玻璃化陶瓷和人造岩石陶瓷固化体的制备及其表征

发布时间：2020-06-02 22:37

【摘要】：放射性废物的处置关系到国土环境安全,是核事业发展的关键环节。近年来,我国核废物管理正处在处理技术水平逐步提升和处置设施加快建设的关键时期。核废物的固化处理作为多重屏障阻滞体系中最核心的部分受到了广泛的关注,尽管目前陶瓷固化工艺还不够成熟,但由于陶瓷固化体具有优良的热稳定性和化学稳定性以及很好的机械性能等特点,因而陶瓷固化作为另外一种固化高放废物的方式而受到广泛研究。本课题主要采用长石矿物体系成功的合成了该体系的玻璃化陶瓷和人造岩石陶瓷固化体并对其性能进行了表征。钠长石作为适合处置放射性废物的玄武岩的主要组成之一,不仅可以有效的固化放射性核素和对核素具有较强的吸附能力,生成的矿物相还有利于阻滞放射性核素的迁移,从而保障了固化体的安全可靠性。关于该矿物体系的陶瓷固化研究,本文做了首次尝试。论文首先设计并成功合成了玻璃化陶瓷和包含多种价态元素的人造岩石陶瓷固化体并对其进行了表征。结果表明,所合成的玻璃化陶瓷固化体元素的归一化浸出率数量级为10-6~10-5且随着浸泡时间的延长而不断减小;在1300oC的烧结温度下保温2 h得到了性能优异主要物相为钠长石的人造岩石陶瓷固化体。虽然缺乏定量的分析,但从XRD谱图上衍射峰的强度估计含量可接近90%,其元素的浸出率比玻璃化陶瓷固化体低1~2个数量级,表明该人造岩石陶瓷固化体具有优良的抗浸出性能。另外,也探索了热处理反应速率和热处理温度对玻璃化陶瓷烧结工艺的影响以及在短期浸泡实验研究的基础上通过继续延长浸泡周期探讨了人造岩石陶瓷固化体的浸出机制。结果表明,人造岩石陶瓷固化体中元素的浸出机制为扩散机制,也初步得到了固化体中包容元素的浸出模型,从而验证了该矿物体系的化学稳定性。然后以堇青石矿物为模拟锕系高放废物的原料在1200oC下烧结2h成功合成了模拟高放废物的人造岩石陶瓷固化体并对其进行了表征,随后采用分光光度法测试了Ce(Ⅳ)的归一化浸出率,其数量级为10-6~10-5,进而成功的创建了固化体浸泡液中微量铈的测试方法。结果表明,短期浸泡人造岩石固化体时,铈的浸出机制为溶解机制。最后,运用地球化学模拟软件PHREEQC模拟计算了北山地下水中铀的种态分布并分别讨论了pH、温度以及微量离子对北山地下水中铀的种态分布的影响,进而分析了其变化规律。这为后续人造岩石固化研究提供了理论依据和研究思路。
【学位授予单位】：成都理工大学
【学位级别】：硕士
【学位授予年份】：2016
【分类号】：TL941

【参考文献】