新型结构催化炭膜制备及强化甲醇制氢反应的研究

发布时间：2020-04-27 13:49

【摘要】：炭膜是一种新型的无机功能分离膜,与传统的聚合物膜相比,具有耐高温、耐氧化性、耐腐蚀的优点,已在气体分离、液体分离、生物提纯及膜反应器等诸多领域都显示出巨大应用前景。尽管如此,炭膜一直也未真正大规模商业化应用,究其原因在于制备技术不够成熟与造价昂贵。因此,必须要强化基础研究,优化制备工艺,充分发挥其综合优点,同时也要开拓在高附加值领域的应用,从而提高性价比与商业吸引力。鉴于此,本文从功能化角度出发,赋予炭膜催化性能,使其兼具催化与分离双重性能,一方面深入研究优化制备工艺,另一方面同时开发在甲醇重整制氢反应方面的应用基础。本课题的研究工作将对膜材料制备理论与功能化应用技术等方面具有重要科学与实际意义。本文制备了两种不同结构的催化炭膜:共混式和叠层式。以酚醛树脂为支撑体原料,引入铜基催化剂,以BTDA-ODA型聚酰亚胺为炭膜分离层前驱体,通过旋涂、干燥、炭化后制备了共混式催化炭膜,研究共混式催化炭膜的结构,催化剂粒度,分散形式等影响;另一种采用催化剂层与支撑体层交替叠加,单层或多层的催化剂层与炭膜支撑体层交替叠加复合为一体制备叠层催化炭膜,考察了叠层结构,催化剂粒度,层数、厚度等影响。采用TGA、FTIR、XRD、SEM等先进手段对支撑体的热解行为、表面元素或官能团变化,及所得炭膜微观形貌和结构的演变进行分析。将所制备催化炭膜用于强化甲醇重整制氢(SRM)反应过程,考察了反应操作条件对催化活性,反应效果(反应速率、转化率和产率)等影响。结果表明:(1)共混式催化炭膜在60℃和0.075MPa条件下,气体分离选择性分别是24.9(H_2/N_2)、2.9(CO_2/N_2)和2.2(O_2/N_2)。(2)炭膜反应器相比于固定床反应器,强化了SRM,H_2收率在260℃取得最大值,为64.94%,而固定床反应器H_2收率的最大值位于260℃,为59.21%。(3)对于共混式催化炭膜,增大炭膜母体中掺杂铜基催化剂的粒度或增加掺杂催化剂用量,都有利于甲醇水蒸气重整制氢反应。(4)叠层催化炭膜相较于共混式催化炭膜,甲醇水蒸气重整制氢反应的甲醇转化率和氢气收率都有所提高,并在280℃时氢气收率取得最大值为77.34%,此时甲醇转化率为97.42%。而增加铜基催化剂的层数并没有显著改善甲醇制氢反应。
【学位授予单位】：沈阳工业大学
【学位级别】：硕士
【学位授予年份】：2019
【分类号】：TQ426;TQ116.2;TQ051.893

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本文编号：2642320