含四苯乙烯结构聚集诱导发光衍生物的合成及性能研究
【图文】:
了其光物理过程和工作机制。人们普遍认识到许多芳香发光体具有 ACQ 效应,传统的发光体通常作为孤立的分子发出强烈的光,但当它们聚集时,会产生不同程度的 ACQ 现象。一旦发光体聚集,这些分子会紧邻在一起,相邻发光体的芳香环,特别是具有棒状或杆状结构的芳香环,,经历了强烈的分子间π-π堆积相互作用促使了不利于荧光发射的激基缔合物的形成。这些聚集体的激发态往往通过非辐射渠道衰减或迟豫回到基态,导致了发光体荧光淬灭。然而,在实际应用中,这些荧光材料需要制备成固体或薄膜,所以无法避免荧光分子聚集行为的产生[10-14]。为了减轻或阻止 ACQ 效应,人们尝试了很多方式来阻止荧光分子的聚集,试图得到高固态量子产率的发光材料。虽然取得了一些积极的效果,但由于设计合成步骤复杂或成本太高致使这类材料的发展受到限制。然而,一些具有高度扭曲构象的分子,比如 1,1,2,3,4,5-hexaphenylsilole(HPS),在稀溶液中发光微弱甚至不发光,但在聚集态下能被诱导出强烈的荧光,在 2001 年,这个新的概念“聚集诱导发光”(AIE)被唐本忠团队提出。事实上,这是与 ACQ 完全相反的一种有趣的光物理现象[15]。之后,AIE 材料逐渐蓬勃发展并为开发新型且具有高固态发光效率的荧光材料的打开了一扇门。
研究 AIE 现象的内部机理对于开发新型且具有高效发光的荧光材料是非常有价值的。通过系统的实验研究和理论计算,对 AIE 的机理进行了深入的研究,普遍认为限制分子内运动(RIM)包括旋转、振动和拉伸等限制是 AIE 现象的主要机理。在溶液中,分子内的耗能运动提供非辐射衰减通道,有效的淬灭了荧光。相反,在固态下分子内运动很大程度上受空间约束和其它微弱的分子间作用力的抑制,比如氢键。非辐射衰减渠道被阻断,辐射衰减渠道打开,使得分子发出强烈的荧光[16-18]。如图 1-2 所示,“螺旋桨”状的 TPE(3)分子和“贝壳”状的 THBA(4)分子[19]在溶液中通过单双键的自由旋转和振动等以非辐射衰减的方式来释放激发态的能量,而辐射衰减渠道未打开,从而它们在溶液中不发光。但当它们呈聚集态时,分子内的振动和自由旋转受到了很大的阻碍,此时辐射衰减渠道打开,激发态分子的能量以辐射光子的方式释放,所以形成聚集体时显现出很强的荧光。另外,具有 AIE 效应的分子往往具有扭曲的分子构象,这使得它们在形成聚集体时避免了由π-π共轭堆积导致的荧光淬灭现象的产生,这也是具有AIE 效应的分子往往具有强烈固态发光的重要因素。
【学位授予单位】:江西科技师范大学
【学位级别】:硕士
【学位授予年份】:2019
【分类号】:TQ422
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