氧化铁基高温煤气脱硫剂再生床层动态研究

发布时间：2020-06-15 01:03

【摘要】：随着社会经济的日益发展，煤炭能源已经成为国民经济发展的重要支柱。在煤炭资源的开发和利用中，应充分提高其利用效率，并大力研究和应用清洁煤转化与利用技术。高效清洁煤炭转化与利用技术不可避免的产生含硫气体，含硫气体不仅污染环境，影响工业成本，还会危害人体健康，因此对于含硫气体硫化物的脱除至关重要。由于具有高的能量利用率和环境友好性等优点，高温煤气脱硫/再生循环工艺成为整体煤气化联合循环发电（IGCC），燃料电池发电（FC），煤基多联产（CPG）等清洁煤转化与利用技术中潜在必配工艺。高温煤气脱硫剂能够商业化的必要条件是其必须能够经得住上百次的脱硫/再生循环使用，这就要求脱硫剂除了有良好的脱硫性能外还必须有良好的再生性能，因此高温煤气脱硫剂的再生过程是高温煤气脱硫技术中关键步骤之一。再生床层动态研究将为高温煤气脱硫技术的工程设计提供基础数据。本文在课题组前期工作的基础上，在微分固定床反应器上研究了O2、SO2、O2-SO2混合三种不同气氛下氧化铁基高温煤气脱硫剂的再生床层动态行为。采用气相色谱、烟气分析仪等分别对固定床进出口气体浓度进行了分析；采用快速智能定硫仪对床层上固体颗粒硫含量进行了分析，考察了初始浓度、操作温度等因素对O2、SO2以及O2-SO2混合气氛中再生床层透过曲线以及床层硫分布的影响，并计算出不同气氛、不同操作条件下床层反应区高度以及反应区的移动速率。结果表明：①不同气氛下反应物浓度的变化对脱硫剂再生床层动态行为影响显著。O2气氛再生床层反应区高度随反应物O2浓度的增大而减小，反应区移动速率却随反应物O2浓度的增大而增大，该过程类似于平推流模型，过程主要受内扩散影响；SO2气氛下再生反应区高度以及移动速度均随反应物SO2浓度的增大而增大，高SO2浓度下脱硫剂再生床层硫分布曲线类似于托普索工作曲线，与平推流模型相差较大；O2-SO2混合气氛下再生，反应初始阶段主要为O2再生反应区，呈现规则的S型，随着反应时间的延长，再生床层硫含量分布出现两级以上平台，其中第一级平台为O2和SO2反应区相互叠加的结果，且增大反应物气体浓度可以降低第一级平台高度，使再生叠加反应区高度减小，第二级以上平台为单独SO2反应区，该再生床层硫含量分布曲线与单一SO2气氛再生曲线类似。实验中增大反应物浓度使混合反应区高度减小，反应区移动速率增加。②再生温度的变化对O2气氛再生工作曲线影响不明显，但对SO2气氛下再生曲线影响显著。在实验温度范围内，升高温度，SO2气氛再生床层反应区高度减小，反应区移动速率增加；O2-SO2混合气氛再生，叠加反应区随温度的升高而增大，床层反应区随温度的升高而减小。温度升高，再生时间缩短，再生床层利用率增加。
【学位授予单位】：太原理工大学
【学位级别】：硕士
【学位授予年份】：2015
【分类号】：TQ546.5
【图文】：

曲线,穿透曲线,固定床,床层

8图 1-1 固定床穿透曲线[53]Fig.1-1 Breakthrough curve of fixed bed[53]当含有某一浓度的气体混合物以一稳定的速度通过吸附床层时，假设床层完全质阻力，吸附质就会以不变的初始浓度沿着气流方向向床层出口平移，该过程类缸中活塞的移动。但现实情况中往往有传质阻力的存在，且流体的速度、吸附相及吸附机理等都会对吸附过程有不同的影响，因此吸附气体通过床层时首先在吸口形成 S 形曲线，且随着气体混合物的不断流入，该曲线以一定的速度床层出口移

曲线,硫分布,曲线,床层

志彦[67]等在单颗粒动力学的基础上建立了锌锰脱硫剂脱除氧硫化碳的床，并用实验验证，实验时在床层不同位置放置带有标记的样品，从而测转化率，得出床层气体浓度与高度的关系，他还提出设计脱硫塔时应采采用双塔操作，这样既不影响生产又能提高脱硫剂的利用率。汉贤[68]针对氧化锌脱硫过程研究了其床层动态行为及其动力学模型，指硫床层类似于固定床的吸附，在床层上沿着气流方向同样可以划分为三区、工作区和备用区。文章总结了不同脱硫床层的模型计算，文章中提对 ZnO 脱硫床给出的硫分布曲线，该曲线上含有三个平台，分别为：1 为2 为化学吸附饱和区和 5 是备用区，2a、2b 分别为固相和气相扩散区，。该过程指出硫化物先在固体表面发生化学吸附，当该过程达到饱和后再扩散到颗粒内部，发生反应形成产物层，并在孔扩散控制下重新达到入到氧化锌晶粒内部并在固体扩散控制下达到第三次饱和。如图 1-4 所

【参考文献】