六氟化铀碱吸收液中低浓度铀的富集过程研究

发布时间：2020-11-05 17:04

　　 六氟化铀可用来分离同位素235U和238U。因而,它被公认为核燃料生产过程最重要的化学中间体。六氟化铀生产、储运及用其离心分离235U的过程中,往往会产生少量的六氟化铀、氟化氢。传统上,用于核电站或核武器的二氧化铀通常由六氟化铀还原得到。然而,在应用及处理过程中,多余的六氟化铀释放到环境中会导致关键生态问题。本论文针对六氟化铀碳酸钠碱吸收液中低浓度铀的富集回收问题进行研究。基于这一目的,我们提出了较为经济、环境友好和高效的处理方法,进行了深入研究。主要内容分为以下三个部分:第一章绪论部分。介绍了铀的主要物理化学性质,及其在现代工业中的广泛应用;综述了铀的处理、富集、分离纯化的方法。目前传统的铀富集分离方法主要有:选择性沉淀、溶剂萃取、离子交换、吸附剂法等,并对各种处理方法的优点与缺陷进行了对比讨论。第二章采用煤化工中的副产物——亚硝基萘酚,并研究了其对核燃料生产中六氟化铀碱吸收液的处理过程。实验表明亚硝基萘酚对碳酸铀酰的有效吸附效率高、成本低、可操作性强,在一个较宽的pH范围内回收率可达99.99%,处理后吸收液中的铀含量低于国家排放标准(50 ppb)。通过实验确定了pH值、温度、时间和吸附剂用量对吸附的影响。同时,对于吸附机制及铀酰配合物的结构也进行了研究,分析了吸附模型。晶体结构和元素分析,红外光谱和1H NMR研究表明,1-亚硝基-2-萘酚以及2-亚硝基-1-萘酚与铀酰离子通过同一侧N-O键形成η2键合,与铀酰离子形成了水溶性小的结晶型配合物,从而能够有效吸附低浓度的铀。第三章选用廉价的聚氯乙烯颗粒(PVC)和小分子咪唑及其衍生物为原料,通过接枝反应合成了一系列对铀具有较高富集效率的咪唑基高分子离子液体[PVC-im]Cl和[PVC-amim]Cl。同时通过一系列表征手段(元素分析、红外、扫描电镜等),确定了咪唑基高分子离子液体的结构。将其用于低浓度铀溶液的处理时,深入研究了富集过程中体系温度、溶液pH、富集时间、[PVC-im]Cl/[PVC-amim]Cl用量以及干扰离子(Ni2+,Mn2+,Zn2+,Cd2+,Ca2+,Cr3+)等多种因素对富集效果的影响。富集效果显示,两种咪唑基高分子离子液体均可在偏中性的环境下对铀酰有富集效果,且吸附可在3 h达到平衡。我们通过对咪唑及5-氨基-4-甲酰胺咪唑接枝的两种咪唑基高分子离子液体对铀的富集性能的对比研究讨论,为之后高分子离子液体的功能化改性提供了依据。
【学位单位】：兰州大学
【学位级别】：硕士
【学位年份】：2016
【中图分类】：TL21
【文章目录】：
中文摘要
Abstract
第一章 绪论
    1.1 研究背景
        1.1.1 核能的开发与铀燃料的需求
        1.1.2 铀的概况
    1.2 研究意义
    1.3 低浓度铀的富集方法
        1.3.1 沉淀法
        1.3.2 液—液萃取法
        1.3.3 其他富集手段
    1.4 本论文研究工作
6碱吸收液的处理过程研究'>第二章 亚硝基萘酚对UF₆碱吸收液的处理过程研究
    2.1 试剂、仪器及分析方法
        2.1.1 原料与试剂
        2.1.2 分析方法
    2.2 亚硝基萘酚异构体和碳酸铀酰阴离子配合物的合成
        2.2.1 碳酸铀酰铵的合成
        2.2.2 亚硝基萘酚异构体和碳酸铀酰阴离子配合物的合成
    2.3 亚硝基萘酚异构体与碳酸铀酰阴离子反应产物的表征
        2.3.1 碳酸铀酰铵及其配位聚合物的组成分析
2
2+形成的配合物的单晶数据'>        2.3.2 亚硝基萘酚异构体与UO2
2+形成的配合物的单晶数据
        2.3.3 碳酸铀酰铵、1-亚硝基2萘酚、2-亚硝基1萘酚及亚硝基萘酚与碳酸铀酰铵配位聚合物的红外光谱分析
        2.3.4 热重分析
        2.3.5 核磁数据
    2.4 亚硝基萘酚异构体对微量铀酰的吸附条件
        2.4.1 铀酰离子回收率的计算
        2.4.2 最佳吸附条件的确定
        2.4.3 亚硝基萘酚异构体富集铀的反应动力学研究
        2.4.4 亚硝基萘酚异构体富集铀的反应热力学研究
    2.5 小结
第三章 功能化高分子离子液体[PVC-im]Cl和[PVC-amim]Cl吸附铀过程研究
    3.1 试剂、仪器及分析方法
        3.1.1 原料与试剂
        3.1.2 仪器
        3.1.3 分析方法
    3.2 功能化高分子离子液体[PVC-im]Cl和[PVC-amim]Cl的制备
        3.2.1 咪唑基高分子离子液体（[PVC-im]Cl）的合成
        3.2.2 5-氨基4甲酰胺咪唑基高分子离子液体（[PVC-amim]Cl）的合成36
    3.3 功能化高分子离子液体[PVC-im]Cl和[PVC-amim]Cl及其碳酸铀酰配合产物的表征
        3.3.1 功能化高分子离子液体[PVC-im]Cl和[PVC-amim]Cl的元素分析结果
        3.3.2 功能化高分子离子液体[PVC-im]Cl和[PVC-amim]Cl的红外光谱分析
        3.3.3 功能化高分子离子液体[PVC-im]Cl和[PVC-amim]Cl的SEM分析以及EDS分析
    3.4 最佳吸附条件的确定
        3.4.1 pH值对富集铀的影响
        3.4.2 功能化离子液体用量对富集铀的影响
        3.4.3 温度和时间对铀酰回收率的影响
        3.4.4 富集铀的反应动力学研究
        3.4.5 富集铀的等温富集研究
        3.4.6 干扰离子对铀的富集效果的影响
    3.5 小结
第四章 结论
    4.1 主要结论
    4.2 研究展望
参考文献
在学期间的研究成果
致谢

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本文编号：2871931

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