无盐试剂在Purex流程中的应用研究进展
发布时间：2021-06-28 22:08
总结了我国近年来应用于Purex流程的无盐试剂的研究进展,概述了无盐试剂与Pu（Ⅳ）、Np（Ⅵ）、HNO2的氧化还原动力学和热力学性能,并对其进行了比较筛选,介绍了几种无盐试剂的应用情况,对无盐试剂在未来Purex流程中的应用前景和发展方向进行了讨论。
【文章来源】：原子能科学技术. 2020,54(S1)北大核心EICSCD
【文章页数】：12 页
【部分图文】：
几种无盐试剂的化学式
硝酸介质中DMHAN与Tc(Ⅶ)基本不发生反应,甲基肼可将Tc(Ⅶ)还原至低价态,且铀的存在还会加速此反应,Tc(Ⅶ)不会消耗DMHAN ,对U/Pu分离不构成影响,因此1B单元选择DMHAN为还原剂,甲基肼为支持还原剂时,流程可取消锝洗工序[25,45]。氨基羟基脲等脲的衍生物与锝的反应较慢,基本不受锝的影响,因此采用HSC为还原剂时,流程中也可去掉洗锝工序[46]。2.5 络合还原剂
4 工艺应用研究何辉等[7]以DMHAN-MMH为1B、2B单元的还原剂,以AHA为铀纯化循环2D单元的络合反萃剂开展APOR流程台架实验,其工艺流程示于图3。1B和2B单元均为 6级反萃、10级补萃, DMHAN-MMH为还原反萃剂。1B单元钚收率为99.98%,铀中除钚系数为2.5×104,钚中除铀系数为6.11×104,99.99%的锝和99.51%的镎进入1BP单元。2B单元钚收率为99.9%,钚产品浓度达50 g/L,98.64%的镎进入2AW单元,钚中除镎系数为2 700,钚产品中镎浓度为0.29 μg/g,钚中除铀系数大于1 000。2D单元为8级萃取、8级洗涤,2DS单元为0.1 mol/L HNO3-0.3 mol/L AHA,2D单元铀收率为99.9%,2E单元铀收率为99.6%。实验结果表明,APOR流程以新型无盐试剂DMHAN-MMH为还原反萃剂、AHA为络合反萃剂提高了钚产品浓度及钚中除铀效果,且反应产物中无叠氮酸生成。
【参考文献】：
期刊论文
[1]PUREX流程中锝对U（Ⅳ）-肼的稳定性影响[J]. 刘金平,何辉,黄小红,叶国安,王辉,晏太红,李斌,贾永芬. 核化学与放射化学. 2018(06)
[2]氨基羟基脲与Np（Ⅵ）的还原动力学[J]. 王妍,肖松涛,兰天,刘协春,欧阳应根,李辉波. 核化学与放射化学. 2018(06)
[3]乏燃料后处理工艺中叠氮酸的产生及危害分析研究[J]. 胡彦涛,纪雷鸣. 当代化工. 2018(04)
[4]我国核燃料后处理技术的现状与发展[J]. 叶国安,蒋云清. 中国核工业. 2015(12)
[5]硝酸对N,N-二甲基羟胺γ-辐解及液态辐解产物的影响（英文）[J]. 王锦花,曹晓军,李春,吴明红,包伯荣,郑卫芳,何辉,张生栋. 物理化学学报. 2015(03)
[6]乙异羟肟酸在硝酸溶液中的稳定性[J]. 曹晓军,王锦花,李倩,吴明红,包伯荣,郑卫芳,何辉,张生栋. 原子能科学技术. 2014(11)
[7]氨基羟基脲反萃TBP中的Np（Ⅳ）[J]. 周贤明,叶国安,肖松涛,张虎,罗方祥. 核化学与放射化学. 2013(05)
[8]氨基羟基脲在Purex流程铀钚分离中的应用[J]. 肖松涛,叶国安,潘永军,罗方祥,杨贺,兰天. 原子能科学技术. 2013(01)
[9]APOR后处理流程1B槽中锝的走向[J]. 王辉,魏艳,刘方,贾永芬,刘占元. 核化学与放射化学. 2012(02)
[10]氨基羟基脲与HNO2氧化还原反应研究[J]. 肖松涛,叶国安,刘协春,罗方祥,李会荣,李峰峰. 原子能科学技术. 2011(04)
博士论文
[1]N，N-二甲基羟胺在铀钚分离中的应用和计算机程序的开发[D]. 何辉.中国原子能科学研究院 2001
本文编号：3255128
【文章来源】：原子能科学技术. 2020,54(S1)北大核心EICSCD
【文章页数】：12 页
【部分图文】：
几种无盐试剂的化学式
硝酸介质中DMHAN与Tc(Ⅶ)基本不发生反应,甲基肼可将Tc(Ⅶ)还原至低价态,且铀的存在还会加速此反应,Tc(Ⅶ)不会消耗DMHAN ,对U/Pu分离不构成影响,因此1B单元选择DMHAN为还原剂,甲基肼为支持还原剂时,流程可取消锝洗工序[25,45]。氨基羟基脲等脲的衍生物与锝的反应较慢,基本不受锝的影响,因此采用HSC为还原剂时,流程中也可去掉洗锝工序[46]。2.5 络合还原剂
4 工艺应用研究何辉等[7]以DMHAN-MMH为1B、2B单元的还原剂,以AHA为铀纯化循环2D单元的络合反萃剂开展APOR流程台架实验,其工艺流程示于图3。1B和2B单元均为 6级反萃、10级补萃, DMHAN-MMH为还原反萃剂。1B单元钚收率为99.98%,铀中除钚系数为2.5×104,钚中除铀系数为6.11×104,99.99%的锝和99.51%的镎进入1BP单元。2B单元钚收率为99.9%,钚产品浓度达50 g/L,98.64%的镎进入2AW单元,钚中除镎系数为2 700,钚产品中镎浓度为0.29 μg/g,钚中除铀系数大于1 000。2D单元为8级萃取、8级洗涤,2DS单元为0.1 mol/L HNO3-0.3 mol/L AHA,2D单元铀收率为99.9%,2E单元铀收率为99.6%。实验结果表明,APOR流程以新型无盐试剂DMHAN-MMH为还原反萃剂、AHA为络合反萃剂提高了钚产品浓度及钚中除铀效果,且反应产物中无叠氮酸生成。
【参考文献】：
期刊论文
[1]PUREX流程中锝对U（Ⅳ）-肼的稳定性影响[J]. 刘金平,何辉,黄小红,叶国安,王辉,晏太红,李斌,贾永芬. 核化学与放射化学. 2018(06)
[2]氨基羟基脲与Np（Ⅵ）的还原动力学[J]. 王妍,肖松涛,兰天,刘协春,欧阳应根,李辉波. 核化学与放射化学. 2018(06)
[3]乏燃料后处理工艺中叠氮酸的产生及危害分析研究[J]. 胡彦涛,纪雷鸣. 当代化工. 2018(04)
[4]我国核燃料后处理技术的现状与发展[J]. 叶国安,蒋云清. 中国核工业. 2015(12)
[5]硝酸对N,N-二甲基羟胺γ-辐解及液态辐解产物的影响（英文）[J]. 王锦花,曹晓军,李春,吴明红,包伯荣,郑卫芳,何辉,张生栋. 物理化学学报. 2015(03)
[6]乙异羟肟酸在硝酸溶液中的稳定性[J]. 曹晓军,王锦花,李倩,吴明红,包伯荣,郑卫芳,何辉,张生栋. 原子能科学技术. 2014(11)
[7]氨基羟基脲反萃TBP中的Np（Ⅳ）[J]. 周贤明,叶国安,肖松涛,张虎,罗方祥. 核化学与放射化学. 2013(05)
[8]氨基羟基脲在Purex流程铀钚分离中的应用[J]. 肖松涛,叶国安,潘永军,罗方祥,杨贺,兰天. 原子能科学技术. 2013(01)
[9]APOR后处理流程1B槽中锝的走向[J]. 王辉,魏艳,刘方,贾永芬,刘占元. 核化学与放射化学. 2012(02)
[10]氨基羟基脲与HNO2氧化还原反应研究[J]. 肖松涛,叶国安,刘协春,罗方祥,李会荣,李峰峰. 原子能科学技术. 2011(04)
博士论文
[1]N，N-二甲基羟胺在铀钚分离中的应用和计算机程序的开发[D]. 何辉.中国原子能科学研究院 2001
本文编号：3255128
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