煤气化渣负载金属氧化物脱除焦炉烟气中的NO_x

发布时间：2020-05-26 00:13

【摘要】：煤气化渣(CGS)是煤气化过程中的副产物,其后处理问题已受到了社会的广泛关注。迄今为止,关于煤气化渣的资源化利用较少。为了实现煤气化技术的“零排放”,有效利用煤气化渣(CGS)资源是十分必要的。鉴于此,本文首次尝试利用废弃的煤气化渣作为载体,负载不同金属氧化物(Cu、Mn、V)作为活性成分,筛选出效果最佳的活性组分,制备出性能优异的SCR催化剂。并对催化剂进行表征测试(XRD、BET、XPS、NH_3-TPD、H_2-TPR等),利用固定床反应装置进行催化脱硝实验,研究了其脱硝活性与活性组分负载量、反应温度、载体及气氛之间的关系,研究了该催化剂的抗硫能力,探讨了煤气化渣作为脱硝催化剂载体的可行性。本文得出的主要结论如下:(1)高碳含量的气化渣具有发达的孔隙结构和良好的耐硫能力,与煤制活性炭结构相似,气化渣可以作为SCR催化剂载体;(2)通过对活性组分和气化渣种类的筛选,发现在180~280°C温度范围内,V1/CGS_3脱硝活性最佳。考察了V1/CGS_3催化剂制备条件(煅烧温度与预氧化温度)对脱硝活性的影响,得出V1/CGS_3催化剂最佳的制备条件是:煅烧温度500°C和预氧化温度250°C。(3)V_2O_5是V1/CGS_3催化剂脱硝的重要组分。在一定的温度下,随着V负载量的增加(0.8-7%),脱硝率呈现先增大后减小的趋势。其中,V1/CGS_3催化剂的脱硝效果最佳。(4)240-290°C是催化剂的最佳温度,NO转化率随反应温度的升高而增加,在240°C时NO转化率高达95%。温度对SCR活性的影响是温度的升高会增加分子的热反应,更多的分子将达到活化状态,从而改善NO转化率。(5)V1/CGS_3催化剂具有很好的N_2选择性和稳定性。结果表明,在NH_3-SCR过程中,N_2选择性达97%以上;在260°C下,在水和二氧化硫存在的气氛下,30 h内,V1/CGS_3催化剂脱硝率依旧达100%左右。(6)NH_3和O_2是脱硝过程必不可少的反应组分。H_2O抑制脱硝过程,SO_2促进脱硝过程。SO_2促进归因于催化剂表面上SO_4~(2-)的形成,其增加了NH_3吸附并促进了NH_3与NO的反应。
【学位授予单位】：太原理工大学
【学位级别】：硕士
【学位授予年份】：2019
【分类号】：X784;O643.36

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本文编号：2680960