具有铀（Ⅵ）富集性能的镁基材料合成及其富集机理研究

发布时间：2020-06-13 03:37

【摘要】：铀(Uranium)的原子序数为92,其元素符号是U。通常铀以六价的形式存在于水体中,具有放射性和化学毒性,容易对环境造成污染并危害人类健康。一系列涉核过程都可能造成放射性污染,如核电站乏燃料储运,铀矿开采,核试验,核电厂事故及各类核设施运行中都有可能排放含铀高放射性物质的废水。这些高放废水容易进入地表径流或渗入地下水,对人类健康存在潜在威胁。因此,从环境治理的角度来看,水体中去除放射性离子有利于减少放射性污染,促进铀资源循环利用。本论文制备多种具有铀富集性能镁基材料,将其应用于水体中铀的富集,通过不同实验条件下材料对铀的富集研究,分析材料对铀的富集机制,揭示了镁基材料的组成、结构和界面特性与铀的富集机理关系。使用不同镁盐作为前体,以尿素作为沉淀剂通过简单的水热法合成具有不同形态的镁基材料,经煅烧得到氧化镁颗粒。通过用X射线衍射(XRD),热分析(TGA/DSC),傅里叶变换红外光谱(FTIR)和透射电子显微镜(TEM)等对所得产物进行表征。结果表明煅烧后材料晶相为MgO,属立方晶系氯化钠结构。MgO片由大量微晶组成,晶粒尺寸5-25 nm。对所得材料吸附U(Ⅵ)的性能进行了评价和比较,通过静态实验,讨论了吸附时间,初始pH值和温度的影响。通过对吸附热力学和吸附动力学的研究,三种MgO颗粒对铀的吸附能力超过1600mg g~(-1),最适pH为3.0-4.0,热力学参数计算结果表明,吸附过程为自发吸热过程。研究了碱式碳酸镁及其煅烧产物从水溶液中去除铀的特性。研究结果表明碱式碳酸镁,碳酸镁和氧化镁对铀的吸附能力分别达到342.96 mg g~(-1),493.79mg g~(-1),2154.14 mg g~(-1)。此外,更高温度下煅烧获得的氧化镁其活性会降低,导致吸附能力下降。单因素实验表明,氧化镁,碳酸镁对铀的富集最佳pH为3.0-4.5,而碱式碳酸镁最适pH为6.0-7.0。热力学参数如ΔG,ΔH和ΔS表明吸附是自发吸热过程。以P123为软模板,Mg(NO_3)_2为前驱体,通过溶胶凝胶-原位碳化法制备了多孔氧化镁(MP-MgO),并考察了其对水体中铀的吸附特性。采用氮气吸附法对多孔氧化镁进行表征,其比表面积达到14.76 m~2·g~(-1),孔体积为0.15 cm~3 g~(-1)。采用静态吸附实验研究了多孔MgO对U(Ⅵ)的吸附行为,并讨论了吸附时间,溶液初始pH值和U(Ⅵ)浓度对吸附的影响。结果表明溶液初始pH对材料的富集能力有重要影响,在初始pH为3.0~4.5范围时,吸附量大于2500 mg g~(-1)。进一步实验结果显示MP-MgO对铀吸附平衡时间约为150 min,通过拟一级模型可以很好地描述MP-MgO上U(Ⅵ)的吸附等温线和动力学,吸附过程是自发吸热过程。
【图文】：

谱图,吸附铀,样品,XRD图谱

具有铀(Ⅵ)富集性能的镁基材料合成及其富集机理研究2.3.1.3 红外光谱分析如图 2-3 所示，未煅烧(A)和煅烧(B)样品的 FT-IR 光谱图，在 3518 和 3450cm 1附近出现结晶水的特征峰。在 3649 cm 1附近出现强峰，可归属为游离的O-H 振动。1120 和 1420-1483 cm 1处谱峰归属于碳酸根(CO32 )离子的对称和反对称伸缩振动，而在 852 和 885 cm 1附近的吸收带为 CO32 弯曲振动。对于Mg60-S，3369 cm 1处特征峰为水分子的振动[43]。FTIR 分析进一步证实了碱式碳酸镁和碳酸镁的存在。对于在 600℃煅烧 3 小时后的氧化物样品(Fig.2-3B)，Mg-O 伸缩振动导致 876 和 1073 cm 1范围出现特征谱峰。在氧化物样品中，1466 和 1630 cm 1处的峰可归因于来自大气中的 H2O 和 CO2的反应产生的碳酸根离子 CO32 的振动[57,58]。

样品,红外图谱,吸附铀

11样品的红外图谱，(A)煅烧前样品，(B)煅烧后样品，(C)吸附IR spectrum of the (A) as-prepared samples: (a) Mg60-N, (b) Mglcined samples: (a) Mg600-N, (b) Mg600-S,(c) Mg600-Cl; (C) Fthree types of MgO particles after adsorption
【学位授予单位】：青海师范大学
【学位级别】：硕士
【学位授予年份】：2018
【分类号】：TL24

【参考文献】