神华煤及白音华煤的热解和液化反应性研究
发布时间：2020-06-11 02:09
【摘要】：煤直接液化技术是以煤炭为原料,通过化学加工过程生产液体燃料和化学品的煤炭利用工艺。煤直接液化技术对于优化国家能源结构、保障经济可持续发展,具有重要的战略意义,但煤直接液化相对高的生产成本限制了其大规模的推广应用。煤热解是液化反应的初始步骤,研究热解反应对认识煤液化反应过程具有重要的意义。本文选用神华直接液化工业示范项目用煤(神华次烟煤)和一种典型的褐煤(白音华煤)作为研究对象,以提高氢气使用效率、提高液化油收率与品质以及液化经济性为目标,利用原位热解飞行时间质谱(Py-TOF-MS)和管弹式高压反应器,研究神华煤及白音华煤的热解和液化反应性。论文主要研究内容和结果如下:利用Py-TOF-MS研究神华煤和白音华煤初级热解产物,获得热解产物的分布和逸出规律。研究表明,烯烃类、苯系物、单酚类、双酚类以及多环芳烃化合物是两种煤热解的主要产物。神华煤和白音华煤在结构上的不同造成热解产物组成的差异。白音华煤的热解产物中酚类化合物含量高于神华煤,而神华煤的热解产物中芳烃类化合物含量较高。酚类产物的生成与煤中芳香碳氧结构的热裂解反应有关,芳烃类的来源包括煤中游离相的热挥发和煤结构的热裂解反应。采用Py-TOF-MS研究了 HZSM-5和Ni/HZSM-5对白音华煤催化热解产物组成的影响。发现煤热解产物中的烷烃类、酚类和烯烃类分别在HZSM-5表面或孔道的酸性位上发生催化裂解、脱羟基和芳构化反应,使热解产物中芳烃类和烯烃类产物的含量提高,酚类的含量降低。经过HZSM-5和Ni/HZSM-5的催化作用,甲苯的生成量分别增加了44%和175%。Ni/HZSM-5相比HZSM-5显示出更高的脱羟基反应活性。对白音华煤进行水热预处理,研究水热预处理对白音华煤结构和煤液化性能的影响。经过高温高压水热处理的煤样与原煤相比,挥发分和氧含量降低,固定碳含量提高。水热处理过程中生成的气体主要是CO2和CO,水热处理有效降低煤中羧基、羰基和醚键等含氧官能团含量,破坏煤中的氢键,抑制了煤液化反应过程中的交联反应。白音华煤经250℃水热处理,其液化油收率由原煤的32.9%增加到37.8%,氢耗由原煤的4.8%降至 4.1%。煤的显微组分是影响煤液化反应性的因素之一。使用固体13CNMR和红外光谱(FTIR)研究了神华煤显微组分的结构特征。实验结果表明,镜质组中含有较多的弱共价键(如Cal-Cal、Cal-O和-COOH等),脂肪侧链较长且支链化程度较低;而惰质组具有较高的缩合程度和较大的芳香团簇结构。神华煤显微组分中共价键的种类和含量影响其液化反应性;在相同的反应条件下,神华煤显微组分的液化转化率和油产率的大小顺序为:镜质组原煤惰质组,镜质组液化过程生成更多的烃类气体、CO和CO2。氢转移在煤液化反应中起关键作用。通过研究溶煤比、催化剂、溶剂和氢初压对神华煤液化反应的影响,探究液化反应中氢的转移途径。结果表明,高溶煤比能够提高液化转化率和产物收率,降低供氢溶剂的转化率;氢气供氢和溶剂供氢间存在竞争,催化剂的使用促进氢气的活化,降低溶剂的供氢量。当以黄铁矿和Ni/A12O3为催化剂时,芳烃溶剂在氢转移过程中起到“桥梁”的作用,芳烃溶剂的环数愈多,其对氢气的传递效率愈高;当以神华铁基催化剂和Mo-Ni/A1203为催化剂时,氢气可以被催化剂活化直接与煤自由基结合。
【图文】：
年我国能源消费总量为４４．９亿吨标准煤，比２０１６年增长２．９％，煤炭消费量增长０．４％，，逡逑原油消费量X棾ぃ担玻ィ烊黄蚜吭龀ぃ保矗福ィ郏保荨＃玻埃保纺昝禾空嘉夜淮文茉聪训腻义媳壤嘉叮埃矗ィげ獾剑玻埃常的昝禾咳越嘉夜囊淮文茉聪训模矗常プ笥遥ㄈ缤迹保卞义纤荆郏玻荨Ｋ孀盼夜玫母咚俜⒄梗夜哪茉聪蚜咳找嬖黾樱诠サ氖曛形夜义系哪茉聪哑骄鏊傥担常ィ夜丫晌澜缱畲蟮哪茉聪压际澜缒茉聪彦义献芰康模玻常ズ腿蚰茉葱枨笤龀さ模玻罚ァＣ禾康拇蠊婺＠么戳搜现氐幕肪澄侍猓蒎义瞎浪悖罚埃サ姆鄢九欧牛梗埃サ模樱埃才欧牛叮罚サ模危希辏椋薹藕停罚埃サ模茫埃才欧哦祭村义献杂诿禾康睦谩Ｒ虼耍吮Ｖの夜焖僭龀さ哪茉葱枨螅被航馊找嫜暇幕肪冲义闲问疲毙杩⑶褰喔咝У拿禾坷霉ひ铡ｅ义希埃
本文编号：2707221
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