低阶褐煤热解过程的原位红外及拉曼光谱研究

发布时间：2020-03-29 18:32

【摘要】：煤是我国重要的一次能源,对促进我国的国民经济的发展发挥了重要的作用,但大量使用煤炭也导致了严重的环境问题,如雾霾,酸雨等。为了协调经济发展和环境保护,开发更加高效,环保的煤炭利用技术势在必行。作为多种煤炭利用技术的基础,对煤热解过程的深刻认识是进一步发展现代煤化工的重要基础。目前对煤热解的分析依然缺少原位分析手段,因此得到的信息多为“示意性”信息。为了能够得到更精确的结构信息,进而为研究煤热解机理提供有效数据,本论文采用原位红外光谱技术和原位拉曼光谱技术研究煤的热解过程,重点研究了温度,反应气氛以及矿物质对煤热解过程的影响。采用原位红外光谱技术,结合多峰拟合方法研究了煤中部分典型官能团在煤热解过程中的分解过程,着重分析了温度,反应气氛和矿物质的影响。结果表明:温度是影响煤热解的主要因素,随着温度的升高,煤中的羟基易与苯环形成稳定的OH-π型氢键;200℃时煤中的羧基即有脱除,高于400℃时煤中的甲基,亚甲基,酯类以及酸酐才有较明显的分解。H_2气氛有助于热解过程中脂肪族和酯类结构的分解并可有效抑制芳烃的缩聚反应,但对羧基分解无明显影响,而且在高温下可以抑制酸酐进一步分解生成CO_2。低于400℃时煤中的矿物质可以促进羧基交联形成酸酐;抑制煤中脂肪族分的分解,其中Na_2CO_3具有更强的抑制作用;高浓度的NaCl可以有效促进芳香环的缩聚。高于400oC时矿物质会进一步促进酯类和酸酐分解形成CO_2,外加Na_2CO_3的促进作用明显高于外加NaCl。煤的原位拉曼光谱研究发现,高于400℃时,样品结构的有序性开始增加;样品中的碳含量是决定其结构芳香度的重要因素。碳酸钠可以抑制脂肪族分的脱除及促进脂肪族自由基成环,并且会导致G峰位置向低波数段偏移。
【学位授予单位】：大连理工大学
【学位级别】：硕士
【学位授予年份】：2016
【分类号】：TQ530.2

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本文编号：2606353