氢及其同位素在熔盐中的渗透与扩散行为研究

发布时间：2020-05-29 17:33

【摘要】：作为六种候选的四代反应堆堆型之一，熔盐堆（molten salt reactor，MSR）是唯一的液体燃料反应堆，它可以解决钍资源在核能利用中所面临的一些挑战，被认为是利用钍（Th）铀（U）燃料循环实现233U增殖的理想堆型。在此基础上，提出钍基熔盐堆（Thorium Molten Salt Reactor，TMSR）的开发建设项目，是发展核能和有效利用钍资源的合理选择。在熔盐堆中，由于燃料盐含有大量的锂，而锂被中子辐照后会生成氚。高温下，氚具有很强的渗透性，几乎能透过所有的金属材料。在熔盐堆中，氚通过渗透会进入环境和蒸汽系统中，对人体造成危害，因而需要对熔盐堆中的氚进行控制。熔盐中氚的行为性质对于熔盐堆中氚的控制有非常重要的意义。而氢和氘作为氚的同位素，可代替氚进行熔盐中氚行为性质的研究。本论文课题依托中国科学院上海应用物理研究所“未来先进核裂变能-钍基熔盐堆核能系统（TMSR）”项目。主要工作内容为设计和搭建氢同位素在熔盐中的扩散渗透特性测试系统，并通过该测试系统，研究熔盐中氢同位素的行为性质，从而为熔盐中氚的行为性质研究提供参考依据。一、氢同位素在熔盐中的扩散渗透特性测试系统氢同位素在熔盐中的扩散渗透特性测试系统包括供气系统，渗透罐与加热系统，测量系统和辅助部分四个子部分构成。其中，渗透罐是测试系统的主要构成部分。实验时，将熔盐放入渗透罐中，在熔盐的一侧充入H2（D2），高温下的H2（D2）会进入熔盐并通过渗透到达熔盐另一侧。通过对渗透后的H2（D2）进行分析，将获得H2（D2）在熔盐中的扩散渗透行为的相关性质。论文在500°C、不同充氢压力，以及在500-700°C、充氢压力为1.0atm的实验条件下，对H2在Flinak (LiF-NaF-KF)熔盐（10mm厚）中的渗透行为进行测试。结果表明，，由于H2在高温金属中的渗透系数较大，导致H2会绕过熔盐从渗透罐侧壁进入外腔，而外腔中的H2会再次透过渗透罐侧壁到达熔盐的另一端。这种旁路渗透的现象对氢同位素在熔盐中的渗透实验有非常大的影响，会导致实验结果出现误差并给后续计算造成困难。而通过外腔吹扫或外腔抽真空，可有效降低氢旁路渗透对实验造成的影响。在外腔抽真空条件下，对测试系统的可行性进行分析。通过300-700°C时渗透罐中镍板的性能评估实验，表明镍板的性能对于熔盐中氢同位素的渗透不会产生影响；通过500°C、600°C和700°C时Flinak熔盐（30mm厚）中H2的测试实验，表明在测试系统中进行熔盐中氢同位素的渗透实验时，得到的实验结果是可计算的，并与熔盐中氢同位素的渗透模型匹配。二、氢同位素在Flinak熔盐中的渗透实验论文对500°C、600°C和700°C以及不同充氢压力时，Flinak熔盐（30mm厚）中H2的渗透进行实验。结果表明，采用下腔充氢时，H2在Flinak熔盐的渗透方式将以氢离子为主。而在上腔充氢时，H2在Flinak熔盐的渗透方式则以氢分子为主。对500-700°C、充氢压力为1.0atm时，Flinak熔盐（30mm厚）中H2的渗透进行实验。得到上腔充氢和下腔充氢时，Flinak熔盐中H2的扩散系数与溶解度常数。比较认为，H2在Flinak熔盐中以氢分子方式渗透时，其扩散系数相对较大，扩散活化能较低，而两者的溶解度差别则不明显。对500-700°C、充氘压力为1.0atm时，Flinak熔盐（30mm厚）中D2的渗透进行实验。得到下腔充氘时，Flinak熔盐中D2的扩散系数与溶解度常数。与H2相比，无论是扩散系数还是溶解度常数，两者的差别都不明显。在测试系统中进行氢同位素在熔盐中的渗透实验时，充氢方式会影响渗透实验结果，导致熔盐中氢同位素的扩散系数出现差异。而熔盐中氢和氘渗透实验的结果则表明，熔盐中氢和氘的扩散渗透行为差别并不显著。说明氢同位素性质对熔盐中氢（或氘）的扩散渗透行为影响很小，这为氢和氘代替氚进行熔盐中氚行为性质的研究提供了很好的实验依据。
【图文】：

示意图,熔盐,示意图,防止核扩散

图 1-1 熔盐堆系统示意图Figure 1-1. Molten Salt Reactor System.不同于传统的固态燃料反应堆，熔盐堆是液态燃料反应堆，因此有以下独特的优势[20-26]：1. 固有安全性：较大的负反应性温度系数和空泡系数、后处理工作量少、无堆芯熔化风险、以及采用低压控制等；2. 有效利用核资源和防止核扩散：可直接利用铀、钍和钚等核燃料，可利用其它反应堆产生的乏燃料，以及利用核武器拆解得到的钚。另外，熔盐堆产生钚（用于制造核武器）的量非常少，可有效的防止核扩散；3. 灵活的燃料循环特性：可进行多种燃料循环方式；4. 经济性：无燃料制造成本、高中子经济性、高热效率、低废料处理成本，同时可产生高温工艺热，进行大规模制氢等；

示意图,原理,示意图,核动力

20 世纪 40 年代后期，基于飞行器反应堆的设计目的，美国橡树岭国家实验室（Oak Ridge National Laboratory, ORNL）的 Ed Bettis 和 Ray Briant 开始研究以氟化熔盐为基底的液态燃料在核反应堆中的运用，从而首次提出了熔盐反应堆[27]。此后，在 50 年代美国航空核动力计划（Air Nuclear Propulsion，ANP）中，ORNL 主持了航空核动力实验反应堆的研究工作，并于 1954 年建成了第一座熔盐反应堆（ARE）。ARE 是一座循环燃料反应堆，以熔盐 NaF-ZrF-UF4（53.09-40.73 -6.18 mol%）作为燃料，氧化铍（BeO）为慢化剂[28]。运行时，燃料盐通过泵在堆芯和热交换器之间循环流动，并通过热交换器将热量传递给二回路冷却盐，如图 1-2[29]。1954年 11 月，ARE 成功运行数天，从不同功率一直到 2.5MWt，稳态时燃料最高温度为 860°C，进口与出口温差为 180°C。其中，从临界到停堆经历时间大约为 220小时，最后 74 小时的功率达到了兆瓦量级[30]。
【学位授予单位】：中国科学院研究生院（上海应用物理研究所）
【学位级别】：博士
【学位授予年份】：2014
【分类号】：TL426

【参考文献】