钚在核废物处置工程屏障中的迁移行为研究

发布时间：2022-02-10 08:51

　　²³⁹Pu的半衰期长、毒性大,是放射性废物中普遍存在的一种核素,也是放射性废物地质处置安全评价中重点关注核素之一。本文基于多重屏障处置库概念设计,以某核废物处置工程屏障为研究对象,使用PHREEQC软件计算了钚在处置工程屏障水环境中的化学形态和溶解度,使用TOUGH2软件对钚在处置单元中的迁移行为进行了数值模拟研究,获得了不同时间处置单元中钚的放射性活度分布,定量揭示了钚在工程屏障中的迁移过程,研究表明:（1）钚在该处置工程屏障水环境中的主要存在形态为Pu（OH）4,所占份额超过99%,溶解度为1.0×10-9 mol/kgw。（2）pH值和Eh值是影响钚存在形态和溶解度的主要因素,裂隙水在进入处置工程的过程中,钚的存在形态和溶解度不会发生明显变化,处置工程屏障的水环境条件有利于阻滞钚的释放和迁移。（3）考虑正常景象和极端景象两种条件下钚在处置单元中的迁移过程,正常景象下钚的穿透浓度和速率在10万年左右达到峰值,而在极端情景下,峰值出现的时间提前至5万年;两种情景下经过50万年处置单元中钚的最高浓度均降低了4个量级,绝大部分的钚被保留在了工程屏障中,工程屏障可有效... 

【文章来源】：兰州大学甘肃省211工程院校985工程院校教育部直属院校

【文章页数】：61 页

【学位级别】：硕士

【部分图文】：

瑞典高放废物处置库概念设计图

图 1-1 瑞典高放废物处置库概念设计图日本为处置核电产生的高放废物，早在上世纪 90 年代就开展了高放废物的深地质处置研究，并提出了图 1-2 所示的工程屏障系统（EBS）概念设计[5]，在安全理念上更加注重 EBS 的性能。其废物包装采用碳钢材料，回填材料选用了膨润土和砂的混合物，膨润土和砂的质量比为 7:3，回填厚度为 0.7m，压实密度为 1.6 103kg/m3，待废物罐放置完毕后，再对处置坑道进行回填。

兰州大学硕士研究生学位论文 钚在核废物处置工程屏障中的迁移行为研究化为 PuO2+、PuO2(CO3)22－，存在价态将由四价逐渐转化为五价和六价；而地下水向还原态转变过程中，钚形态由 Pu(OH)4转化为 Pu3+、PuOH2+、Pu(SO4)2－等，存在价态将由四价逐渐转化为三价。

【参考文献】：
期刊论文
[1]TOUGH2在低中放核素地下水迁移模拟中的应用与改进[J]. 张亮,吴吉春,祝晓彬,徐月平.  工程勘察. 2013(06)
[2]低放废物近地表岩洞处置实践[J]. 徐乐昌,任长顺,高洁,石敏,王尔奇.  核安全. 2013(01)
[3]放射性核素迁移研究展望[J]. 戴威,徐莹.  科技广场. 2012(03)
[4]地下水中Am的形态分布及影响因素[J]. 黄支刚,王永利,陆春海,朵天惠,陈鹏飞.  环境化学. 2012(02)
[5]北山地下水中Tc的形态分布及影响因素[J]. 黄支刚,王永利,陆春海.  核化学与放射化学. 2011(06)
[6]水文地球化学模拟研究与应用[J]. 魏亚妮,李培月,钱会,吴健华.  水资源与水工程学报. 2010(01)
[7]化学形态分析软件CHEMSPEC及其应用[J]. 王祥云,陈涛,刘春立.  中国科学（B辑:化学）. 2009(11)
[8]TOUGH2软件的发展及应用[J]. 施小清,张可霓,吴吉春.  工程勘察. 2009(10)
[9]高放废物地质处置系统核素迁移模型研究[J]. 魏海,沈振中,况代智.  水文地质工程地质. 2006(06)
[10]放射性核素迁移研究的现状与进展[J]. 刘期凤,刘宁,廖家莉,金建南.  化学研究与应用. 2006(05)

博士论文
[1]Pu在特定地质环境下的化学行为研究[D]. 章英杰.中国原子能科学研究院 2005

硕士论文
[1]放射性核素在花岗岩裂隙介质中迁移数值模拟[D]. 刘君.哈尔滨工程大学 2013
[2]某工程核素在地下水中的迁移模拟研究[D]. 阚艳伶.成都理工大学 2012



本文编号：3618608