燃煤电厂周边冬小麦多环芳烃吸收积累特征及其膳食暴露风险评价

发布时间：2020-08-13 19:23

【摘要】：随着经济社会的高速发展,煤炭稳居我国能源消费的主导地位,燃煤排放的多环芳烃(PAHs)对大气和土壤的污染也日趋加重。这势必会对燃煤影响区域农业生产造成不良影响。然而,截止目前我国受燃煤影响区域土壤和冬小麦体内PAHs的污染状况及冬小麦籽粒膳食暴露风险尚不清楚。本研究在冬小麦成熟期分别于陕西和河南省部分燃煤电厂周边农田采集冬小麦根际土壤样品和植物样品。调查根际土壤和冬小麦体内PAHs的积累水平及分布特征,利用体外试管消化法研究冬小麦籽粒中PAHs的生物有效性,并通过ILCR模型评价燃煤区冬小麦籽粒PAHs对暴露人群的健康风险。研究结果表明,燃煤电厂周边冬小麦根际土壤中15种US EPA优先控制的PAHs(3-6环)平均浓度在486 1,117μg kg~(-1)之间,这表明燃煤电厂周边农田土壤中PAHs污染较严重。基于PAHs特征化合物比值法和主成分分析法(PCA)得到的PAHs源解析结果显示:四个采样区域农田土壤中PAHs的主要来源包括生物质、煤炭和石油燃烧及交通工具燃油排放。冬小麦籽粒中15种PAHs浓度在69.58-557.0μg kg~(-1)之间,其中3环PAHs(ACE、ACY、FLO、PHE和ANT)占主导地位,约占总PAHs的70-81%。根系中PAHs浓度(287-432μg kg~(-1))显著(p0.001)高于地上部器官(221-310μg kg~(-1))。根系与根际土壤中各环PAHs浓度均呈显著(r=0.68-0.96,p0.001)的正相关关系。从根系、茎杆到叶片和从颖壳到籽粒的PAHs浓度呈下降趋势。不同采样区域冬小麦地上部各器官中检测到的PAHs均以3环(ACE、ACY、FLO、PHE和ANT)为主,且3环PAHs所占比例高于根系(49.5-74.0%)和根际土壤(36.3-65.7%)所占比例。地上部器官中3-4环PAHs浓度与相应的根际土壤中3-4环PAHs的浓度呈显著的正相关(r=0.32-0.64,p0.001)关系,6环PAHs则呈显著的负相关关系。地上部相邻器官之间3-6环PAHs浓度均呈显著的正相关(r=0.75-1.00,p0.001)关系。这表明冬小麦地上部器官中3-4环PAHs主要来源于根系吸收,而6环PAHs则主要来源于叶面吸收。肠道条件下冬小麦籽粒中3环PAHs(51.1-52.8%)、4-6环PAHs(19.8-27.6%)和总PAHs(40.9-48.0%)的生物有效性均显著(p0.001)高于胃部条件(37.4-38.6%、15.6-22.5%和30.7-35.5%)。基于冬小麦籽粒中总PAHs拟合的儿童、青少年、成年人和老年人群体的终生致癌风险值(ILCR)均高于基准值(ILCR10~(-6)),基于生物有效性PAHs拟合的ILCR值虽有下降,但还是在基准值之上。这表明:膳食受燃煤影响区域冬小麦籽粒具有较高的健康风险。
【学位授予单位】：西北农林科技大学
【学位级别】：硕士
【学位授予年份】：2018
【分类号】：X503.231;X820.4;S512.11
【图文】：

优先控制

第一章绪论第一章绪论1.1 研究背景多环芳烃（Polycyclic aromatic hydrocarbons, PAHs）是煤、石油、木材、烟草、物质等不完全燃烧产生的一类具有“三致”效应（致癌、致畸、致突变）的持久性有机染物。目前已经发现的 PAHs 及其衍生物超过 400 种，广泛存在于各类环境介质中。气中 PAHs 能够通过短距离或长距离运输，再经干湿沉降作用汇集于表层土壤和水体中自然界中 90%以上的 PAHs 储存于表层土壤中（Wild et al., 1995）。PAHs 是一类重要环境和食品污染物，近年来在世界范围内引起了广泛关注。美国环境保护署（US EPA将 16 种 PAHs（图 1 - 1）列为优先控制的环境污染物。

排放清单,经度,纬度,分辨率

2 燃煤电厂周边冬小麦多环芳烃吸收积累特征及其膳食暴露风险评价我国是世界上最大的煤炭生产和消费国，多年来煤炭在一次能源消费中所占比重一直在 70%左右。煤炭燃烧是我国 PAHs排放的主要来源之一，约占总排放量的 36%（Zhanget al., 2009）。我国以煤炭为主的能源消费结构在短期内无法改变，可以预计在今后一段时期内，PAHs 排放量仍将持续在较高水平，大气和农田土壤中的 PAHs 污染形势将会日益严峻。有调查显示，2004 年我国PAHs的排放量高达 114,000吨（Zhang et al., 2009），高排放源主要集中在东南沿海、东北、华北和华中等工农业水平相对发达的地区（图 1-2）（Ma et al., 2015），大面积与冬小麦主产区重合。大气中 PAHs 既能通过植物叶片直接进入植物体内，也能通过沉降作用在土壤中聚集，进而被植物根系吸收。我国 20%的主要农作物中 PAHs 含量超标（周启星等, 2004），如长江三角洲工业区蔬菜和水稻中 PAHs浓度分别为 1,298 μg kg-1和 352 μg kg-1（Wang et al., 2017）。冬小麦作为我国主要粮食作物之一，其种植面积占农作物种植面积的 1/4，山东、山西、河南、陕西等我国冬小麦主产区都位于 PAHs 高排放区域（图 1-2）。

主要途径,植物

PAHs 主要来源于根系吸收途径。小麦根系对 PAHs 的吸收包括主动吸收和被动吸收两种方式，其中主动吸收占总吸收量的 40%，且受 PAHs/H+协同载体的影响（Zhan et al., 2012）。PAHs/H+共运体进入细胞后，会导致细胞质 pH 降低，此时细胞内会发生一系列反应来平衡 pH，以维持细胞质中性或偏碱性环境，但这一过程机理尚不清楚，有待进一步研究。被动运输过程中 PAHs除了简单扩散外，还与水-甘油跨膜运输蛋白通道有关（Zhan et al., 2012）。小麦根系对PHE 的吸收动力学实验表明，PHE 进入根系细胞的过程可分为快速吸收和慢速吸收两个阶段，且慢速吸收阶段比快速吸收阶段速率低 1 个数量级（易修等, 2013）。当小麦根系刚接触 PHE 时属于快速吸收阶段，该阶段以扩散作用为主，动力源自根内外的浓度梯度；随后进入慢速吸收阶段，此阶段以主动吸收为主，吸收速率受细胞膜上载体数量和新陈代谢速率的影响（Zhan et al., 2012）。Wild 等（2005）利用双光子荧光显微镜直接观察小麦根系吸收 ANT 和 PHE 的过程发现，起初 ANT 和 PHE 结合在根表皮细胞上，随后呈放射状进入根表皮细胞，穿过表皮细胞后到达皮质层，当接触到皮质细胞时会变为缓慢的横向运输。

【参考文献】