提供丰富的化学信息,已在汗液中重要生物标志物如葡萄糖、乳酸、H+、Na+、K+等物质的分析研究中取得了很大的进展。然而,尿素(Urea)作为人体肝脏内重要代谢产物,其在体液成分中水平的紊乱与心肾衰竭等多种疾病密切相关,但目前基于表皮体液中尿素含量分析的柔性可穿戴传感器尚未见报道。由于尿素分子缺乏电化学活性,现有的电化学检测技术大多基于尿素的间接分析方法。在常规刚性硬质电极材料表面构建的尿素传感器主要包括两类:1.酶性传感器:利用尿素酶催化尿素水解为氨,通过检测氨的含量间接测定尿素含量;2.非酶型传感器:利用纳米材料的吸附特性或者分子印迹技术,基于电化学探针在传感器界面电子传递行为的改变,间接实现尿素检测。然而,如何将以上构建策略应用于柔性电化学传感界面,并在机械形变过程中保持传感性能的稳定性,以满足汗液成分中尿素含量的有效检测面临较大挑战。基于上述研究背景,本论文旨在发展高性能柔性可穿戴电化学传感器,以解决人体汗液中尿素水平监测的问题。我们以金纳米管和碳纳米管双网络为柔性电极材料,结合分子印迹与酶传感技术,构建了高灵敏度、高选择性的尿素传感器,并首次实现了人体汗液尿素含量的分析检测。主要研究内容包括以下两部分:1.利用导电聚合物PEDOT氧杂原子与尿素分子的分子间作用力,通过一步电聚合技术,在碳-金纳米管(C-AuNTs)导电网络表面形成Urea-PEDOT分子印迹膜,构建了柔性可穿戴电化学传感器--Urea-PEDOT/C-Au NTs。该电极表现出优异的传感能力、极高的选择性和良好的机械弯曲性能。将该尿素传感器贴合在皮肤表面进行采样、检测,首次实现了人体汗液中尿素含量的有效分析。2.为进一步实现汗液尿素水平的实时原位监测,我们将尿素酶(Urease,Ur)和NH4+离子选择性膜(ISE)负载在C-AuNTs网络表面,构建了柔性可穿戴电化学酶型传感器--Ur-ISE/C-Au NTs/PDMS。尿素经尿素酶水解后生成的NH4+离子被敏化膜选择性响应,该酶型敏化膜电极表现出高选择性以及良好的柔韧性,实现了溶液中尿素水平的检测,可望用于体液中尿素连续监测。
【学位单位】：武汉大学
【学位级别】：硕士
【学位年份】：2018
【中图分类】：O657.1;TP212.2;R446.1
【文章目录】：
摘要
Abstract
第1章 绪论
    1.1 引言
    1.2 柔性可穿戴传感器
        1.2.1 柔性可拉伸电极材料的构建方法
        1.2.2 柔性可穿戴传感器的传感方式
        1.2.3 柔性可穿戴传感器的健康监测应用
    1.3 生理代谢物尿素
        1.3.1 尿素的生理作用
        1.3.2 尿素的代谢途径
        1.3.3 尿素电化学传感器
    1.4 本论文立题背景和研究内容
    1.5 参考文献
第2章 柔性分子印迹电化学传感器用于人体汗液尿素水平监测
    2.1 引言
    2.2 实验部分
        2.2.1 实验试剂与仪器装置
        2.2.2 溶液配制
        2.2.3 Urea-PEDOT/C-Au NTs传感器的制备
        2.2.4 Urea-PEDOT/C-Au NTs传感器的表征
        2.2.5 Urea-PEDOT/C-Au NTs传感器的电化学检测
    2.3 结果与讨论
        2.3.1 Urea-PEDOT/C-Au NTs传感器的电聚合、洗脱、吸附时间优化
        2.3.2 Urea-PEDOT/C-Au NTs传感器的SEM、FT-IR表征
        2.3.3 Urea-PEDOT/C-Au NTs传感器的电化学表征
        2.3.4 Urea-PEDOT/C-Au NTs传感器的干扰物测试
        2.3.5 Urea-PEDOT/C-Au NTs传感器的弯曲稳定性表征
        2.3.6 Urea-PEDOT/C-Au NTs传感器用于人工汗液的检测
        2.3.7 Urea-PEDOT/C-Au NTs传感器用于人体汗液的检测
    2.4 本章小结
    2.5 参考文献
第3章 柔性酶型尿素传感器用于溶液中尿素水平的实时监测
    3.1 引言
    3.2 实验部分
        3.2.1 实验试剂与仪器装置
        3.2.2 溶液配制
        3.2.3 Ur-ISE/C-Au NTs柔性酶型尿素传感器的制备
        3.2.4 Ur-ISE/C-Au NTs柔性酶型尿素传感器的形貌表征
        3.2.5 Ur-ISE/C-Au NTs柔性酶型尿素传感器的电化学表征
    3.3 结果与讨论
4
+-ISE/C-Au NTs柔性电极的构建与表征'>        3.3.1 NH4
+-ISE/C-Au NTs柔性电极的构建与表征
        3.3.2 Ur-ISE/C-Au NTs柔性酶型尿素传感器的构建和表征
        3.3.3 Ur-ISE/C-Au NTs柔性酶型尿素传感器的传感性能测试
    3.4 本章小结
    3.5 参考文献
附录
    攻读硕士期间已发表或参与发表的科研成果
致谢

【参考文献】

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1 张大海;;二氧化碳和尿素的生理作用[J];生物学教学;2015年09期

本文编号：2834254

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