费托合成蛋壳型催化剂模拟研究

发布时间：2020-06-06 07:56

【摘要】：基于集总动力学模型,采用COMSOL Multiphysics软件对费托合成反应蛋壳型钻基催化剂进行模拟计算,从单颗粒角度对三种不同几何结构的催化剂建立较为合理的数学与几何模型,并验证所建立的模型,考察催化剂结构变化对流体流动、传质、传热以及反应速率的影响,并探究了催化剂活性组分厚度对反应结果的影响。在反应温度498K、压力3MPa、1000h-1、H247.8%、C022.9%的条件下,利用COMSOL软件进行模拟计算,得到了催化剂颗粒内部的CO和H2的摩尔分数分布、温度分布以及产物选择性分布。结果表明,氢碳比和温度沿着催化剂半径向内逐渐升高。湍流流动有利于重质烃类的生成,降低催化剂温升;反应温度的升高提高了反应物及产物在催化剂颗粒内的扩散能力,使催化剂颗粒内部氢碳比增加,显著提高了CH4的选择性,催化剂颗粒内温度提高也比较明显;提高反应压力会降低催化剂颗粒内部CO和H2的浓度,同时使提高催化剂的温度。在层流和湍流条件下对球状、条柱状、三叶草状催化剂进行模拟,结果表明:湍流条件改善了三叶草、条柱状催化剂的流场分布,更有利于传热,三叶草状催化剂具有最佳催化性能,对C5+选择性为85%。对三叶草催化剂进行了不同位置状态的模拟,发现层流条件下三叶草催化剂柱面斜向入口时,具有更高的与流体接触横截面积;湍流流动时,柱面斜向入口时CO的平均消耗速率为0.055mol/(g·h),而柱面斜向出口时有0.041mol/(g.h)。探究了球状催化剂活性组分厚度对反应结果的影响,随着催化剂活性组分厚度的增加,CO转化率逐渐提高,C5-(甲烷和低碳烃)的选择性逐渐增大,而C10H22和C22H46的选择性逐渐减小,催化剂颗粒温升提高且温度峰值逐渐向催化剂颗粒内移动,不利于反应热的转移,蛋壳型球状催化剂较佳的活性组分厚度为10%。
【图文】：

列管式,固定床反应器

Ｆｉｇ．邋２．１邋Ｓｔｒｕｃｔｕｒｅ邋ｏｆ邋ｔｈｅ邋ｔｕｂｕｌａｒ邋ｆｉｘｅｄ邋ｂｅｄ邋ｒｅａｃｔｏｒ逡逑目前，主要使用的流化床反应器有两种：循环流化床反应器和固定流化床反应器，，逡逑其结构如图２．２所示。原料气从循环流化床反应器的底部进入，在遇到下降的热催化剂逡逑后被加热，原料气预热到反应温度后进入反应区域发生反应，然后利用旋风分离器分离逡逑催化剂，催化剂下降循环使用。因此循环流化床反应器可以在一边运行的同时一边填装逡逑催化剂，中间不必停炉操作，自动化程度高，可以长期运行。固定流化床反应器最大的逡逑特点是带有一个气体分布器，首先，气体来到分布器经过疏导后进入床内反应，为了加逡逑强换热，催化剂床层中还内置冷却盘管，大部分固体催化剂在床层上方进行分离，其余逡逑在反应器顶部经多孔金属过滤器分离重新参与反应。流化床费托合成反应器热效率高，逡逑催化剂利用率也高，但催化剂处于高速流化状态易磨损，前期建造投资较高，操作复杂。逡逑广气相产

流化床反应器

＼逦／￡＾］邋？—气体出口逡逑＾１＿５邋＾＿邋蜡出口逡逑图２．１列管式固定床反应器结构逡逑Ｆｉｇ．邋２．１邋Ｓｔｒｕｃｔｕｒｅ邋ｏｆ邋ｔｈｅ邋ｔｕｂｕｌａｒ邋ｆｉｘｅｄ邋ｂｅｄ邋ｒｅａｃｔｏｒ逡逑目前，主要使用的流化床反应器有两种：循环流化床反应器和固定流化床反应器，逡逑其结构如图２．２所示。原料气从循环流化床反应器的底部进入，在遇到下降的热催化剂逡逑后被加热，原料气预热到反应温度后进入反应区域发生反应，然后利用旋风分离器分离逡逑催化剂，催化剂下降循环使用。因此循环流化床反应器可以在一边运行的同时一边填装逡逑催化剂，中间不必停炉操作，自动化程度高，可以长期运行。固定流化床反应器最大的逡逑特点是带有一个气体分布器，首先，气体来到分布器经过疏导后进入床内反应，为了加逡逑强换热，催化剂床层中还内置冷却盘管，大部分固体催化剂在床层上方进行分离，其余逡逑在反应器顶部经多孔金属过滤器分离重新参与反应。流化床费托合成反应器热效率高
【学位授予单位】：华东理工大学
【学位级别】：硕士
【学位授予年份】：2019
【分类号】：TQ426;TQ529.2

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